Soutenance mémoire
Depuis la nuit des temps, la recherche de nouvelles sources d’énergie a été un enjeu primordial pour l’humanité. Actuellement, la production de l’énergie est majoritairement assurée par les combustibles fossiles. Selon l’Agence Internationale de l’Energie (IEA), la consommation énergétique mondiale ne cesse d’augmenter, et son impact sur l’environnement est de plus en plus dangereux. Les deux tiers des émissions des gaz à effet de serre et 80 % de la production du dioxyde de carbone CO2 résultent de cette consommation énergétique [1]. Ceci a motivé les chercheurs à s’orienter vers des énergies propres permettant de réduire les émissions de CO2, et ainsi diminuer le réchauffement climatique. De plus, les combustibles fossiles sont épuisables, concentrées géographiquement, et sont donc sources de conflits, d’où la nécessité de trouver des solutions alternatives.
Une des solutions alternatives envisagées les plus prometteuses est l’utilisation du vecteur énergétique hydrogène, et notamment l’utilisation des piles à combustible (PàC) comme convertisseur électrochimique pour la production de l’électricité. Cette technologie a été découverte en 1839 par Sir William Groove et a été remise au goût du jour dans les années 60 par la NASA lors de son utilisation dans les programmes spatiaux Gemini et Apollo.
Aujourd’hui la pile à combustible est un sujet d’actualité et de recherche exploré par la communauté scientifique, industrielle (Faurecia [2], Bosch [3], Alstom [4]…) et militaire. Les piles à combustible commencent à être commercialisées et utilisées dans plusieurs domaines comme :
– le transport : 6558 véhicules PàC vendus aux US jusqu’à Février 2019 [6], deux premiers trains à hydrogène Coradia iLint fabriqués par Alstom [7],
– les applications stationnaires : production d’électricité domestique et de systèmes de chauffage : Viessmann propose une chaudière à micro-cogénération à PàC appelée VITOVALOR PT2 [8],
– et portables : H2SYS [9], la start up implantée dans la fédération de recherche CNRS FCLAB produit des générateurs électriques alimentés par PàC. Une batterie externe pour charger des téléphones portables sans fil JAQ est proposée par le constructeur Suédois MyFC [10], SFC Energy [11] propose des solutions pour alimenter des capteurs et des équipements de surveillance, Altergy Systems [12] et BOC [13] proposent aussi des technologies pour l’alimentation de panneaux de signalisation et d’éclairage.
Structure générale du système Pile à combustible
Un système pile à combustible est formé d’un stack (une pile à combustible) et d’auxiliaires. Il existe de nombreux types de piles à combustible, mais on distingue principalement deux familles selon leur température de fonctionnement : les PàC à haute température et les PàC à basse température. Les PàCs haute température sont les PàCs à oxydes solides (SOFC), très utilisées dans les applications stationnaires, et les PàC à carbonates fondues (MCFC). Les PàC à basse température sont les piles alcalines (AFC), les piles à méthanol direct (DMFC), les piles à acide phosphorique (PAFC) et les PEMFC, cette dernière étant la technologie la plus utilisée dans le domaine des transports .
Membrane
La membrane est un bon conducteur protonique, elle permet le transport de protons de l’anode à la cathode grâce aux groupes de polymère sulfonique. Elle est imperméable aux gaz, ce qui lui permet de séparer le combustible et le comburant. Elle empêche également les électrons de traverser. Pour assurer le bon fonctionnement de la PEMFC, la membrane devrait satisfaire les propriétés suivantes : stabilité thermique et chimique, bonne résistance mécanique, maintien d’une bonne humidification afin d’éviter l’augmentation de la résistance ionique et ainsi permettre le transport des protons. Le matériau le plus utilisé pour la membrane est le Nafion. Il s’agit d’un polymère perfluoré sulfoné (perfluorosulfonic acid (PFSA)) composé d’une chaîne fluo-carbonée (Téflon-PTFE) sur laquelle sont greffés des chaînes pendantes (perfluorovinyléther) terminées par un groupe ionique sulfonate. Cette composition offre à la membrane l’avantage d’être inerte dans un environnement oxydant ou réducteur.
La membrane est un composant clé dans la PEMFC et sa dégradation pourrait être fatale pour la PàC. Par conséquent, des travaux sont menés pour trouver des matériaux équivalents à moindre coût et ne présentant pas les mêmes limitations. Actuellement, plusieurs matériaux sont disponibles sur le marché, et d’autres sont encore en cours de développement : la famille des polymères perfluorés (le Nafion en fait partie), la famille des polymères non fluorés à squelette aromatique et la famille des membranes composites. Des chercheurs de General Motors ont développé une membrane de la famille des polymères perfluorées (PFIA) avec un support matériel en nanofibres (Yandrasits., [24])) dont ils souhaitaient valider la durabilité pendant 2000h. Ce projet vise à atteindre les objectifs fixés par le département d’énergie Américain (DoE) pour l’horizon 2020 en termes de performances, durabilité et coût. Cependant, cette dernière, une fois assemblée dans une cellule, a tenu seulement 800 h suite à plusieurs défaillances. Une analyse supplémentaire de la stabilité de la PFIA ainsi qu’une étude de l’effet des produits de décomposition de l’ionomère sur l’activité du catalyseur sont prévues afin de comprendre l’origine de ces défaillances.
Les électrodes
Les électrodes sont formées d’une couche catalytique composée principalement de nanoparticules de platine (Pt) étalée sur un support en fibre de carbone et d’une couche de diffusion de gaz, imprégnée de matériaux d’électrolyte pour assurer la continuité de la conduction protonique. Les électrodes ont une structure poreuse permettant d’évacuer l’eau et les gaz inertes.
La couche catalytique
La couche catalytique assure l’oxydation de l’hydrogène à l’anode et, la réduction de l’oxygène à la cathode. D’après le DoE, les technologies actuelles contiennent 0,125 mgPt/cm² (Ahluwalia et al., [25]) grâce à l’utilisation de nanoparticules de platine. Une pile de 80 kW (correspondant à la puissance nécessaire pour une voiture électrique) contient une trentaine de grammes de platine, cette quantité pourrait être ramenée à 15g en 2020 grâce aux avancées technologiques. Ainsi la baisse de la masse du platine entraînera la réduction du coût de la couche catalytique et par la suite de la PEMFC. Des travaux de recherche sont en cours pour améliorer la couche catalytique : (i) réduire le coût, améliorer l’activité de réduction de l’oxygène et augmenter la stabilité en utilisant des alliages de platine avec du cobalt (Ohyagi and Sasaki, [26]), du nickel et du chrome par exemple, cette solution a été testée et elle est en attente de validation en conditions réalistes, (ii) décélérer sa dégradation en présence du monoxyde de carbone CO (un taux de CO>10 ppm accélère la dégradation du platine) en déposant des traces de Ruthénium à côté du platine.
Les plaques bipolaires et terminales
Les plaques bipolaires (BPP) permettent de collecter le courant. Elles contiennent des canaux pour transporter et répartir les réactifs et évacuer les produits. Elles servent également à faciliter la gestion de l’eau et de la température tout en maintenant une contrainte mécanique homogène pour chaque cellule. Par conséquent, les exigences relatives aux plaques bipolaires portent essentiellement sur leur résistance ohmique, leur stabilité thermique, leur étanchéité aux gaz et à l’eau, leurs propriétés mécaniques et, à cause de l’environnement électrochimique complexe à l’intérieur des cellules, leur résistance à la corrosion. Il existe de nombreuses technologies de plaques bipolaires reposant sur une vaste gamme de matériaux et de méthodes de production. Ces plaques pourraient être en graphite spécial (Albany graphite chez Ballard) [27], en moulage de matériaux composites imprégnés de carbone ou en emboutissage de métaux particuliers (acier inoxydable ou titane) protégé de la corrosion par un dépôt mince, de carbone, par exemple (Taherian, [28]).
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Table des matières
Introduction générale
1 Chapitre 1 : Introduction au contrôle tolérant au vieillissement des PEMFC
1.1 Introduction
1.2 Structure générale du système Pile à combustible
1.2.1 Pile à combustible à membrane échangeuse de proton
1.2.2 Auxiliaires
1.3 Etude des mécanismes de dégradation des PEMFC
1.3.1 Membrane
1.3.2 La couche catalytique
1.3.3 La couche de diffusion des gaz GDL
1.3.4 Plaques bipolaires
1.3.5 Joints d’étanchéité
1.4 Stratégie de contrôle tolérant aux dégradations
1.4.1 Etat de l’art des commandes développées pour les systèmes PàC
1.4.2 Vers un contrôle tolérant aux dégradations
1.5 Conclusion
2 Chapitre 2 : Réalisation d’une base de données en vue de définir une stratégie de contrôle
2.1 Introduction
2.2 Introduction aux campagnes d’essais utilisées
2.3 Banc d’essai 1kW
2.4 Présentation de la pile à combustible
2.4.1 Essais réalisés
2.4.2 Résultats
2.5 Essais de vieillissement
2.5.1 Description du protocole
2.6 Conclusion
3 Chapitre 3 : Le pronostic avec un réseau de neurones à réservoir
3.1 Introduction
3.2 Pronostic appliqué à la pile à combustible
3.2.1 Pronostic basé modèle
3.2.2 Pronostic hybride
3.2.3 Pronostic basé données
3.3 Choix de la méthode de pronostic pour les PEMFC (Contraintes liées à notre système)
3.4 Utilisation des réseaux de neurones pour le pronostic
3.4.1 Brève présentation des réseaux de neurones artificiels
3.4.2 Les principales architectures de réseau de neurones
3.5 Choix de l’architecture du réseau de neurones
3.5.1 Principe de l’étude
3.5.2 Données utilisées
3.5.3 Résultats
3.6 Les ESN
3.6.1 Généralités
3.6.2 Paramètres des ESN
3.6.3 Description générale de l’algorithme d’apprentissage de l’ESN
3.7 Optimisation des ESN
3.8 Travaux réalisés sur les ESN
3.8.1 Introduction
3.8.2 Premiers résultats avec un ESN optimisé
3.8.3 L’ESN multi réservoir
3.8.4 Conclusion et problématique liée à la connaissance a priori du profil de charge
3.8.5 Pronostic sans connaissance a priori du profil de charge
3.8.6 Génération de profil
3.9 Conclusion
Conclusion générale
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