En 1801, Johann Wilhelm Ritter, philosophe et scientifique allemand, étudie activement le chlorure d’argent, un composé chimique ayant la particularité de noircir d’autant plus que la lumière qui l’éclaire se rapproche du bleu. Certainement un peu jaloux de la découverte de son confrère William Herschel en 1800 des rayonnements « calorifiques », aujourd’hui appelés rayonnements infrarouges, il décide d’explorer l’autre partie du spectre de la lumière. Il remarque donc que le chlorure d’argent continue à noircir au-delà du bleu, signe qu’il existe un rayonnement au-delà de celuici : le rayonnement ultraviolet fut découvert, mais fut nommé pendant longtemps « rayonnement chimique ».
Aujourd’hui si l’on parle de rayonnements ultraviolets au commun des mortels, on nous conseillera sûrement la crème Nivea Sun 50+ avec protection contre le sable et l’eau. La dangerosité des rayonnements UV est effectivement connue, mais pas les nombreuses applications que le développement de lasers ultraviolets a permis. Que ce soit pour découper les verres de nos magnifiques et fragiles smartphones ou bien corriger une myopie handicapante, les lasers ultraviolets sont aujourd’hui indispensables dans de nombreux procédés industriels, scientifiques et médicaux. La plupart sont encore constitués d’un milieu à gaz pompé électriquement : ce sont les lasers à excimère. Puissants (le VYPER de Coherent est un laser de 1,2 kW à 308 nm) mais très couteux et complexes à opérer, ces lasers tendent de plus en plus à être remplacés par des lasers solides infrarouges pompés par diode, puis convertis en fréquence vers l’ultraviolet dans des cristaux non-linéaires. Les spécifications des sources dans l’UV requises sont de plus très variables selon les applications : selon le domaine, on peut avoir par exemple besoin de lasers à très basse cadence (10 100 Hz pour la spectroscopie) ou de très hautes cadences (centaines de kHz pour le micro-usinage). Les lasers pompés par diode permettent de répondre à ces différents besoins grâce aux nombreuses technologies disponibles.
Si l’on peut aujourd’hui acheter des lasers infrarouges pulsés de plus de 500 W chez nos amis allemands, les spécifications des lasers UV sont bien inférieures. Avec des puissances moyennes faibles de quelques dizaines de watts maximum, voire de quelques watts seulement pour les modèles émettant autour de 260 nm, la fabrication de lasers solides UV puissants et fiables pose toujours problème. Dans ces systèmes, un laser dans le domaine infrarouge est converti en fréquence vers le domaine ultraviolet grâce à deux étages non-linéaires basés le plus souvent sur la somme de fréquences. Et tandis que la conversion de fréquence vers le visible est efficace et bien maitrisée, celle vers l’UV cristallise différents problèmes. En effet, le cristal non-linéaire « parfait » doit combiner plusieurs caractéristiques. Tout d’abord, un accord de phase par biréfringence vers l’ultraviolet nécessite des cristaux fortement biréfringents, et l’on verra que cela va en général de pair avec de mauvaises propriétés lors de la conversion de fréquence. De plus, le cristal doit être transparent aux longueurs d’onde générées, or la transparence des matériaux à tendance à chuter dans le domaine ultraviolet pour la majorité des cristaux non linéaires. Enfin, le cristal doit être résistant aux effets de dégradation qui apparaissent dans de nombreux matériaux lorsqu’on les irradie avec de la lumière ultraviolette. Dans la pratique, on verra dans ce manuscrit que les cristaux non linéaires pour l’UV combinent rarement toutes ces propriétés, et l’on doit alors réaliser nos expériences dans des conditions plus difficiles qu’une conversion de fréquence vers le visible par exemple.
Un laser ultraviolet solide est dans la majorité des cas plus coûteux et moins efficace qu’un laser infrarouge de même puissance ; en effet, il nécessite la mise en place d’un système de conversion de fréquence ayant une efficacité de 10 à 30 % en moyenne . Un laser à excimère UV quant à lui nécessite des conditions de sécurité particulières, qui le rendent très couteux. Il faut donc justifier ces coûts supplémentaires, et pour cela il faut comprendre en quoi les propriétés d’un laser ultraviolet diffèrent de celles d’un laser infrarouge.
À titre d’exemple, un photon à UV à 355 nm obtenu par la génération de 3ème harmonique d’un laser Nd:YAG à 1064 nm a une énergie trois fois supérieure à son confrère infrarouge. Cette propriété est extrêmement importante car elle est à l’origine de la majeure partie des applications des lasers UV. En effet, elle a plusieurs conséquences.
Tout d’abord, grâce à l’énergie plus importante des photons ultraviolets, on va pouvoir accéder à des niveaux atomiques plus profonds dans les atomes. On peut même dans certaines conditions arracher des électrons à des atomes, et les récupérer pour ensuite les injecter dans des accélérateurs de particules ou des lasers à électrons libres . Les dispositifs produisant ces électrons sont appelés photocathodes : il faut savoir que plus l’on sera capable d’arracher un grand nombre d’électrons aux photocathodes, et plus la brillance de la source d’électrons sera élevée. Dans le cas de l’accélérateur de particules par exemple, cette brillance est extrêmement importante car elle détermine la taille du dispositif d’accélération nécessaire. En effet, les limites des accélérateurs modernes sont imposées par la taille des installations (Par exemple, Le LHC à Genève a une circonférence de 27 km).
De plus, un photon UV va pouvoir provoquer des transitions électroniques d’énergie plus élevées au sein d’un matériau qu’un photon infrarouge. Certaines molécules biologiques, de par leur structure énergétique complexe, voient leur coefficient d’absorption augmenter fortement dans l’UV.
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Table des matières
Introduction
I. État de l’art des lasers ultraviolets
I.1 Applications des lasers ultraviolets impulsionnels
I.2 Systèmes lasers ultraviolets existants
I.2.1 Les lasers à excimère
I.2.1.a Découverte et principe physique
I.2.1.b État de l’art des performances des lasers à excimère
I.2.2 Les lasers solides pompés par diode
I.2.2.a Découverte et principe physique
I.2.2.b Sources laser industrielles
II. Théorie de la conversion de fréquence
II.1 Effets non-linéaires d’ordre 2
II.1.1 Principe général
II.1.2 Coefficient non-linéaire deff
II.2 Calcul de l’efficacité de conversion d’un processus de SHG
II.2.1 Expression sans déplétion du signal fondamental
II.2.2 Expression avec déplétion du signal fondamental
II.2.3 La vie réelle : faisceaux gaussiens et logiciels de simulation
II.3 L’accord de phase
II.3.1 Le quasi-accord de phase
II.3.2 L’accord de phase par biréfringence
II.3.3 Paramètres affectant l’accord de phase Δk
II.3.3.a L’acceptance angulaire et la double réfraction
II.3.3.b L’acceptance spectrale et le walk-off temporel
II.3.3.c L’acceptance en température
II.4 Limitations des matériaux non-linéaires
II.4.1 Propriétés liées à la croissance cristalline
II.4.1.a Taille des cristaux disponibles
II.4.1.b Seuil de dommage
II.4.1.c Seuil de transparence et absorption
Conclusion
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