Décharge à Barrière Diélectrique de Surface

DIAGNOSTICS D IMAGERIE

Les streamers sont des objets difficiles à étudier, du fait de leur petite taille et de leur courte durée de vie. Nous allons citer ici les principaux diagnostics d’imagerie. Nous allons voir qu’il est souvent impossible d’obtenir à la fois une bonne résolution spatiale et une bonne résolution temporelle. Streak Camera :Cette caméra rapide est un bon exemple de la remarque que nous faisions pour introduire ce paragraphe. Il s’agit d’un diagnostic qui privilégie la résolution temporelle aux dépends de la résolution spatiale. La première utilisation peut être attribuée à Wagner en 1967 [Wagner 67]. Les images ainsi obtenues décrivent un axe du gap, en fonction du temps. L’énorme avantage est que l’on suit la propagation d’un phénomène unique.
Caméra iCCD :Il s’agit du diagnostic utilisé dans ce manuscrit. Les dernières avancées technologiques ont donné naissance à des caméras munies de capteurs extrêmement sensibles. Ainsi, les caméras iCCD permettent de détecter un photon unique. En cela, elles sont bien adaptées à la propagation du streamer car l’on obtient de bonnes images avec une seule acquisition, même avec un temps d’intégration de 1ns. La faiblesse de ce diagnostic est que les fréquences d’acquisitions restent terriblement faibles par rapport aux temps à considérer : des Hz par rapport au GHz.
Méthode de Schlieren :Cette technique s’appuie sur le fait que le canal du streamer modifie localement les propriétés du gaz : sa constitution mais aussi sa température. L’indice de réfraction dans ce canal sera donc différent de celui du gaz environnant. La méthode de Schlieren est sensible au gradient d’indice de réfraction. Cette méthode ne permet pas d’accéder à la propagation du streamer : la modification de l’indice de réfraction n’intervient qu’en post décharge, quand les processus de relaxation augmentent la température du canal. Ainsi, l’image n’apparaît que 50 à 100 µs après le passage du streamer.
Spectroscopie d’émission :Les mesures de spectroscopie d’émission peuvent apporter de multiples informations sur les paramètres du plasma. Une méthode dite « time correlation spectroscopy » permet d’atteindre une résolution temporelle inférieure à la nanoseconde [Kozlov 01].
En mesurant l’émission du second système positif de N2 et du premier système négatif de N2+, les auteurs ont pu visualiser la propagation de streamers dans une décharge diélectrique à double barrière. La distribution des intensités lumineuses mesurées permet de visualiser la propagation des streamers dans l’espace inter électrode. Elle permet aussi de calculer le champ électrique et la densité d’électrons. Toutes ces mesures sont résolues non seulement en temps, mais aussi dans l’espace. Elles exigent cependant d’avoir une décharge très localisée spatialement, et qui se reproduit périodiquement.

DECHARGES DE SURFACE: LES FIGURES DE LICHTENBERG

La découverte

Georg Christoph Lichtenberg était physicien, mathématicien, astronome, mais aussi un littéraire. Il est né en 1742 à Oberramstadt, et officiait comme professeur à l’université de Göttingen. Il étudiait notamment la foudre et l’électricité. En 1777, il fit une découverte expérimentale qui reste connue de nos jours sous le nom de « figures de Lichtenberg » [Lichtenberg 1777]. Les décharges engendrées en approchant des pointes conductrices à haute tension d’une plaque isolante couverte de poussière de soufre forment des empreintes caractéristiques . De ce principe est née la technique de « dust figure » qui permet de relever les empreintes d’une décharge, et par la suite les photocopieurs modernes.

Premières applications : la foudre et les figures de Lichtenberg

Nous allons aussi voir que les figures de Lichtenberg ont, quelques 150 ans après leur découverte, trouvé une application technologique. En 1888, Trouvelet et Brown renouvellent l’expérience de Lichtenberg, cette fois avec une plaque photo sensible. Ainsi, on peut conserver une image stable des empreintes. En 1924, J. P. Peters a l’idée d’utiliser ces fameuses empreintes pour mesurer la surtension causée par l’impact de la foudre sur les lignes à haute tension. Il développe dans cette optique un appareil appelé Klydonographe, que nous décrirons dans la suite. En 1925 et 1926, de premiers tests et calibrations sont effectuées par Cox, puis Mc Eachron. En 1927, un article paru dans « General Electric Review » propose une calibration de l’appareil, qui permettrait alors de mesurer jusqu’à 2 MV avec précision [Everett 1927]. Mais en quoi consiste donc ce Klydonographe? Le principe est très simple. Une électrode conductrice reliée à la ligne, fait face à une contre électrode. La contre électrode est couverte d’un isolant servant de support à un film photo. Lorsqu’une surtension est appliquée à l’électrode, la décharge qui s’ensuit laisse son empreinte sur le film photographique. Lors des mesures, les auteurs ont établis deux critères, aujourd’hui bien connus :
Le diamètre de l’empreinte est lié à l’amplitude de la surtension ;La forme de l’empreinte est caractéristique de sa polarité : une polarité positive entraîne la formation d’un réseau de branches étoilé. Une polarité négative donne une forme circulaire, en tranche de citron.

CHIMIE DU PLASMA D AIR ET APPLICATIONS

Plasma seul

Les plasmas froids présentent l’avantage de produire un milieu très réactif dans un gaz qui reste à température ambiante. Pendant longtemps les DBDs furent utilisées industriellement en tant qu’ozoneurs [Becker 20, Otto 29]. Les espèces chimiques issues du plasma sont maintenant mises à profit pour décomposer des molécules polluantes. La compréhension des mécanismes chimiques se produisant dans les filaments de plasma ont suscité le développement de codes numériques. Cette simulation 0 D ne tient pas compte de la diffusion des espèces dans le gaz environnant le filament. Elle donne cependant les échelles de temps à considérer :
Les premières espèces créées sont des espèces chargées qui constituent le plasma : électrons, ions négatifs et positifs, ainsi que les états excites (N2(A), O2(A)). Ces espèces ont une durée de vie de l’ordre de la microseconde.
Les radicaux (O(3P)) sont créés dans le même temps, et survivent une centaine de microsecondes.
Enfin, au bout de quelques millisecondes il ne reste que les produits à longue durée de vie : ozone et oxydes d’azote.
Les radicaux sont particulièrement importants pour la chimie du plasma. Ils sont produits par impact électronique au sein du filament. L’oxygène atomique est un radical important, mais dans l’air humide et en présence de molécules fournissant assez d’atomes d’hydrogène, on trouve aussi le radical OH. Lorsqu’un composé organique volatil est introduit dans le gaz, la chimie est encore plus difficile à explorer. Les réactions de la molécule avec les espèces du plasma engendrent la génération de multiples sous produits qui doivent être identifiés. Un procédé idéal convertirait tout le COV en CO2 et H2O, avec en moindre proportion du CO (toxique pour l’homme !). Cependant, ce n’est pas le cas et parfois les sous produits obtenus sont plus nocifs que la molécule initiale. Un moyen d’orienter la chimie favorablement est d’utiliser des catalyseurs, ou photocatalyseurs.

Combinaison plasma et (photo)catalyse

Les premiers réacteurs de couplage DBD/catalyseur ont été brevetés dans les années 70 aux états unis [Foster 72]. Dans ces réacteurs, le catalyseur est disposé dans l’espace inter électrodes. On appelle ces dispositifs des « packed bed reactors ». Le matériau peut aussi être placé en post décharge, où il interagit avec les espèces à longue durée de vie du plasma, notamment l’ozone. L’utilisation du couplage plasma/catalyse a pour vocation d’oxyder les COV, mais aussi de réduire des NOx [Pasquiers 04].
Les photocatalyseurs sont des semi-conducteurs dont la bande interdite (« band gap » en anglais) est très large (entre 2,5 et 4 eV). Sous irradiation UV des électrons de la bande de valence absorbent l’énergie nécessaire pour passer dans la bande de conduction du réseau cristallin, créant ainsi une paire électron-trou. Une partie de ces paires électron-trou va pouvoir faire des réactions d’oxydo réduction avec des réactifs adsorbés à la surface du photocatalyseur. La photocatalyse est un processus hétérogène faisant interagir les espèces de la phase gaz avec ceux de la phase solide. Les échanges se font via des mécanismes d’adsorption et de désorption. Le TiO2 est reconnu comme étant le plus performant pour l’oxydation de nombreuses molécules [Tanaka 91, Deng 01, Bamwenda 01]. Il peut être utilisé sous deux formes: anatase et rutile, qui ont
des gaps semblables : 3,2 eV pour l’anatase et 3,02 eV pour le rutile. [Sumita 02]. Il a été montré que le support poreux du photocatalyseur améliore l’oxydation du C2H2 en augmentant le temps de résidence des molécules dans le plasma. Le TiO2, lorsqu’il est activé, est responsable d’une activité chimique spécifique. Cependant pour cela les UVs émis par le plasma ne suffisent pas. L’activation doit être faite par des lampes UV externes.
La photocatalyse assistée par plasma est bien meilleure que la photocatalyse seule, et inversement. Il existe une synergie efficace entre le plasma et le photocatalyseur [Guaitella 08, Thevenet 05, Thevenet 07, Thevenet 08, Rousseau 06].
Au début de la thèse, plusieurs mois ont été consacrés à la mesure de la concentration d’oxygène atomique dans une décharge DC pulsée à basse pression (1,6 Torr). Ces résultats ont été obtenus dans le cadre de la thèse d’Olivier Guaitella et ne figureront pas dans ce manuscrit. Les mesures ont révélé un comportement tout à fait original de l’oxygène atomique vis-à-vis du TiO2 [Allegraud 06, Guaitella thèse].

LE PLASMA DE SURFACE DANS LE CONTEXTE DES INNOVATIONS TECHNOLOGIQUES

Créer le plasma près de la surface du diélectrique présente de nombreux intérêts. La proximité avec la surface permet d’abaisser la tension de claquage, parce que l’on supprime le gap inter électrodes. L’émission secondaire peut aussi aider la propagation [Bœuf 07]. On peut de plus espérer que le fait de créer des espèces réactives au contact de la barrière puisse être exploité pour le traitement de l’air, en alliant la barrière à un photocatalyseur par exemple. Enfin, une telle décharge peut être facilement dupliquée et appliquée à la surface d’objets variés : cylindres, plaques… Cette modularité présente un avantage du point de vue procédé.
Dans cette partie nous allons aborder les applications possibles d’une décharge de surface. Nous commencerons par présenter rapidement son contexte original, à savoir le contrôle d’écoulement. Puis nous décrirons les possibilités d’une telle décharge pour le domaine qui nous intéresse : le traitement de l’air.
Domaine d’application dominant : le contrôle de flux
Lorsque l’on fait une recherche bibliographique sur les décharges à barrière diélectrique de surface, on rencontre de nombreuses publications sur le contrôle d’écoulement. En effet, ces décharges ont la particularité de générer un vent ionique qui va entraîner avec lui les neutres du gaz environnant. Plusieurs types de décharge de surface existent et peuvent générer ce flux : les décharges couronne, les DBDs , et les décharges rampantes [Moreau 07]. Les configurations couronne ou DBD sont les plus utilisées. Dans la variante « décharge rampante », l’utilisation d’une troisième électrode permet d’étendre un plasma stable sur plusieurs centimètres. Elle appartient quant à elle au domaine des applications laser [Arad 87, Tsikrikas 96].
Son utilisation pour des applications aérodynamiques est plus récente [Louste 05]. La configuration «DBD» de surface a été mise au point à la fin des années 90 par Roth et al [Roth 00] sous le nom de « One Atmosphere Uniform Glow Discharge Plasma » (OAUGDP). Depuis, les décharges de surface sont étudiées pour leur capacité à générer un écoulement pouvant atteindre des vitesses de quelques mètres par seconde [Artana 03, Roth 03]. Ces vitesses restent relativement faibles. L’optimisation et le fonctionnement de la force «électrohydrodynamique» générée par les plasmas de surface est un enjeu important. Les modules de plasma de surface sont connus sous le nom d’ «actuateurs». Ils sont étudiés expérimentalement [Roth 06, Santhanakrishnan 06] et par modélisation [Bœuf 07].
Lorsqu’il est appliqué sur un profil (type aile d’avion en général), un actuateur permet de recoller l’écoulement de gaz à la paroi et de réduire les turbulences à la suite de l’objet : Les tests sont faits avec des flux incidents de vitesses variables. Les actuateurs sont efficaces pour des vitesses initiales allant jusqu’à 30 m./s environ, et de bons résultats ont été obtenus pour des vitesses de 110 m/s et plus[Moreau 07]. C’est sans doute cette gamme de vitesses qui va réduire le champ des applications possibles des actuateurs pour le contrôle de flux.

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Table des matières

INTRODUCTION GENERALE 
CHAPITRE I : ETAT DE L’ART
1. INTRODUCTION 
2. LES DECHARGES A PRESSION ATMOSPHERIQUE 
2.1. PROPAGATION DU STREAMER POSITIF
2.2. PROPAGATION DU STREAMER NEGATIF
2.3. DECHARGES A BARRIERE DIELECTRIQUE (DBDS)
3. DIAGNOSTICS D IMAGERIE 
3.1. STREAK CAMERA
3.2. CAMERA ICCD
3.3. METHODE DE SCHLIEREN
3.4. SPECTROSCOPIE D’EMISSION
4. DECHARGES DE SURFACE: LES FIGURES DE LICHTENBERG 
4.1. LA DECOUVERTE
4.2. PREMIERES APPLICATIONS : LA FOUDRE ET LES FIGURES DE LICHTENBERG
4.3. LA TECHNIQUE « DUST FIGURE » : UNE CARTOGRAPHIE DES CHARGES EN SURFACE
4.4. MESURE QUANTITATIVE DES CHARGES EN SURFACE : LA CELLULE DE POCKELS
4.5. EXEMPLES DE FIGURES DE LICHTENBERG « NATURELLES »
4.6. INTERACTION ENTRE CHARGES DEPOSEES ET EMISSION DU PLASMA : PHENOMENES D’AUTO DECLENCHEMENT
5. CHIMIE DU PLASMA D’AIR ET APPLICATIONS 
5.1. PLASMA SEUL
5.2. COMBINAISON PLASMA ET (PHOTO)CATALYSE
6. LE PLASMA DE SURFACE DANS LE CONTEXTE DES INNOVATIONS TECHNOLOGIQUES 
6.1. DOMAINE D’APPLICATION DOMINANT : LE CONTROLE DE FLUX
6.2. DOMAINE DE LA THESE : LE TRAITEMENT DE L’AIR
7. CONCLUSION 
CHAPITRE II : DISPOSITIFS EXPERIMENTAUX
1. INTRODUCTION 
2. REACTEUR 
2.1. MATERIAUX
2.2. L’ENCEINTE
3. CIRCUIT ELECTRIQUE 
3.1. CIRCUIT USUEL
3.2. CIRCUIT PULSE
3.3. CALCUL DE LA PUISSANCE INJECTEE
3.4. MESURES DE COURANT
4. IMAGERIE ICCD 
4.1. TUBE INTENSIFICATEUR
4.2. CAPTEUR CCD
4.3. OBJECTIF PHOTO
4.4. PARAMETRES DE L’ACQUISITION
4.5. SYSTEME DE DECLENCHEMENT
4.6. TEMPS CARACTERISTIQUES
4.7. LIMITES DU SYSTEME
5. MESURES CHIMIQUES 
5.1. MOLECULE EST MATERIAU UTILISES : L’ACETYLENE ET LE TIO2
5.2. DIAGNOSTICS
CHAPITRE III : MESURES INTEGREES
1. INTRODUCTION 
2. IMAGERIE ICCD 
2.1. PIC DE COURANT INDIVIDUEL
2.2. MESURES MOYENNEES
3. PREMIERS RESULTATS : MESURES DANS L AIR 
3.1. METHODOLOGIE
3.2. RELATION INTENSITE DU COURANT/NOMBRE DE FILAMENTS
3.3. SYNCHRONISATION DES FILAMENTS ET AUTO ORGANISATION
3.4. LONGUEUR DES FILAMENTS ET TENSION APPLIQUEE
3.5. COMPARAISON ENTRE ALTERNANCES POSITIVES ET NEGATIVES
3.6. EVOLUTION TEMPORELLE DE L INTENSITE LUMINEUSE ET DU NOMBRE DE FILAMENTS
3.7. SYNTHESE DES RESULTATS
4. AVANT DE CONTINUER … 
4.1. MESURE DE LA CHARGE PAR FILAMENT
4.2. METHODOLOGIE POUR LES PROCHAINES MESURES
4.3. QUELLES CONDITIONS TESTER ?
5. MELANGE N2/O2 
5.1. CARACTERISTIQUES ELECTRIQUES
5.2. MESURES INTEGREES DE L’ALTERNANCE POSITIVE
5.3. ALTERNANCE NEGATIVE
5.4. IMPORTANCE DE L’HISTORIQUE DE LA DECHARGE : LE CAS DE N2 PUR
6. INFLUENCE DE LA SURFACE 
6.1. PARAMETRES ELECTRIQUES
6.2. MESURES INTEGREES DE L’ALTERNANCE POSITIVE
6.3. IMAGES DE L’ALTERNANCE NEGATIVE
6.4. CONCLUSION
7. AUTRES CONDITIONS 
8. CONCLUSION 
CHAPITRE IV : IMAGERIE NANOSECONDE
1. INTRODUCTION 
2. PRINCIPE
2.1. CIRCUIT ELECTRIQUE
2.2. PARAMETRES D’ALIMENTATION
2.3. DECLENCHEMENT DE LA DECHARGE
2.4. SYSTEME DE MESURE
2.5. ACQUISITIONS
3. SYSTEME A UNE ELECTRODE DANS L’AIR 
3.1. CHOIX DE LA CONFIGURATION ET PARAMETRES DE LA DECHARGE DECLENCHEE
3.2. IMAGES DE LA PROPAGATION
3.3. VITESSE DE PROPAGATION
3.4. SYNCHRONISME DES AMORÇAGES
4. DEUX ELECTRODES ACTIVES DANS L AIR 
4.1. DISPOSITIF
4.2. CARACTERISTIQUES ELECTRIQUES
4.3. PARAMETRES DE LA DECHARGE DECLENCHEE
4.4. IMAGES DE LA PROPAGATION
4.5. VITESSE DE PROPAGATION
4.6. ETUDE DU SYNCHRONISME DES FILAMENTS
5. UNE ELECTRODE DANS 95% N2 + 5 % O2 
5.1. PARAMETRES ELECTRIQUES
5.2. PARAMETRES DE LA DECHARGE DECLENCHEE
5.3. IMAGES DE LA PROPAGATION
5.4. VITESSE DE PROPAGATION
5.5. SYNCHRONISME
6. QUELQUES IMAGES DANS L’ARGON 
7. CONCLUSION: VALIDITE DE LA METHODE 
7.1. LE NANOPULSE EST IL UNE BONNE SONDE ?
7.2. INFLUENCE DU CHAMP SUR LE PREMIER STREAMER QUI AMORCE
7.3. CONCLUSION GENERALE
CHAPITRE V : DEGRADATION DU C2H2
1. INTRODUCTION 
2. ACTION DU PLASMA DE SURFACE 
2.1. REACTEUR (A)
2.2. REACTEURS (B) ET (C) : REDUCTION DU VOLUME MORT
2.3. COMPARAISON AVEC LES RESULTATS ANTERIEURS
3. LE PLASMA DE SURFACE COMBINE AVEC LE TIO2
3.1. AJOUT DE MATERIAU DANS LA ZONE DE PLASMA
4. CONCLUSION
CONCLUSION GENERALE 
ANNEXES
1. INTRODUCTION 
2. CARACTERISTIQUES ELECTRIQUES 
2.1. PUISSANCE ET TENSION DE CLAQUAGE
2.2. MESURES D’EXTREMA : UNE DECHARGE SYMETRIQUE
3. IMAGERIE
3.1. IMAGES DE CHAQUE FACE
3.2. LONGUEUR DES FILAMENTS
4. CONCLUSION 
1. INFLUENCE DU FLUX 
1.1. CARACTERISTIQUES ELECTRIQUES
1.2. MESURES INTEGREES DE L’ALTERNANCE POSITIVE
1.3. CONCLUSION
2. INFLUENCE DE L EPAISSEUR 
2.1. PARAMETRES ELECTRIQUES
2.2. IMAGES INTEGREES DE L’ALTERNANCE POSITIVE
2.3. IMAGES DE L’ALTERNANCE NEGATIVE
2.4. CONCLUSION
3. INFLUENCE DU C2H2 
3.1. PARAMETRES ELECTRIQUES
3.2. MESURES INTEGREES
3.3. CONCLUSION
1. UN CAS A PART : L’ARGON
1.1. CARACTERISTIQUES ELECTRIQUES
1.2. IMAGES DE L’ALTERNANCE POSITIVE
1.3. IMAGES DE L’ALTERNANCE NEGATIVE, COMPARAISON ENTRE LES DEUX ALTERNANCES
2. IMAGES DE LA PROPAGATION DANS L’ARGON 
2.1. COMPARAISON ENTRE DECHARGE DECLENCHEE ET NORMALE
2.2. IMAGES DE LA PROPAGATION
2.3. CONCLUSION
PRODUCTION SCIENTIFIQUE 
REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES

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