Des réacteurs Uranium Naturel Graphite Gaz au stockage des déchets graphite

Télécharger le fichier pdf d’un mémoire de fin d’études

Les réacteurs à Uranium Naturel Graphite Gaz (UNGG)

Un peu d’histoire

Une filière nucléaire est définie par trois éléments : le combustible utilisé et sa gaine, le modérateur et le caloporteur.
Le combustible nucléaire contient de l’uranium 235. Cet isotope est dit fissile, ce qui signifie qu’il peut se scinder en deux noyaux plus petits sous l’impact d’un neutron. Ce phénomène de fission dégage une grande quantité d’énergie, mais aussi des neutrons. Ces neutrons ainsi libérés peuvent alors à leur tour provoquer la fission d’autres noyaux : la réaction en chaine [CEA – a, CEA – b, 2002].
Les neutrons émis par la fission de l’uranium, dits neutrons rapides, doivent être ralentis pour avoir l’énergie adéquate pour entretenir cette chaine de réaction. C’est le but du modérateur. Les neutrons sont ralentis lorsqu’ils passent au travers d’un matériau qui ne les absorbe pas. C’est le cas de l’eau, l’eau lourde et du graphite. L’énergie libérée sous forme de chaleur lors de la fission des noyaux d’uranium 235 doit être récupérée pour servir à la production d’électricité. Ce rôle est assuré par le caloporteur. En circulant autour du combustible, ce fluide joue deux rôles : prendre la chaleur du combustible pour la transporter hors du cœur du réacteur, et maintenir la température de celui-ci à une valeur compatible avec la tenue des matériaux [CEA – b, 2002].
A la fin de la seconde guerre mondiale, la France a fait le choix de se doter d’un parc électronucléaire. Dans un premier temps, à des fins de production de plutonium, mais aussi afin de s’assurer une indépendance énergétique [MALLE, 2007].
A cette époque, la France disposait de minerais en quantité suffisante, grâce à ses propres mines uranifères, mais pas d’usine d’enrichissement, le choix s’est donc naturellement porté sur l’uranium naturel. L’uranium naturel contient 0,7 % d’uranium 235. Concernant le modérateur, l’industrie du graphite a été développée pour des besoins en électrochimie et électrométallurgie. De plus, comme il absorbe peu les neutrons, il permet l’utilisation d’uranium naturel comme combustible [BARRE, 2006].
Le fluide caloporteur peut être aussi bien liquide que gazeux. L’utilisation de l’uranium naturel pose quelques contraintes envers sa nature et il doit absorber le minimum de neutrons. L’eau lourde et le dioxyde de carbone conviennent. Mais la France ne possédait pas d’eau lourde et s’est donc orientée vers le dioxyde de carbone. En fonction de ces moyens techniques et économiques, elle s’est donc orientée vers la filière Uranium Naturel Graphite Gaz. A la même époque, la Grande Bretagne prenait aussi cette option en la développant sous le nom de Magnox (Magnesium Oxide), qu’elle poursuivra avec la filière AGR (Advanced Gas-cooled Reactor) [BASTI, 1993].

Description succincte d’un réacteur UNGG

Les trois éléments principaux qui caractérisent un réacteur UNGG sont les suivants :
Le graphite, de qualité nucléaire, sous forme d’empilements percés de canaux dans lesquels sont placés les barreaux de combustible utilisé comme modérateur neutronique le dioxyde de carbone pour le gaz caloporteur
l’uranium naturel à l’état métallique sous forme de barreaux gainés d’un alliage à base de magnésium (Mg-Zr) comme combustible.
Une vue schématique d’un réacteur UNGG est illustrée à la figure 1. Lors du fonctionnement, le dioxyde de carbone circule au sein du cœur du réacteur à l’aide de ventilateurs de forte puissance, les turbosoufflantes. Le gaz extrait la chaleur (la température varie de 115 à 480 °C selon le sens d’écoulement du gaz) puis passe dans les échangeurs de chaleur à l’extérieur de tube de vaporisation d’eau. La vapeur produite fait alors tourner une turbine qui entraîne un alternateur [BASTI, 1993].

Évolution de la filière…

Les trois premiers réacteurs français furent construits à partir de 1954. Il s’agit des réacteurs du Commissariat à l’Énergie Atomique (CEA) :
– G1 (prototype refroidis à l’air)
– G2 et G3
Ces réacteurs ont été construits à Marcoule. Ils étaient destinés à la production de plutonium, la récupération d’énergie n’étant que secondaire. Les réacteurs G2 et G3 sont les premiers à avoir alimenté le réseau EDF. Les principales caractéristiques de fonctionnement des ces trois réacteurs sont présentées au tableau 1.
Le programme électrogène a réellement débuté avec les réacteurs d’Électricité de France (EDF) de Chinon : Chinon A1 (1963), Chinon A2 (1965) et Chinon A3 (1966). Les réacteurs construits ensuite furent Saint-Laurent A1 (1969), Saint-Laurent A2 (1971) et Bugey 1 (1972). Les principales caractéristiques de fonctionnement des ces réacteurs sont présentées au tableau 2.
Un réacteur n’est pas présenté ici, il s’agit du réacteur de Vandellos. Ce réacteur de type UNGG, a été fourni à l’Espagne par la France. Ce réacteur possède les caractéristiques du réacteur SLA1. Le programme de construction de réacteurs UNGG fut par la suite définitivement arrêté pour laisser place à une nouvelle filière de réacteur, le réacteur à eau pressurisée (REP) plus économique.
Le parc UNGG français a été construit sur une période de temps courte (inférieure à 20 ans). Mais les constantes évolutions technologiques pour obtenir une amélioration de la puissance ont conduit à un parc de réacteurs, avec des configurations différentes. La figure 2 présente l’évolution selon les réacteurs de la puissance thermique et électrique.
L’optimisation de la filière a concerné différents aspects du réacteur, avec des changements aussi bien structuraux que fonctionnels. On observe par exemple une amélioration de l’élément combustible, entre autre afin d’optimiser les échanges thermiques. Le tableau 3 décrit l’évolution de cet élément combustible selon les réacteurs : ainsi on note des changements de structure (forme, diamètre et longueur) mais aussi des ajouts de graphites à l’extérieur (chemise) et à l’intérieur (âme graphite) du combustible qui ont permis une meilleure résistance mécanique et d’améliorer les rendements de fission et d’échanges thermique.

Les éléments en graphite dans les réacteurs UNGG

Le graphite est un matériau qui a plusieurs fonctions dans les réacteurs UNGG. Il est utilisé comme modérateur, comme réflecteur de neutrons et comme protection biologique des structures du réacteur, pour la tenue mécanique et pour la manutention des chemises.

Les empilements de graphite

L’empilement de graphite, ou modérateur, constitue le cœur du réacteur. Une de ses principales fonctions est de ralentir les neutrons, permettant ainsi une réaction en chaîne efficace. Il est constitué de briques dont les caractéristiques géométriques sont différentes selon les réacteurs [IAEA, 2006]. Ces briques, dont un exemple est exposé à la figure 3, sont percées en leur centre afin de placer les éléments combustibles, ou bien les barres de contrôle, tout en laissant circuler le gaz caloporteur.
A la périphérie se situe le réflecteur, composé de briques pleines. Cette partie permet de limiter la fuite des neutrons en les renvoyant vers l’intérieur du réacteur.
Selon les réacteurs les formes d’empilement évoluent avec la forme du combustible. Les réacteurs CEA (G1, G2 et G3) possèdent des empilements à canaux horizontaux, alors que les réacteurs EDF ont des empilements à canaux verticaux, qui se rapprochent plus de ceux des réacteurs Magnox.
Figure 3 : Construction des empilements de graphites

Le graphite de protection biologique

Une protection biologique contenant du graphite a été mise en place dans les réacteurs EDF dits à caisson intégré [BASTI, 1993]. Ces réacteurs présentent la particularité d’intégrer dans le caisson réacteur, à la fois le cœur et les échangeurs de chaleur qui servent à générer la vapeur pour la production d’électricité. Ce modèle de réacteur qui peut être considéré comme l’aboutissement de la filière UNGG, a été mis en œuvre pour les trois derniers réacteurs construits en France (SLA1, SLA2 et BUG1). Cette protection se présente sous la forme de rondins cylindriques de géométrie variable selon le réacteur et munis de passage pour laisser circuler le gaz tout en arrêtant les neutrons (passages hélicoïdaux dans Bugey). Elle a pour fonction de limiter l’activation neutronique des structures inférieures.

Le graphite des cartouches combustibles

L’uranium naturel contient un faible taux de matière fissile (0,7% d’uranium 235). Cela imposait de charger/décharger le combustible régulièrement. Les chemises de graphite sont des enveloppes cylindriques creuses en graphite qui entourent l’élément combustible. Un exemple est présenté à la figure 4. Ces chemises sont devenues nécessaires pour assurer la résistance mécanique lors de la manutention. L’ensemble combustible/chemises est disposé dans le creux des colonnes des empilements (canaux), et retiré lors du déchargement du combustible [ANDRA, 2012]. La tenue du barreau combustible a été améliorée, dans les réacteurs SLA1 et SLA2, par l’ajout d’un barreau scellé à l’intérieur de l’élément combustible : il s’agit de l’âme graphite.

Caractéristiques du graphite nucléaire des réacteurs UNGG

Structure du graphite pur

Le graphite pur est une des formes allotropiques du carbone que l’on trouve à l’état naturel. La structure du monocristal est constituée de feuillets hexagonaux décalés d’un plan à l’autre nommés plans ou feuillets graphènes. Le graphite existe sous une forme cristalline stable de symétrie hexagonale qui est le graphite 2H. Cette forme, du groupe d’espace P63/mmc, a pour paramètre de maille a = b ≠ c, avec a = (2,4612 ± 0,0001Å) et c = (6,6709 ± 0,0007Å) [HANDB, 1996]. Il s’agit d’un empilement de type ABAB, avec les plans A décalés par rapport aux plans B, comme représenté à la figure 5.
Cette structure en feuillets donne au graphite un caractère anisotrope, ce qui signifie qu’il possède des propriétés différentes selon les directions cristallographiques a et c. Dans chaque feuillet, les atomes de carbone sont fortement liés par des liaisons covalentes de type sp2, tandis que les liaisons entre les feuillets sont faibles, de type Van der Waals.
Ces caractéristiques structurales confèrent au graphite des propriétés électrique et thermique intéressantes pour l’industrie. Par exemple, il possède une conductivité thermique élevée, jusqu’à 4180W.m-1.K-1 dans la direction a [LIU, 2008]. Il est donc bon conducteur de chaleur. Il faut noter aussi qu’il a une faible section de capture neutronique (3,5 à 3,8mb). Ces caractéristiques font du graphite un bon matériau pour servir de modérateur.

Le graphite nucléaire

Les briques de graphite des réacteurs UNGG français ne sont pas constituées de graphite naturel, mais de graphite polycristallin synthétique (graphite nucléaire). Il est fabriqué à partir de coke de pétrole calciné, de brais de houille et d’un liant.
Comme le montre la figure 6, le graphite polycristallin est formé de grains de coke, liés par du carbone d’imprégnation, et présentant de la porosité intergranulaire. Ces grains sont eux-mêmes composés d’amas de cristallites, chaque cristallite étant un assemblage de plans graphènes. Ce graphite nucléaire est donc différent du graphite pur.

Table des matières

Introduction
Chapitre 1 : Historique et contexte
Des réacteurs Uranium Naturel Graphite Gaz au stockage des déchets graphite
I.1 Les réacteurs à Uranium Naturel Graphite Gaz (UNGG)
I.1.1 Un peu d’histoire…
I.1.2 Description succincte d’un réacteur UNGG
I.1.3 Évolution de la filière…
I.1.4 Les éléments en graphite dans les réacteurs UNGG
I.1.4.1 Les empilements de graphite
I.1.4.2 Le graphite de protection biologique
I.1.4.3 Le graphite des cartouches combustibles
I.2 Caractéristiques du graphite nucléaire des réacteurs UNGG
I.2.1 Structure du graphite pur
I.2.2 Le graphite nucléaire
I.2.3 Fabrication du graphite nucléaire
I.2.3.1 Matériaux de base
I.2.3.2 Procédé de fabrication
I.2.4 Particularités du graphite nucléaire
I.2.4.1 Structure poreuse
I.2.4.2 Composition et impuretés
I.2.4.3 Propriétés
I.2.5 Comportement en réacteur
I.2.5.1 Effets de l’irradiation neutronique
I.2.5.2 Effets de la corrosion radiolytique
I.3 Les déchets de graphite
I.3.1 Classification des déchets
I.3.2 Les radionucléides dans les déchets de graphite
I.3.3 La gestion des déchets
I.3.3.1 Situation actuelle
I.3.3.2 Les conteneurs de stockage
I.3.3.3 Les solutions de stockage étudiées
I.3.3.4 Autres options
I.4. Problématique et démarche de l’étude
Chapitre 2 : La lixiviation, principe et synthèse bibliographique
II.1 La lixiviation
II.1.1 Définitions liées à la lixiviation et principe
II.1.2 Mécanismes et facteurs contrôlant le relâchement
II.1.3 La diffusion
II.1.4 Expression des résultats
II.1.4.1 Activité en phase gaz
II.1.4.2 Activité en phase liquide
II.2 Synthèse des études de relâchement
II.2.1 Description des études
II.2.2 Comportement des radionucléides à la lixiviation
II.2.2.1 Comportement du carbone 14
II.2.2.2 Comportement du tritium
II.2.3 Conclusion
Chapitre 3 : Matériaux étudiés et méthodes expérimentales
III.1 Les échantillons de graphite
III.1.1 Les réacteurs G2 et SLA2
III.1.2 Les échantillons de graphite de G2 et SLA2
III.1.2.1 Réacteur SLA2
III.1.2.2 Réacteur G2
III.2 Expériences de lixiviation : protocole et conditions expérimentales
III.2.1 Protocole de lixiviation
III.2.2 Les réacteurs de lixiviation
III.2.3 Conditions de lixiviation
III.2.3.1 Lixiviation à température ambiante
III.2.3.2 Lixiviation à 50°C
III.2.3.3 Bilan des conditions de lixiviation
III.3 Techniques analytiques
III.3.1 Analyse de la phase gaz
III.3.1.1 Transfert d’eau tritiée
III.3.1.2 Transfert de gaz dissous
III.3.1.3 Le Barboteur HAG 7000 (SDEC) : principe et protocole d’utilisation
III.3.1.4 Bilan des conditions d’analyses de phase gaz
III.3.2 Étude de la phase liquide
III.3.2.1 Protocole de prélèvement de la phase liquide
III.3.2.2 Mesure des émetteurs gamma
III.3.2.3 Mesure du carbone 14 et du tritium
III.3.2.4 Analyse du carbone organique total
Chapitre 4 : Résultats
IV.1 Observations générales lors des expériences de lixiviation
IV.2 Carbone 14
IV.2.1 Le carbone 14 en phase liquide
IV.2.1.1 Carbone 14 total
IV.2.1.2 Carbone 14 organique et inorganique
IV.2.1.3 Carbone total organique
IV.2.1.4 Conclusion
IV.2.2 Le carbone 14 en phase gaz
IV.2.2.1 14CO
IV.2.2.2 Carbone 14 organique
IV.2.2.3 Discussion des résultats-conclusion
IV.2.3 Conclusion
IV.3 Le tritium
IV.3.1 Le tritium en phase liquide
IV.3.2 Le tritium en phase gaz
IV.3.2.1 HTO
IV.3.2.2 HT-TOL
IV.3.2.3 Discussions des résultats
IV.3.3 Conclusion
IV.4 Les émetteurs gamma
IV.4.1 SLA2
IV.4.1.1 Lixiviation sur masses faibles de graphite
IV.4.1.2 Lixiviation sur masses élevées de graphite
IV.4.2 G2
IV.4.3 Conclusion
Conclusion générale
Bibliographies
Annexes

Télécharger le rapport complet