Contribution expérimentale à la phase physique de la radiolyse de l’eau

Télécharger le fichier pdf d’un mémoire de fin d’études

Interaction ion rapide-molécule : État des lieux

Temps de vols en coïncidence : rapport de branchement, section eﬃcaces et KER

Les premières études concernant l’ionisation de molécules simples par collision, avec des ions multichargés à vitesse intermédiaire ou grande, datent de 1986 par Tawara et al. [8]. Cette étude consistait à déterminer les états de charge des fragments produits lors de l’interaction entre une cible gazeuse de N2 et des ions Ar12+ de 1,05 MeV/A (k=1,85). Cette expérience sans coïncidence a permis de démontrer le très fort pouvoir ionisant des ions multichargés. L’observation de fragments N 5+ (voir même N 6+) (cf. figure 1.5) a amené les auteurs de cette étude a postulé que jusqu’à 10 (voir même 12 électrons) pou-vaient être éjectés au cours d’une collision unique entre le projectile et la cible moléculaire.
Ce type d’étude reposant sur la technique de mesure de temps de vol sans coïncidence ne donne lieu évidemment accès ni à l’identification des voies de dissociation, ni aux rapports de branchement entre ces voies. La détermination de ces grandeurs nécessite déjà l’utilisation de coïncidences. Dans une première étape Watson et al. [9, 10] ont adapté la méthode dite ’PIPICO’ (PhotoIon – PhotoIon COïncidence) développée par Dujardin [11] dans le cas de la photoionisation de molécules à l’étude de la dissociation induite par des ions multichargés. Cette méthode consiste à mesurer le temps de vol en coïncidence des deux fragments. Elle permet, de procéder non seulement à l’identification des voies de dissociation mais également à la mesure des sections eﬃcaces d’ionisation. Elle donne également accés à une estimation de la distribution d’énergie cinétique des fragments. En eﬀet, si on enregistre au cours de chaque événement les temps de vol des ions créés (AqA + et BqB +), on peut alors construire un spectre bidimensionnel révélant les corrélations qui existent entre les diﬀérents temps et donc les diﬀérents ions (voir figure 1.6).
Cette représentation permet d’ores et déjà de séparer et d’identifier chaque voie de dissociation. Pour des raisons de conservation de la quantité de mouvement, ces coïncidences se trouvent dans cette représentation localisées sur de petits segments de droite (cf. figure 1.7) dont la longueur contient l’information sur l’énergie cinétique des fragments et la pente le rapport des charges entre les fragments (un calcul détaillé pourra être trouvé par exemple dans [12]).

Mesures du KER

Nous avons vu dans l’introduction de cet état des lieux que les premières tentatives de détermination des distributions d’énergie cinétique libérée (KER) lors de la fragmentation pour chaque voie de dissociation ont été eﬀectuées à partir de l’analyse des diﬀérences de temps de vol entre les fragments, se basant sur une simulation des trajectoires des ions produits à l’intérieur du spectromètre de temps de vol utilisé [9, 12, 13].
Le principal résultat mis en évidence dans ces études antérieures est de pointer la limitation d’une description purement coulombienne de la dissociation. Par exemple, notre équipe a mesuré 18 distributions correspondant à autant de voies de fragmentation dans le cas de la collision X e44+ à 6,7 MeV/A sur CO [12]. Une comparaison au modèle simple de l’explosion coulombienne met en évidence que si ce modèle reproduit avec un très bon accord global la valeur moyenne de l’énergie cinétique (Fig. 1.12.a.), il sous-estime d’un facteur considérable la largeur de ces distributions (Fig. 1.12.b.). Ce résultat est en bon accord avec les études de Mathur et al. [19], Ben-Itzhak et al. [20] et Werner et al. [21] par exemple.
Diﬀérentes interprétations ont été données à ce désaccord parmi lesquelles le rôle de l’influence de l’écrantage qui peut varier selon l’excitation transférée au cours de la collision (la promotion d’un électron dans un état très excité pourrait ainsi modifier l’état de charge à prendre en compte dans l’estimation coulombienne de l’énergie libérée) ou la nécessité de prendre correctement en compte la dissociation via des états non-coulombiens [22].
Une étude de l’évolution des distributions de KER a également été réalisée en se déplaçant de nouveau depuis le régime perturbatif jusqu’au régime de forte interac-tion [10, 12, 13]. Si l’augmentation du paramètre k (de 0,6 pour des ions F 4+ à 1 MeV/A jusqu’à 1,3 pour des ions Ar14+ à 2,425 MeV/A) se traduit par l’extension de la distribu-tion de KER vers les hautes énergies (i.e. permet de transférer plus d’énergie en peuplant des états dissociatifs plus excités), le passage dans un régime de forte interaction (k = 2,7 pour des ions X e44+ à 6,7 MeV/A) ne confirme pas cette tendance. En fait, l’analyse de ces résultats ne peut plus être réalisée en termes du paramètre k qui fournit une pre-mière approche trop simpliste de ce problème compliqué. Il est désormais connu (voir par exemple référence [23]) dans le domaine des collisions atomiques qu’il faut tenir compte dans l’analyse des résultats de la compétition de tous les processus pouvant survenir dans le cas des ions multichargés et que la dépendance des probabilités d’ionisation avec le paramètre d’impact par exemple est cruciale. Sur la base de cette idée, Krishnamurthi et al. [24] ont proposé d’analyser leur résultat en fonction d’un autre paramètre : k/b où b est le paramètre d’impact le plus probable auquel a lieu le processus d’ionisation. L’évolution des résultats expérimentaux est trouvée cohérente avec l’évolution de ce nou-veau paramètre attendu qu’une augmentation de k ne se traduit pas forcément avec une augmentation de k/b, le déplacement de b vers de grands paramètres d’impact pouvant compenser l’augmentation de la charge, spécialement dans le passage du régime intermé-diaire à celui de forte interaction.
La technique alliant mesure de temps de vol et localisation du point d’impact de l’ion de recul n’était jusqu’aux années 1995-1997 en eﬀet possible que dans le cas où il n’y avait eu détection que d’un seul fragment. Cette limitation technique provenait de l’utilisation d’un détecteur (anode WSA) de type mono-impact tout à fait adapté à la détection des ions de recul dans le cas des collisions ion – atome. Cependant, même avec les limitations de ce dispositif expérimental, une première tentative d’imagerie avait été eﬀectuée dans le cas particulier de la simple ionisation dissociative de CO induite par des ions X e44+ à 6,7 MeV/A [25]. Dans le cas de la voie de dissociation CO+ → C+ + O, nous avons en eﬀet pu exploiter pleinement toutes les capacités du dispositif, dans la mesure où un seul frag-ment chargé parvient sur le détecteur. La localisation de ce fragment chargé étant alors possible, nous avons ainsi eu accès, non plus à une composante du vecteur vitesse de cet ion, mais aux trois composantes de celui-ci (l’une d’entre elles étant donnée par la mesure du temps de vol, les deux autres par la localisation du point d’impact de ce fragment dans le plan du détecteur ; nous reviendrons au chapitre 2 sur le principe de cette technique expérimentale). La vitesse et donc l’énergie de celui-ci ont ainsi pu être clairement défi-nies, nous permettant ainsi une mesure de la distribution d’énergie beaucoup plus précise que dans le cas des autres voies de dissociation. Une tentative de déconvolution des états excités de l’ion moléculaire transitoire CO+∗ dont était issu ce fragment a ainsi pu être eﬀectuée en se basant sur la position en énergie des diﬀérents états excités trouvés dans la littérature [26]. Cette mesure a aussi permis de mettre en évidence la population de cer-tains états très excités et non-identifiés de cet ion monochargé au cours de la collision [25] (cf. figure 1.13).
Ce résultat pointe d’ores et déjà l’intérêt de la mise en oeuvre de détecteur multi-impacts permettant non seulement de mesurer plus précisément les distributions d’énergie cinétique (et donc d’espérer eﬀectuer une spectroscopie des ions moléculaires produits) mais surtout d’eﬀectuer ces mesures simultanément avec des informations relatives à la dynamique de la fragmentation rendues accessibles par la mesure en coïncidence de la quantité de mouvement de tous les fragments. Des mesures en fonction des degrés de liberté internes de la molécule (orientation, dynamique de réaction en termes de ruptures simultanées ou non dans le cas de molécules polyatomiques) seront également possibles comme semblent le démontrer les premières mesures du groupe de Bielefeld dans le cas de l’étude de l’orientation [21] et en ce qui concerne la dynamique de réaction dans le cas de molécules d’eau dont la fragmentation est induite par des ions légers rapides H+ et H e+ [27].

Apport des techniques d’imagerie

Les avancées techniques et instrumentales réalisées en physique des collisions dans le domaines de détection de particules et de multicoïncidence (techniques souvent regroupées sous le terme générique de ’techniques d’imagerie’ ) ont permis récemment une avancée significative dans la description de la dynamique du processus de la fragmentation de molécules simples. Nous verrons dans ce paragraphe, que la localisation des fragments en coïncidence associée à la mesure de leur temps de vol permet non seulement d’avoir accès (comme un simple temps de vol en coïncidence) aux rapports de branchement et aux sections eﬃcaces mais également d’atteindre une haute résolution sur la mesure des distributions d’énergie cinétique et d’obtenir ainsi des informations sur les précurseurs moléculaires fortement chargés.
Nous verrons également que le degré de détail atteint sur la description de la fragmen-tation permet en retour d’utiliser cette dissociation comme sonde des processus primaires. Ceci sera par exemple illustré dans le cas de l’orientation de la molécule sur les sections eﬃcaces.
A partir de la détermination des temps de vol et des positions, il est possible :
– de mesurer les vecteurs vitesse des fragments ioniques ;
– de construire des cartes de coïncidence ;
– d’obtenir les informations structurales sur les précurseurs moléculaires fortement chargés ;
– de mesurer les distributions d’énergie cinétique libérée au cours de la fragmentation ;
– d’obtenir une information sur la dynamique de la dissociation ;
– de déterminer l’orientation de la molécule par rapport au faisceau au moment de la collision.
Pour fixer les idées et illustrer l’apport des techniques d’imagerie dans le domaine de la mesure des KER et donc de la détermination des états excités de l’ion moléculaire peuplé avant fragmentation, nous rappelons figure 1.14 un résultat typique de KER obtenu par mesure de temps de vol en coïncidence des 2 fragments dans le cas de la dissociation de CO induite par des ions X e44+ de 6,7 MeV/A [28]. La valeur prédite par le modèle de l’explosion coulombienne est reportée sur cette figure et l’on peut constater le bon accord entre cette prédiction et la valeur moyenne expérimentale. Ce bon accord se retrouve quelle que soit la voie de fragmentation étudiée. En revanche, rappelons que les largeurs expérimentalement mesurées sont trouvées systématiquement beaucoup plus grandes que celles prédites par l’explosion coulombienne.
Un exemple typique de mesure de KER réalisé à haute résolution par technique d’ima-gerie est présenté figure 1.15 dans le cas de la collision N i24+ à 8 MeV/A sur CO. La distribution prédite par le modèle de l’explosion coulombienne est superposée à cette distribution expérimentale. Ce résultat met clairement en évidence les limites d’une des-cription purement coulombienne de la fragmentation. Notons que diﬀérentes tentatives de mise en oeuvre de ces techniques d’imagerie avaient déjà été eﬀectuées [29–36] mais qu’aucune n’avait pu résoudre des structures dans la distribution de KER.
La résolution en énergie atteinte ici sur la mesure, meilleure que 250 meV, permet d’al-ler plus loin dans l’analyse des résultats qu’une simple comparaison de la valeur moyenne de la distribution, estimée à 12,8 eV dans le cas de la voie de fragmentation considérée. Même l’accord avec la valeur moyenne expérimentale précédemment reporté semble ici fortuit, la distribution s’étendant entre 0 et 35 eV avec une structure de pics démontrant expérimentalement que la dynamique de la fragmentation est régie par le parcours des surfaces de potentiel de l’ion moléculaire transitoire peuplé dont sont issus les fragments. Pour traiter ce problème d’un point de vue théorique, l’équipe de D.Mathur du Tata Institute of Fundamental Research de Bombay (Inde) a calculé les surfaces de potentiel d’un grand nombre d’états (65 états électroniques singulets et triplets) en utilisant des procédures d’interaction de configuration. Puis, utilisant une méthode de dynamique de paquets d’ondes dépendant du temps, ils ont étudié l’eﬀet de chacun des états électro-niques de ce dication sur la dynamique de la fragmentation. En comparant le spectre de KER expérimental à une simulation, ils ont été capables d’extraire des informations quantitatives sur les forces d’oscillateur relatives qui peuvent être attribuées à chacun des états électroniques impliqués dans le processus de fragmentation. Seules les princi-pales étapes du calcul seront présentées ici, une description plus complète avec des détails techniques pourra être trouvée dans [37]. Pour mener à bien ce calcul et interpréter le spectre de KER expérimental, D.Mathur et al. ont fait l’hypothèse que la fragmentation s’eﬀectuait en deux étapes. Dans un premier temps, la molécule de CO est excitée/ionisée lors de la collision avec le projectile rapide dans un état électronique CO2+∗, suivi dans un second temps par la fragmentation en C+ + O+. Le calcul du recouvrement entre les fonctions d’onde dans les états initial et final doit être eﬀectué pour obtenir la distribu-tion de KER associée à un état électronique donné. La fonction d’onde initiale choisie est l’état fondamental de la molécule neutre (X1Σ+) dans son état fondamental de vibration (ν = 0).
Pour les états prédissociatifs, la fonction d’onde finale et les facteurs Franck Condon sont calculés dans le cadre de l’approximation semi-classique WKB (Wentzel, Kramers, Brillouin). Tous les états singulets calculés ont pour limite de dissociation C+(2Pu) + O+(2Du). Parmi les états triplets, les états 3Π et 3Σ− les plus bas en énergie ont pour limite de dissociation C+(2Pu) + O+(4Su) tandis que les autres états triplets ont les états C+(2Pu) + O+(2Du) pour limite. Dans le cas d’états purement répulsifs, la fonction d’onde finale et la distribution de KER correspondante sont calculées par une méthode de dyna-mique de paquet d’ondes permettant de calculer la fonction d’excitation (transformée de Fourier de la fonction d’autocorrélation).
La distribution de KER obtenue est alors convoluée par la résolution instrumentale (le calcul a ici été eﬀectué avec des fonctions gaussiennes d’une largeur de 250 meV à mi-hauteur) pour étudier l’influence de chaque état sur la dynamique globale de la fragmen-tation. Les fonctions d’excitation ainsi obtenues sont alors multipliées par un paramètre numérique libre dont la signification physique est la force d’oscillateur relative de chaque état considéré. La valeur de ce paramètre libre est optimisée pour obtenir le meilleur ac-cord possible entre le spectre expérimental et le spectre simulé. Cette simulation a été eﬀectuée en incluant le minimum de courbes de potentiel (14 sur les 65 calculées) pour reproduire l’ensemble du spectre.
Ces calculs semblent démontrer que 5 états du dication, correspondant à une ionisation dans les couches de valence 1π ou 5σ de la molécule, ont une contribution majeure dans la dynamique ici étudiée : les deux états 1Σ+ les plus bas en énergie (11Σ+ et 21Σ+) ainsi que les états 3Σ+, 3Π et 1Π les plus bas également. La conjonction de ce spectre expéri-mental à haute résolution et de ces calculs démontre qu’un simple modèle coulombien non écranté est loin d’être valide et que la connaissance des ’vraies’ surfaces de potentiel de l’ion moléculaire produit au cours de la collision s’avère indispensable pour comprendre la dynamique de la fragmentation. Par la même occasion, la technique de spectroscopie d’impulsion d’ions de recul s’avère être un excellent outil pour la spectroscopie des ions moléculaires. Bien que d’autres techniques expérimentales soient susceptibles d’atteindre de bien meilleures résolutions, rappelons que ces données sont ici obtenues en coïncidence avec des corrélations vectorielles entre fragments.

Dynamique de réaction

La dynamique de la fragmentation de molécules triatomiques et évidemment beau-coup plus compliqué mais aussi beaucoup plus intéressante que dans le cas des molécules diatomiques. Les 3 fragments sont alors émis dans un même plan, plutôt que sur un axe comme dans le cas de molécules diatomiques.
La mesure de la quantité de mouvement de tous les fragments revêt alors une grande importance en ce qui concerne la caractérisation de la dynamique de fragmentation de molécules triatomiques. Il est donc nécessaire de s’intéresser à la répartition de la quantité de mouvements entre les fragments afin de révéler la dynamique du processus de fragmen-tation.
Afin d’explorer les modifications de la géométrie de CO2 durant le processus de dissocia-tion induit par des ions N i24+ de 8 MeV/A pour chaque voie de dissociation CO2q+∗ → Cq1+ + Oq2+ + Oq3+, nous avons défini dans l’espace des coordonnées de vitesses l’angle θ et l’angle χ, ces angles θ et χ (définis figure 1.17).

Contribution à la compréhension de la phase physique de la radiolyse de l’eau

La radiolyse de l’eau joue un rôle central comme modèle pour comprendre l’interaction des radiations ionisantes avec la matière. Au delà de son intérêt fondamental concernant la dissociation moléculaire et la formation de radicaux dans les liquides polaires, la radiolyse de l’eau est importante concernant le fonctionnement des centrales nucléaires où l’eau (qui est le liquide réfrigérant) est sujet à une importante irradiation de rayons γ, pour le stockage des déchets nucléaires où les irradiations par les fragments de fission et les particules α peuvent être significatives, et pour la radiothérapie où les rayons γ, les protons et les ions rapides de carbone sont largement répandus.
La radiolyse de l’eau d’un point de vue biologique est un phénomène qui peut être décomposé en diﬀérentes étapes (cf. figure 1.25) :
– la première étape est la phase dite ’physique’. Cette phase correspond à l’ionisation des molécules et à la création de cascades électroniques ;
– l’étape suivante est la phase dite ’physico-chimique’. C’est au cours de cette phase que les molécules vont se relaxer et que les électrons vont se thermaliser et être hydratés ;
– la dernière étape est la phase dite ’chimique’. C’est au cours de cette phase que
les produits issus de la dissociation vont se recombiner entre eux pour former de nouvelles espèces chimiques comme H O2 ou OH…

Structure temporelle du faisceau

Au GANIL, le faisceau est pulsé à une fréquence de l’ordre de 10 MHz en paquets d’ions qui ont une extension de phase d’environ 4°. Ceci signifie que l’on a un paquet d’ions environ toutes les 100 ns et dont l’extension temporelle est de 100 ns = 1, 1 ns. Il faut éviter que deux collisions consécutives ne se produisent dans une fenêtre de 6 s (temps correspondant à l’acquisition d’un événement). Il existe au GANIL un dispositif appelé ’suppresseur de paquets’ qui permet de ne laisser passer qu’une proportion donnée de paquets. Ce dispositif ne peut cependant être attribué qu’à l’expérience ’pilote’. L’unique façon d’espacer les collisions successives est de réduire l’intensité du faisceau pour limiter leur occurrence. Compte tenu de la gamme de temps de vol que nous voulons mesurer, il faut arriver à un taux maximum de collisions par paquet de : = 0, 016. Lorsque l’intensité du faisceau est suﬃsamment réduite pour atteindre ce taux de collision, il faut alors être capable de déterminer si une collision a eu lieu ou non. Une signature de cet événement est la détection d’électrons consécutifs à l’ionisation de la molécule cible.

Production de la cible

Nous avons défini dans le chapitre précédent que notre cible serait de l’eau sous forme de molécule isolée ou sous forme d’agrégats. Nous avons opté pour l’utilisation d’un jet moléculaire de type supersonique.

Production d’un jet supersonique

Caractéristiques d’un jet supersonique

Notre choix concernant la production des cibles, s’est porté sur une source de type ’jet supersonique’. Ce type de source posséde de nombreux avantages :

– le premier, est la relative simplicité de fonctionnement d’une telle source. Ce type de source repose en eﬀet sur la détente d’un gaz à travers le trou d’une enceinte ;

– ensuite, les distributions de vitesse et l’étendue spatiale du jet sont très étroites pour un jet supersonique. Cela permet de déterminer avec une grande précision le point de collision ;

– par ailleurs, la densité d’un jet supersonique est importante (≈ 1011 at/cm3 ). Cela permet donc d’accroître le taux de comptage ce qui est important dans des expériences ayant un temps de faisceau limité ;

– enfin comme nous l’avons déjà dit ce type de source permet de produire soit des molécules, soit des d’agrégats. Nous verrons par la suite quels sont les paramètres de la source qui nous permettent de choisir le type de cible produite.

Nous allons maintenant voir dans les détails le principe de fonctionnement d’une telle source.

Mécanismes de production d’un jet supersonique

La façon la plus simple de générer un jet moléculaire consiste à utiliser une enceinte contenant le gaz moléculaire et y percer un trou. Dans ce cas simple, on est en présence d’un jet eﬀusif dont la dispersion de vitesse longitudinale est relativement importante (voir figure 2.2). Une seconde façon, plus élaborée consiste à réaliser une détente isentropique du gaz moléculaire dans le vide. Cette détente s’accompagne d’une diminution de la température moléculaire, générant un jet supersonique dont la distribution de vitesse longitudinale est largement plus étroite que dans le cas du jet eﬀusif.

Le paramètre le plus pertinent permettant de distinguer les deux régimes s’appelle le nombre de Knudsen K [90], défini comme le rapport entre le libre parcours moyen Λ des particules dans la source et le diamètre L du trou par lequel s’échappe le gaz :K = ΛL(2.1)

– lorsque K ≫ 1, on est dans le cas de l’écoulement eﬀusif. Les particules passent à travers le trou sans avoir un changement de trajectoire notoire. La distribution de vitesse du jet est peu aﬀectée, et elle est l’image de la distribution de vitesse à l’intérieur de l’enceinte ;

– dans le cas où K ≪ 1, on est en présence d’un jet supersonique. Du point de vue de la mécanique des fluides les particules sont dans un régime d’écoulement laminaire, elles passent à travers l’ouverture de l’enceinte (la tuyère) qui présente un diamètre plus grand que le libre parcours moyen des molécules dans la source. Dans ce cas un grand nombre de collisions sont mises en jeu et il y a accumulation de molécules au niveau de la tuyère. Cette accumulation de molécules accélère les molécules possédant une vitesse inférieure à la vitesse moyenne, et ralentit les molécules dont la vitesse est supérieure à la vitesse moyenne. La distribution de vitesse à la sortie de la tuyère est par conséquent plus étroite que la distribution de vitesse à l’intérieur du réservoir. Le second rôle des collisions est d’assurer un refroidissement rotationnel des molécules [91].

Le rapport de stage ou le pfe est un document d’analyse, de synthèse et d’évaluation de votre apprentissage, c’est pour cela chatpfe.com propose le téléchargement des modèles complet de projet de fin d’étude, rapport de stage, mémoire, pfe, thèse, pour connaître la méthodologie à avoir et savoir comment construire les parties d’un projet de fin d’étude.

Table des matières

Introduction
1 État des lieux
1.1 Processus élémentaires relatifs à l’interaction ion-molécule : Généralités
1.1.1 Processus primaires
1.1.2 Processus de dissociation
1.2 Interaction ion rapide-molécule : État des lieux
1.2.1 Temps de vols en coïncidence : rapport de branchement, section efficaces et KER
1.2.1.1 Rapports de branchement et mesure des sections efficaces d’ionisation
1.2.1.2 Mesures du KER
1.2.2 Apport des techniques d’imagerie
1.2.3 Dynamique de réaction
1.2.4 Processus primaires
1.2.4.1 Comparaison haute énergie-basse énergie
1.2.4.2 Etude d’effets d’orientation
1.2.4.3 Émission électronique
1.3 Définition du sujet d’étude
1.3.1 Contribution à la compréhension de la phase physique de la radiolyse de l’eau
1.3.2 Effet isotopique sur la fragmentation de molécules
2 Dispositif expérimental
2.1 Les ions lourds du GANIL
2.1.1 Principe général
2.1.2 Structure temporelle du faisceau
2.2 Production de la cible
2.2.1 Production d’un jet supersonique
2.2.1.1 Caractéristiques d’un jet supersonique
2.2.1.2 Mécanismes de production d’un jet supersonique
2.2.1.3 Structure du jet supersonique
2.2.2 Production de la molécule
2.2.2.1 Molécule d’eau
2.2.2.2 Molécule HDO
2.2.3 Mécanisme de production des agrégats
2.2.3.1 Approche qualitative
2.2.3.2 Les différentes formes de distribution rencontrées
2.2.3.3 Valeur moyenne de la distribution d’agrégats et loi d’Hagena
2.2.4 Influence des paramètres de la source sur la production d’agrégats
2.2.4.1 Influence de la température
2.2.4.2 Influence de la tuyère
2.2.4.3 Utilisation d’un gaz porteur
2.3 Principe de la détection
2.3.1 Principe du spectromètre
2.3.2 La mesure du temps de vol
2.3.2.1 Principe de la mesure
2.3.2.2 Efficacité de détection
2.3.3 Localisation de l’arrivée des ions sur le détecteur
2.3.3.1 Principe de la mesure
2.3.3.2 Elimination du bruit
2.3.4 Synchronisation des signaux
2.4 Chaîne d’acquisition
2.4.1 Les codeurs
2.4.1.1 Le TDC
2.4.1.2 Le QDC
2.4.2 Le trigger
2.4.2.1 Rôle du trigger
2.4.2.2 Schéma du trigger
2.5 Conclusion
3 Analyse des données
3.1 Traitement des données et obtention des observables
3.1.1 Traitement des données obtenues durant l’acquisition
3.1.1.1 Mise en forme des données
3.1.1.2 Etape d’analyse
3.1.2 Obtention des paramètres physiques de l’expérience
3.1.2.1 Détermination de la position
3.1.2.2 Détermination du temps de vol
3.1.3 Obtention des observables physiques
3.1.3.1 Identification des voies de dissociation
3.1.3.2 Obtention des vecteurs vitesses des fragments
3.2 Etalonnage de l’expérience
3.2.1 Détermination de l’origine temporelle
3.2.2 Détermination du facteur de conversion temps-position
3.2.3 Détermination du champ électrique
3.2.4 Détermination du point de collision
3.2.4.1 Origine selon l’axe Oz
3.2.4.2 Origine selon axe Oy
3.2.5 Détermination de la vitesse du jet
3.3 Evaluation de l’efficacité réelle du détecteur
3.3.1 Efficacité de collection du détecteur
3.3.2 Efficacité intrinsèque des galettes
3.3.3 Efficacité temporelle
3.4 Incertitude sur la mesure des énergies
3.4.1 Influence de la résolution du temps de vol
3.4.1.1 Influence due au pas de codage du TDC
3.4.1.2 Influence due à la résolution de la prise de temps
3.4.2 Influence de l’incertitude du point de collision
4 Résultats et interprétation
4.1 Contribution expérimentale à la phase physique de la radiolyse de l’eau
4.1.1 Identification des voies de fragmentation et détermination des rapports de branchement
4.1.1.1 Voies de fragmentation de H2O4+
4.1.1.2 Voie de fragmentation de H2O3+
4.1.1.3 Voies de fragmentation de H2O2+
4.1.1.4 Voies de fragmentation de H2O+
4.1.1.5 Récapitulatif des nombres d’événements et rapports de branchement
4.1.2 Sections efficaces relatives et conséquences sur les simulations de la radiolyse de l’eau liquide
4.2 Dynamique de la fragmentation de la molécule d’eau
4.2.1 Fragmentation de H2O3+
4.2.2 Fragmentation de H2O4+
4.2.3 Fragmentation de H2O2+
4.2.3.1 Dissociation partielle vers H+ + OH+
4.2.3.2 Atomisation vers H+ + O+ + H
4.2.4 Atomisation vers H2O2+ → H+ + H+ + O
4.3 Effet isotopique
4.3.1 Observations expérimentales
4.3.2 Modèle descriptif
4.4 Résultats préliminaires concernant l’ionisation et la dissociation d’agrégats d’eau
4.4.1 Spectroscopie par temps de vol
4.4.2 Multicoïncidences
Conclusion