Contrôle de la fluorescence par des nanoantennes plasmoniques

Bilan – Reconstruction d’une image

Le rôle de ce dispositif expérimental est de réaliser des cartographies de photoluminescence. La platine piezélectrique déplace l’échantillon par pas de quelques centaines de nanomètres. En chaque point le spectre de photoluminescence ainsi que le diagramme de rayonnement sont mesurés. Les paramètres usuels lors d’une mesure sont :
— Système pompé localement (FW HMlaser = 700nm) à λlaser = 980nm avec une puissance lumineuse de ∼10mW (intensité de l’ordre de 106 W.cm−1)
— Collection locale avec trou confocal permettant un filtrage spatial d’une zone de 600nm sur l’échantillon
— Mesure du spectre entre 1100nm et 1400nm avec une résolution de 5nm (limitée par la fente d’entrée ouverte de 0.3mm).
— Déplacement latéral de l’échantillon avec une résolution de 0.5µm (bien qu’il soit possible de diminuer la résolution jusqu’à 10nm). Le temps d’acquisition de chaque point est en général de une seconde. L’acquisition d’une image de 10×10µm nécessite alors un temps de 7 minutes.
Les données sont directement importées dans une structure Matlab pour être traitées ultérieurement. Il est par exemple possible d’extraire les contributions relatives des bandes de valence de trous lourds et légers au spectre de photoluminescence et d’afficher le ratio entre les deux sous la forme d’une carte (Figure 1.11).

Calcul du facteur de Purcell

Nous ne calculerons pas directement la durée de vie d’un émetteur fluorescent dans un système. De manière équivalente, nous calculerons comment ce système modifie la puissance émise par un dipôle par rapport à une situation de référence : c’est le facteur de Purcell (eq. 5.3. Le plus souvent, la situation de référence est un dipôle unique dans un milieu homogène d’indice donné. Le calcul de la puissance émise peut être réalisé de deux manières :
— Dans le premier cas, on calcule uniquement le champ rayonné par le dipôle sur lui-même (équation 2.3), c’est-à-dire le tenseur de Green G évalué à la position du point source. Ceci a l’avantage de nécessiter peu de calcul.
— Dans le deuxième cas, on calcule séparément la puissance rayonnée en champ lointain par le couple (dipôle, système) et la puissance absorbée dans les sections absorbantes du système. Ce calcul nécessite le développement en ondes planes du champ et l’intégration de la puissance dissipée sur un grand volume. Le calcul est donc plus long mais permet de distinguer les pertes radiatives et non radiatives et donc d’évaluer le rendement radiatif du système. Nous allons maintenant appliquer ces méthodes pour calculer le facteur de Purcell pour un émetteur dans la structure modèle de la figure 2.1. Comme nous l’avons vu dans la section 2.2.1b, l’influence du système sur l’émetteur peut être interprétée comme l’interaction entre les modes optiques du système et l’émetteur.

Recherche numérique d’un mode plasmon

Pour trouver numériquement le mode d’une structure, on cherche une résonance de la réponse du système à une excitation par une onde plane ou par une source (dipôle) dans son voisinage. En pratique, on cherche la valeur d’une variable dans le domaine complexe qui fait diverger une quantité physique. Par exemple, les quantités physiques dont on cherche les résonances peuvent être la valeur du champ électrique en un point, un coefficient de transmission ou de réflexion. La variable dont on cherche la valeur dans le domaine complexe peut être un vecteur d’onde k ou la fréquence ω de la source. Trouver une divergence du champ électrique en présence d’une source est l’analogue numérique au fait d’obtenir une solution des équations de Maxwell sans source. Le choix de la variable complexe (ω ou k) dépend de ce que l’on cherche étudier. Par exemple, dans le cas d’une structure unidimensionnelle, si l’on se place à fréquence réelle, on peut chercher la valeur complexe kk du mode, c’est à dire la projection le long de l’interface du vecteur d’onde du mode. La partie réelle de kk correspond alors au vecteur d’onde associé à ce mode, et sa partie imaginaire est reliée à la longueur d’atténuation de ce mode au cours de la propagation. Au contraire, si on se place à kk réel, on obtient une fréquence complexe. La partie réelle de ω est la fréquence du mode et sa partie imaginaire est reliée au temps d’atténuation du mode.

Calcul numérique exact de l’antenne patch

Résumé de l’approche utilisée Nous allons maintenant expliquer brièvement comment nous réalisons les calculs électromagnétiques des structures complètes. Plusieurs méthodes ont été utilisées au cours du travail de thèse ; seulement une sera décrite ici.
— Le champ dans le système est exprimé en coordonnées cylindriques et représenté dans un espace réciproque pour les deux premières variables : (r, θ, z) →(kr, L, z). Pour cela on réalise une décomposition de Fourier et une transformation de Hankel.
— La décomposition choisie nous permet de traiter le système en strates horizontales.
— Avec le choix de représentation du champ, il est possible de calculer comment les composantes du champ (dans la base de Fourier-Hankel) se propagent à travers chaque couche.
— Des conditions de passage sont établies à l’interface entre les couches successives.
— On utilise des conditions initiales (champ source), les relations de passage et la propagation au sein d’une couche pour calculer le champ de proche en proche dans tout le systèm

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Table des matières

Introduction
1 Dispositif De Microscopie de fluorescence
1.1 Structure Etudiée
1.1.1 Cahier des charges du dispositif expérimental
1.1.2 Puits quantiques contraints
1.2 Montage expérimental
1.2.1 Description générale
1.2.2 Excitation et collection locale de la photoluminescence
1.2.3 Imagerie du plan de Fourier
1.2.4 Analyse spectrale
1.2.5 Positionnement de l’échantillon
1.2.6 Bilan – Reconstruction d’une image
2 Outils numériques et théoriques
2.1 Introduction et objectifs
2.2 Définition et calcul du facteur de Purcell
2.2.1 Facteur de Purcell pour un système non dissipatif
2.2.2 Facteur de Purcell en présence de pertes
2.2.3 Calcul du facteur de Purcell
2.3 Etude d’une structure multicouche
2.3.1 Interface simple métal-diélectrique
2.3.2 Système multicouche métal-isolant-métal
2.4 Première approche de l’antenne patch
2.4.1 Modes plasmons confinés
2.4.2 Géométrie et facteur de Purcell
2.5 Calcul numérique exact de l’antenne patch
2.5.1 Résumé de l’approche utilisée
2.5.2 Détails de la méthode
2.5.3 Facteur de Purcell et directions d’émission
2.6 Conclusion
3 Contrôle de la photoluminescence de structures semi-conductrices
3.1 Fabrication de l’échantillon
3.1.1 Structure réalisée par épitaxie
3.1.2 Barrière Schottky et photoluminescence
3.1.3 Wafer-Bonding
3.1.4 Lithographie des nanostructures
3.2 Modification théorique de la photoluminescence par la structure plasmonique
3.2.1 Modes de la structure unidimensionnelle
3.2.2 Puits quantique comme source de gain pour le mode plasmonique
3.2.3 Extraction de la lumière par une antenne patch
3.3 Emission de photoluminescence de puits quantiques contraints
3.4 Résultats expérimentaux
3.4.1 Mesure des taux d’émission
3.4.2 Exploitation de la diffusion des porteurs
3.4.3 Cartographie de photoluminescence
4 Nano-antenne plasmonique pour l’émission de photons uniques
4.1 Enjeux du travail réalisé
4.2 Facteur de Purcell et diagramme de rayonnement d’un dipôle couplé à l’antenne patch
4.2.1 Facteur de Purcell
4.2.2 Analyse du rendement radiatif
4.2.3 Diagramme de Rayonnement
4.3 Procédé de fabrication
4.3.1 Emetteurs utilisés
4.3.2 Procédé de lithographie optique in-situ
4.3.3 Limitations de la technique utilisée
4.4 Résultats expérimentaux
4.4.1 Réduction du temps de vie de fluorescence
4.4.2 Contrôle de la directionnalité de l’émission
4.4.3 Bilan et perspectives
5 Coquille plasmonique pour la fluorescence de nanocristaux colloïdaux
5.1 Introduction
5.1.1 Emetteur fluorescent utilisé: nanocristal CdSe/CdS
5.1.2 Etapes de fabrication
5.2 Modélisation du nanoshell plasmonique
5.2.1 Théorie de Mie
5.2.2 Paramètres physiques de la modélisation
5.2.3 Bilan
5.3 Amélioration des propriétés de fluorescence par la coquille plasmonique
5.3.1 Accélération de l’émission spontanée par la nanostructure plasmonique
5.3.2 Augmentation de l’efficacité de fluorescence et de la brillance
5.3.3 Suppression du scintillement de la fluorescence
5.3.4 Perspective: structure plasmonique accordable
5.4 Conclusion
A Signal de fluorescence en excitation impulsionelle
A.0.1 Excitation continue
A.0.2 Impulsion brêve
A.0.3 Taux de répétition faible
Conclusion