IBTS-77-RP-1000
Notion de piège géologique et mécanismes de piégeage du CO2
L’état physique du CO2 est fonction de la température et de la pression. Sous forme gazeuse dans les conditions de subsurface, le CO2 pur devient beaucoup plus dense au-delà de 31°C et 7,4 MPa (point critique au-delà duquel le CO2 devient supercritique) correspondant à des profondeurs supérieures à 800 m (pression hydrostatique). Dans ces conditions de stockage profond, la densité du CO2 augmente (50 à 80% de celle de l’eau) ce qui maximise l’occupation de l’espace, et la viscosité est très faible, ce qui facilite l’injection du CO2. Ainsi la profondeur d’un site de stockage permet d’atteindre un état favorable pour le stockage du CO2 mais peut également être pénalisante en termes d’accès et de surveillance du site. Après avoir été injecté par un ou plusieurs puits à une pression suffisante pour pénétrer dans le réservoir, le CO2 va subir différents types de piégeage du CO2 (Bachu, 2003 ; Portier et Rochelle, 2005) qui répondent aux objectifs de permanence et de sûreté du stockage. Quatre principaux mécanismes sont identifiés pour le stockage du CO2. Ils portent les noms de: piégeage structural ou stratigraphique, piégeage hydrodynamique ou par solubilité, piégeage résiduel et enfin piégeage géochimique ou minéral.Outre la différence de pression exercée par l’injection et les gradients préexistants déterminant son écoulement, le CO2 supercritique, moins dense que l’eau environnante, migre également sous l’effet de la poussée d’Archimède. Le CO2 forme ainsi un panache se plaçant vers le toit du réservoir (Hitchon et al., 1999). A titre d’exemple, la densité du CO2 supercritique, à une profondeur d’injection de 1500 m dans un bassin sédimentaire avec une pression hydrostatique et un gradient géothermique de 25°C/km et une température de surface de 10°C, est de 700 kg/m3. Il est donc très important que le site sélectionné présente une roche couverture, le plus souvent argileuse, de faible perméabilité, avec des tailles de pores suffisamment petites pour éviter le perçage capillaire afin d’empêcher la migration du CO2 vers la surface. Ce premier point décrit le piégeage structural ou stratigraphique. Les forces capillaires qui sont liées aux interfaces entre fluides non miscibles permettent la distribution des fluides dans l’espace poreux du réservoir et constituent le piégeage résiduel ou de capillarité. Ce deuxième mécanisme joue un rôle surtout pour le CO2 en marge du panache principal. Le CO2, en tant que fluide non mouillant, se trouvera étranglé et « piégé » dans un pore si le gradient de pression n’est pas suffisamment important pour que le CO2 franchisse le passage étroit du pore. La solubilité du CO2 dans l’eau salée a plusieurs implications sur la capacité du stockage et sur le plan géochimique. Le CO2 se dissout complètement ou partiellement dans l’eau du réservoir en dessous du piège stratigraphique et peut migrer lentement sur de grandes distances à long terme en fonction de la forme des structures et des gradients de charge régionaux (Bachu et al., 1994). L’eau saturée avec le CO2 est plus dense que l’eau de formation (Gasda et al., 2004) ce qui peut amener à une convection libre proche des lieux d’injection où le fluide saturé plonge vers le fond du réservoir (Ennis-King and Paterson, 2003 ; Audigane et al., 2007). Cela conduit également à un temps de résidence plus long du CO2 dissous (piégeage par dissolution). Quand l’injection du CO2 cesse, la saturation en CO2 continue à diminuer. Quand la saturation du CO2 atteint la saturation résiduelle, le CO2 devient immobile et piégé. A terme, et constituant le niveau de sûreté le plus important, la précipitation de minéraux secondaires suite à l’interaction fluide/roche décrit le dernier type de piégeage du CO2 (piégeage minéral) dont la forme finale et la cinétique des processus dépendront du type et de la composition du réservoir hôte. Ce dernier mécanisme de piégeage est cependant le plus long, avec un temps nécessaire de plusieurs milliers d’années, voire plus (IPCC, 2005).
L’évaluation des risques pour le stockage géologique du CO2
Les risques liés au stockage géologique de CO2 peuvent être subdivisés en deux catégories : les risques globaux liés au dégagement du CO2 dans l’atmosphère et les risques locaux, c’est-à-dire les risques liés à l’environnement direct du site de stockage. Les risques locaux peuvent résulter des effets du CO2 lui-même, des substances annexes co-injectées ou déplacées, susceptibles de migrer suite à l’injection de CO2, du déplacement des saumures, de la mise en pression de la roche- hôte, etc. L’évaluation et les divers scénarios de risques ainsi que les plans d’actions pour y remédier ont été formulés dans Bouc et al. (2008). Les recherches méthodologiques ont abouti à l’identification d’événements de risque majeur :
fuite par puits en exploitation ; sur-pressurisation locale au niveau du puits d’injection ; sur-pressurisation du réservoir à l’échelle régionale ; dépassement de l’extension latérale prévue du panache de CO2 ; fuite par un défaut d’étanchéité de la couverture ; fuite par des failles existantes ; fuite par puits abandonné ; formation d’un stockage secondaire plus proche de la surface suite à une migration verticale ; modification des écoulements verticaux suite aux champs de pression ; forage ultérieur.
La nature et la cause du risque sont testées avec des outils numériques et prédictifs et des outils de surveillance. Ces outils permettent de fournir des alertes précoces ou au contraire démontrent que l’opération se passe comme prévu. En effet, mieux comprendre les effets sur l’environnement du stockage à long terme et les démontrer avec des outils de surveillance, doit permettre de convaincre et de rassurer l’opinion publique.
Plan de surveillance et outils de monitoring comme démonstration de la permanence et de la sûreté du stockage géologique du CO2
Pour que le captage et le stockage géologique du CO2 puissent être mis en œuvre à échelle industrielle, il est nécessaire de démontrer que ces opérations peuvent être menées en toute sécurité. L’un des rôles majeurs du programme de surveillance consiste en la détection précoce de fuites, qui nuiraient aux objectifs de permanence et de sûreté de l’opération, ou encore à garantir son bon déroulement. Les autres intérêts du monitoring concernent la validation des modèles de prédiction à long terme, pendant les premières phases de l’exploitation, et éventuellement l’identification des évolutions divergeant des prévisions, afin de corriger les modèles de prédiction. Le monitoring post injection et l’importance des puits d’observation sont donc des aspects-clés du stockage géologique de CO2, à la fois pour démontrer le succès de l’opération, et pour détecter toutes anomalies ou risques liés à l’opération.
Les outils de surveillance ou de monitoring enregistrent des paramètres-clés qui appartiennent à deux grands domaines ; la géophysique et la bio-géochimie. Ces méthodes ont déjà prouvé leur efficacité pour la géothermie, le milieu pétrolier, gazier ou encore minier.
Les dispositifs de surveillance géophysique et géochimique doivent permettre des conditions de mise en œuvre et une performance, en terme de sensibilité de détection et de résolution spatiale et temporelle, adaptées au contexte du stockage géologique du CO2. Ces méthodes doivent assurer le suivi : du comportement et des migrations réelles et simulées du CO2 dans le site de stockage, du comportement mécanique du complexe de stockage et de l’intégrité des puits, des cinétiques des réactions minéralogiques, des fuites ponctuelles et diffuses à travers la couverture ainsi qu’à travers les barrières inférieures et latérales et leurs impacts pour l’homme et l’Environnement. Pour répondre précisément aux objectifs de surveillance, la liste des paramètres à suivre est essentielle puisqu’elle permet de sélectionner la méthode adéquate. Les paramètres à suivre pour répondre aux objectifs de surveillance sont : le débit, la pression (y compris la pression annulaire des puits), la composition du fluide injecté, l’extension du panache, les éléments majeurs et traces de l’eau, les flux et teneurs atmosphériques, les gaz traceurs, la faune et la flore etc.
Les points de surveillance doivent se situer à différents niveaux stratégiques : au niveau des puits d’injection et d’observations au niveau des aquifères sus-jacents, y compris ceux qui sont vulnérables ; en surface et à l’aplomb des installations d’injection ; au niveau des zones identifiées comme des voies potentielles de transfert des fluides (failles par exemple). Sans localisation stratégique il est possible de manquer l’information. Naturellement, le dispositif de surveillance implique que l’état initial du site de stockage et de son environnement soit caractérisé par l’acquisition de lignes de base.
Cet état initial permet la notification de tout changement physique ou chimique associé aux risques liés au stockage du CO2 et ainsi la différenciation des variations induites par le stockage géologique des variations naturelles spatiales et temporelles (variable climatique, hétérogénéité naturelle etc.).
Les interactions eau-roche-CO2 dans le cycle de vie d’un stockage
Le CO2 a le potentiel de modifier les paramètres physico-chimiques d’un aquifère et ainsi de le déséquilibrer. L’étude des interactions eau-roche-CO2 joue donc un rôle important et leur compréhension figure comme un argument fort de la maîtrise des effets indésirables de la technologie CSC.
Depuis l’émergence du stockage géologique du CO2, l’évaluation des interactions eau-roche CO2 a été un sujet de recherche (Czernichwovski-Lauriol et al., 1996 ; Gunter et al., 1997).
Plusieurs interactions eau-roche-CO2 peuvent s’observer à différents niveaux (IPCC, 2005, Gaus et al. 2010):
les interactions pendant la phase d’injection de CO2 dans l’environnement proche-puits (André et al., 2007) ; les interactions à plus long terme entre le réservoir de stockage et la roche couverture (Audigane et al., 2007, Xu et al., 2003, 2005 ; White et al., 2005) ;
les interactions le long des chemins de fuites de CO2 en cas de confinement imparfait; les interactions induites par le déplacement de saumure ; les interactions dans les réservoirs sus-jacents, y compris les aquifères d’eau douce.
La phase d’injection de CO2 représente l’étape où les effets non souhaités seraient les plus grands dans le cas de fuite, du fait de la sur-pressurisation dans le réservoir (IPCC, 2005 ; Scherer et al., 2005 ; Bergman and Winter, 1995 ; Holloway and Savage, 1993). Dans le cas de stockage géologique de CO2 dans des aquifères salins continentaux, plusieurs unités géologiques peuvent séparer le réservoir hôte et le(s) aquifère(s) d’eau douce stratégiques exploités. Ainsi, les trois chemins de fuite potentiels les plus souvent cités pour le CO2 (IPCC, 2005 ; Pruess, 2008 ; Bachu et Celia, 2009) sont les fuites à travers la roche couverture du réservoir hôte, la migration le long de fractures ou failles et par les puits. Pour ces derniers le(s) défaut(s) de cimentation, d’altération ou de bouchage de ces puits constituent un chemin de fuite pour le CO2 (Gasda et al., 2004 ; Carey et al., 2007).
L’impact d’une fuite de CO2 sur la ressource en eau : les enjeux
Par le biais de ces chemins de fuite induits par le stockage, le CO2, accompagné ou non des eaux de formations profondes, peut s’introduire dans les aquifères d’eau douce sus-jacents et constitue un risque déjà référencé (Bouc et al., 2007).
L’impact du CO2 modifie les équilibres hydrochimiques de l’aquifère. En effet, lorsque le CO2 se dissout, il engendre des conditions acides qui peuvent déclencher des chaînes de réactions. S’il est de plus accompagné de l’eau de formation profonde, plus salée, l’intrusion induit également des processus de mélange saumures-eaux douces. Il est ainsi essentiel d’identifier les caractéristiques minéralogiques et hydrochimiques de l’aquifère cible de sélectionner les interactions eau-roche qui indiquent la présence de CO2. Ces deux étapes réalisées permettront :
d’appréhender et comprendre le comportement des espèces (majeures, mineures et traces) en solutions que régissent ces processus géochimiques ;
d’adapter les outils de surveillance des fuites en fonction des aquifères cibles qui sont abordés ; de démontrer la sûreté du stockage de CO2 en l’absence de fuite ou de déclencher une alerte précoce et une réaction efficace en cas de fuite décelée, au vu des modifications des paramètres physico-chimiques reliés à l’interaction eau-roche-CO2 de l’aquifère cible ;
de répondre ainsi à la problématique environnementale liée à l’évolution de la qualité de l’eau de l’aquifère ; de répondre aux interrogations légitimes du public et des pouvoirs publics sur le niveau de sécurité et de surveillance d’une telle technologie adaptée à une maîtrise de risques potentiels.
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Table des matières
1 Position de l’étude dans la thématique du CSC
1.1 CONTEXTE DU STOCKAGE GEOLOGIQUE DU CO2 : ENJEUX ENERGIE-CLIMAT
1.1.1 Description d’une technologie récente
1.1.2 Notion de piège géologique et mécanismes de piégeage du CO2
1.1.3 Les composantes principales pour le stockage géologique de CO2 et les grands
projets CSC
1.2 DEMONSTRATION TECHNIQUE POUR ASSURER L’ACCEPTABILITE, LA PERMANENCE ET LA SECURITE DU STOCKAGE DU CO2
1.2.1 L’évaluation des risques pour le stockage géologique du CO2
1.2.2 Les enjeux sociaux
1.2.3 Plan de surveillance et outils de monitoring comme démonstration de la permanence et de la sûreté du stockage géologique du CO2
1.3 INTRUSION/FUITE DE CO2 DANS LES AQUIFERES D’EAU DOUCE : IMPLICATION POUR LE CHOIX D’UNE METHODE DE MONITORING
2 Interaction eau-roche-CO2 dans les aquifères d’eau douce : état de l’art
2.1 IMPACT D’UNE FUITE DE CO2 DANS LES AQUIFERES D’EAU DOUCE : DEUX MOTS-CLES:SECURITE DU SITE DE CSC ET QUALITE DE L’EAU (INTRODUCTION)
2.1.1 Les interactions eau-roche-CO2 dans le cycle de vie d’un stockage
2.1.2 L’impact d’une fuite de CO2 sur la ressource en eau : les enjeux
2.1.3 Etat des connaissances scientifiques sur l’impact des interactions eau-roche-CO2
dans les aquifères d’eau douce
2.2 THEORIE SUR CERTAINS PROCESSUS GEOCHIMIQUES
2.2.1 Les processus de dissolution-précipitation
2.2.2 Les processus d’adsorption-désorption
2.3 LES SYSTEMES EAU-ROCHE-CO2 RECONSTITUES OU NATURELS : OBSERVATION DES
MECANISMES REACTIONNELS A DIFFERENTES ECHELLES ET NOTION DE TEMPS D’INTERACTION
2.3.1 La présence de CO2 peut-elle impacter la qualité de l’eau ? Quels sont les
processus géochimiques responsables de cette évolution chimique?
2.3.2 Quelles sont les vitesses de réaction de ces processus ? En combien de temps
l’eau peut être altérée ? Notion primordiale du temps
2.4 COMMENT EVALUER LES INTERACTIONS EAU-ROCHE-CO2 ET QUELS SONT LES OUTILS DE MONITORING GEOCHIMIQUES DISPONIBLES?
2.4.1 Compréhension du fonctionnement hydrochimique initial d’un aquifère cible
2.4.2 La caractérisation minéralogique comme moyen de prédire la réponse géochimique
2.4.3 Les paramètres directs et indirects de détection du CO2 et sensibilité des méthodes
2.5 CONTRIBUTION DES ISOTOPES DU CARBONE ET DE L’OXYGENE COMME INDICE
SUPPLEMENTAIRE POUR SUIVRE LE CO2 : RETOUR D’EXPERIENCE
2.5.1 Introduction
2.5.2 Principe et fonctionnement
2.5.3 Application à différentes échelles de temps, de pression et de température
2.5.4 Applicabilité des systématiques isotopiques du carbone et de l’oxygène dans le contexte du CSC
2.6 APPORT DES ISOTOPES NON TRADITIONNELS DANS LA THEMATIQUE IMPACT DU CO2
SUR LES AQUIFERES D’EAU DOUCE : NOTION DE TRACEUR INDIRECT, DE CONTRAINTES
ET D’EMPREINTES SUR LES PROCESSUS GEOCHIMIQUES
2.6.1 Préambule
2.6.2 Etat des lieux, identification des traceurs géochimiques
2.6.3 Principe et fonctionnement des systématiques isotopiques
2.6.4 Utilisation future et potentielle des isotopes des espèces dissoutes dans la thématique du CSC comme outils de monitoring : objectif de cette étude
3 Le système aquifère de l’Albien du Bassin de Paris choisi comme cas d’étude
3.1 CONTEXTE GEOLOGIQUE DU BASSIN DE PARIS
3.2 LA FORMATION DE L’ALBIEN DU CRETACE INFERIEUR
3.2.1 Litho-stratigraphie du système multicouche de l’aquifère de l’albien
3.3 CONTEXTE HYDROGEOLOGIQUE /HYDROCHIMIQUE DE L’ALBIEN
3.3.1 Couverture et géométrie de l’aquifère de l’Albien
3.3.2 Les paramètres hydrodynamiques et pétrophysiques
3.3.3 La piézométrie
3.3.4 Apport des outils de datation et temps de résidence
3.3.5 Apport de l’hydrochimie des éléments conservatifs
3.3.6 Les modèles conceptuels d’écoulement
3.4 INVESTIGATION CHIMIQUE ET MINERALOGIQUE DE LA GLAUCONITE DES SABLES DE
L’ALBIEN
3.4.1 Un minéral vert
3.4.2 Investigations chimiques
3.4.3 Caractéristiques thermodynamiques
3.4.4 Comment se forme-t-elle ?
3.4.5 Pour aller plus loin, classification des glauconites
3.4.6 Relation entre structure, composition chimique et lithologie
3.4.7 Modélisation d’un scénario de fuite dans l’Albien, Bassin de Paris (France)
4 Méthodes expérimentales
4.1 VUE D’ENSEMBLE : EXPERIMENTATIONS ET MOYENS ANALYTIQUES MIS EN JEU
4.2 CONCEPTION DE SYSTEME BATCH ET DE PLAN D’EXPERIENCE D’INJECTION DE CO2
4.3 PRELEVEMENT, CONDITIONNEMENT ET METHODES ANALYTIQUES
4.3.1 Protocole de prélèvement et de conditionnement du matériel solide et liquide bruts
4.3.2 Méthodes analytiques chimiques et isotopiques
4.4 CARACTERISATION CHIMIQUE, MINERALOGIQUE ET ISOTOPIQUE DE LA PHASE SOLIDE
4.4.1 Méthodes physiques d’analyses directes
4.4.2 Extractions chimiques simples
5 Caractérisation des phases solide et liquide de la formation des sables de l’Albien, choisies pour l’étude
5.1 CARACTERISATION DES SABLES DE L’ALBIEN
5.1.1 Sables obtenus dans les conditions de surface
5.1.2 Sables de l’Albien obtenus dans les conditions profondes
5.1.3 Pré-sélection des échantillons solides
5.1.4 Caractérisation de l’échantillon retenu A2_F
5.2 CARACTERISATION DE L’EAU DE L’ALBIEN
5.2.1 Choix de l’ouvrage de prélèvement d’eau
5.2.2 Classification des eaux et corrélation inter-éléments
5.2.3 Choix de l’échantillon et caractérisation chimique et isotopique
6 Résultats des interactions eau-roche-CO2 en batch
6.1 SYNTHESE DES ECHANTILLONS DE REFERENCE ET CHOIX DES PARAMETRES DE SUIVI
6.1.1 Indicateurs de la phase d’équilibrage
6.2 ANALYSE DE LA CHIMIE DE L’EAU ISSUE DE L’INTERACTION EAU-ROCHE-CO2
6.3 ANALYSE ISOTOPIQUE DES EAUX ISSUES DES INTERACTIONS EAU-ROCHE-CO2
6.3.1 Evolution de la composition isotopique de l’eau
6.3.2 Evolution de la composition isotopique 13C/12C et du ratio 87Sr/86Sr en solution
6.3.3 Evolution de la composition isotopique en bore et en lithium en solution
6.4 ANALYSE DE LA PHASE SOLIDE
6.4.1 Résultat des phases de lixiviations sur la glauconite
6.4.2 Evolution de la phase solide au terme de l’expérimentation CO2
7 Inteprétation sur l’évolution de la chimie et formulation des hypothèses sur les mécanismes en jeu
7.1 EVOLUTION PH ET HYPOTHESES SUR LES PROCESSUS GEOCHIMIQUES RESPONSABLES DE L’EVOLUTION DE LA CHIMIE
7.2 COMPARAISON INTER-ELEMENTAIRE
7.3 EVOLUTION DES INDICES DE SATURATION
7.3.1 Propriétés structurales et thermodynamiques de la glauconite : Estimation du produit de solubilité de la glauconite de l’Albien dans le contexte des expérimentations d’interaction eau-roche-CO2
7.3.2 Résultats des calculs PHREEQC
7.4 APPROCHE PAR BILAN MASSIQUE DES PROCESSUS GEOCHIMIQUE ENGENDRES PAR LA PRESENCE DE CO2
8 Contrainte et précision isotopique sur les processus géochimiques
8.1 SYSTEMATIQUE ISOTOPIQUE DU CARBONE: CONTRIBUTION DANS LES PROCESSUS
GEOCHIMIQUES
8.1.1 Approche par bilan isotopique
8.1.2 Mise en évidence des interactions avec la matrice
8.2 LE BORE ET SES ISOTOPES COMME INDICATEURS DES PROCESSUS PHYSICO-CHIMIQUES D’ALTERATION DES ARGILES SOUS INFLUENCE DU CO2: EXEMPLE DE LA GLAUCONITE
8.2.1 L’apport de la géochimie isotopique du bore dans cette étude
8.2.2 La glauconite : unique source de bore dans le système étudié
8.2.3 Fraction mobilisable/structurelle de bore et signature isotopique dans la glauconite
8.2.4 Implication du bore dans l’interaction eau-CO2-roche
8.2.5 Discussion : Fractionnement isotopique du bore et complexes surfaciques en bore
8.2.6 Conclusion sur l’utilisation de la systématique isotopique du bore
8.3 EVOLUTION DE LA COMPOSITION ISOTOPIQUE DE LA MOLECULE D’EAU AU COURS DE L’INTERACTION EAU-CO2-ROCHE
8.3.1 Implication des isotopes de l’eau dans l’interaction eau-CO2-roche
8.3.2 Evolution de l’oxygène dans les systèmes H2O-CO2 et H2O-argile
8.4 COMPLEMENT D’INFORMATION/CONTRAINTES SUPPLEMENTAIRES SUR LES PROCESSUS MIS EN JEU DANS LE SYSTEME : EAU/ROCHE/CO2 : LE STRONTIUM ET LE LITHIUM
8.4.1 Apport de la géochimie isotopique du lithium dans cette étude
8.4.2 Le strontium
8.5 BILAN : QUELS SONT LES « MEILLEURS » OUTILS ISOTOPIQUES INDICATEUR INDIRECT DE LA PRESENCE DE CO2 ?
9 Analyse thermodynamique des processus géochimiques mis en jeu à l’aide d’un modèle numérique
9.1 CONCEPTUALISATION D’UN MODELE MULTI-SITE ET MULTI-MINERAUX
9.1.1 Etat de l’art et objectif
9.1.2 Modèle conceptuel
9.1.3 Paramétrisation
9.2 RESULTAT ET DISCUSSION
9.2.1 Présentation des résultats
9.2.2 Comparaison avec les données expérimentales
9.2.3 Hiérarchisation des processus
9.2.4 Discussion et limite du modèle
10 CO2FIELDLAB : site expérimental de fuite de CO2 [article]
11 Apport de cette étude à la problématique de monitoring géochimique isotopique
11.1 PROBLEMATIQUE SCIENTIFIQUE ET NOUVEL AXE DE RECHERCHE
11.2 LES GRANDS RESULTATS OBTENUS PAR L’ETUDE
11.2.1 Le cas d’étude au laboratoire : les atouts et les limites
11.2.2 Le cas d’étude grandeur nature en Norvège: les atouts et les limites
11.2.3 Complémentarité des deux études
11.2.4 Expérimentations complémentaires à réaliser
11.3 APPLICATION DES OUTILS ISOTOPIQUES A PLUS GRANDES ECHELLES?
11.3.1 Transposition et utilisation des outils géochimiques isotopiques du batch à l’échelle de l’aquifère de l’Albien ?
11.3.2 Cahier des charges pour l’application du monitoring isotopique pour d’autres sites
11.4 CETTE ETUDE OUVRE-T-ELLE DES PERSPECTIVES D’AMELIORATION DE SURVEILLANCE DES CONDITIONS DE STOCKAGE DU CO2 ?
Bibliographie
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