Conception et modélisation d’un micro-actionneur à base d’élastomère diélectrique

LES ALLIAGES A MEMOIRE DE FORME (AMF)

        Les alliages à mémoire de forme (AMF) désignent une classe de matériaux qui, après déformation permanente à basse température, retrouvent leur forme initiale non déformée (mémorisée) par chauffage. Cette propriété est désignée comme « l’effet mémoire de forme ». C’est lors du retour à sa forme initiale, par chauffage, que l’AMF est capable de générer un travail mécanique et donc d’entraîner une charge. C’est cet effet thermomécanique que l’on exploite lorsqu’on utilise un AMF en tant qu’actionneur. La propriété de mémoire de forme est due à une transformation de phase dans le matériau. Cette transformation entre deux phases solides, appelée « transformation martensitique », a lieu entre une phase haute température, appelée phase mère ou austénite, et une phase basse température, appelée phase produite ou martensite. Une telle transformation peut être induite par une simple variation de température ou par l’application d’une contrainte mécanique dans une plage de température adéquate. La phase austénitique correspond à la forme mémorisée de l’AMF. Pour utiliser ce type d’actionnement, il est nécessaire de lui adjoindre un élément mécanique de rappel ou que le matériau à mémoire de forme soit éduqué (effort mémoire double sens). En effet, pour qu’un élément AMF puisse reprendre sa forme initiale par chauffage, il faut qu’il ait subi une déformation mécanique préalable. Un AMF peut atteindre des contractions importantes en longueur (de l’ordre de 10%) lorsqu’il est chauffé et retournera ensuite à sa longueur initiale lors d’un nouveau refroidissement. Le temps de la contraction est souvent régi par la vitesse de chauffage et parallèlement par la conductivité thermique dans l’AMF. Concernant l’utilisation des alliages à mémoire de forme comme actionneur, il existe un certain nombre de problèmes qui entravent leur utilisation. Le problème récurrent est le temps de refroidissement car celui-ci régit le retour à la forme initiale, limitant ainsi les temps de cycle d’expansion-contraction. L’effet mémoire de forme de ces matériaux peut se dégrader de façon significative après quelques centaines ou après quelques millions de cycles en fonction du degré de déformation. Cependant, on peut citer l’AMF à base NiTi en exemple [1] [3]. Son application dans le domaine de l’ostéosynthèse est à l’étude et semble prometteuse. Conçu à partir de plaques NiTi avec des formes osseuses, celles-ci sont bien refroidis en dessous de leur température de transformation. Une fois en place dans le corps, la plaque se chauffe à la température corporelle. Ainsi une force mécanique est générée par le NiTi sur l’os fracturé, ce qui accélère le processus de guérison.

LES GELS IONIQUES

     L’application d’une différence de potentiel à un gel ionique tel que le gel d’acide acrylique par exemple cause le mouvement des ions hydrogène à l’intérieur ou hors du gel. Ceci modifie l’environnement et induit une transition de l’état acide à l’état alcalin se traduisant par une modification de la densité. Le matériau peut alors passer d’un état dense à un état enflé [10]. La température, le pH et la nature du solvant environnant sont autant de leviers qui permettent de passer d’un matériau plastique dur à un matériau mou et flexible. De tels matériaux, dont le comportement s’apparente à celui des cartilages dans les articulations, paraissent bien adaptés pour la réalisation, par exemple, de prothèses, mais leur faible résistance mécanique interdit de telles applications. Sur la figure 1.1, on peut voir la flexion d’un gel d’acide polyacrylamide. La flexion est provoquée grâce à une différence des taux de diffusion d’ions dans le gel et dans l’électrolyte. Bien que l’exigence de tension pour l’actionnement de gels ioniques soit faible, la diffusion des ions qui est à l’origine de l’actionnement conduit à des réponses lentes pour cette catégorie de matériaux. Des gels ioniques ont été utilisés pour construire des pinces à mâchoires parallèles et des sphincters artificiels urétéraux. Cependant pour la plupart, ils sont au stade de prototype sans un réel développement applicatif.

LES POLYMERES A BASE DE FEUILLES DE MATERIAUX ELECROSTRICTIFS

     L’électrostriction est l’un des principaux phénomènes de couplage électro-mécaniques dans les matériaux diélectriques. Elle est caractérisée par une dépendance quadratique de la déformation de la couche par une polarisation induite par un champ électrique. La plupart des exemples remarquables des polymères électroactifs manifestant un effet électrostrictif pertinent sont représentés par des copolymères à base de poly (fluorure de vinylidène) (PVDF) avec du trifluoroéthylène (P (VDF-TrFE)), avec du tétrafluoroéthylène (P (VDF-TFE)) et avec Hexafluoropropylene (P (VDF-HFP)) [18]. Ces matériaux ont généralement une structure semicristalline moléculaire (cristaux plongés dans une matrice amorphe). De tels polymères ont typiquement des modules d’élasticité de l’ordre de 1 à 10 GPa. En appliquant un champ électrique élevé (ordre de 100 V/µm,) pour un P (VDF-TrFE) préalablement irradié avec des électrons, des déformations jusqu’à 4% ont été mesurés avec une force relativement large et un temps de réponse de l’ordre de quelques microsecondes. L’inconvénient de ce type d’actionneur reste la tension de mise en œuvre (100V/µm), qui est une caractéristique de presque toutes les variétés de matériaux d’actionnement au sein du groupe des EAP électroniques. Des études récentes [19] ont montré qu’une réduction drastique des champs électriques peut être obtenue en mélangeant à la matrice polymère un élément fortement diélectrique. En particulier, les matériaux composites réalisés par dispersion de phtalocyanine de cuivre (CuPc) dans une matrice de P (VDF-TrFE) ont montré une déformation de 2% avec un champ électrique appliqué de 13 V/µm, soit moins d’un sixième de la valeur habituelle nécessaire à la déformation d’une matrice de polymère pur. La figure 1.6 montre la déflexion d’un polymère électrostrictif de ce type réalisé par Su et al[20].

MARCHE DES EAPS

     Selon une étude de marché de l’Innovative Research and Products Inc (iRAP) intitulé « polymère électroactifs: actionneurs et capteurs – types, applications, nouveaux développements, structure Industrielle et marché global » [9], le marché mondial pour les actionneurs et les capteurs à base d’EAP a atteint un volume de 15 millions de dollars en 2007. Ce montant devrait passer à 247 millions de dollars d’ici 2012. L’Amérique du Nord jouera un rôle majeur avec environ 66% de part de marché dès 2007, suivi par l’Europe à 21,3%, le Japon à 9,3%, et le reste du monde à 3,3%. Le taux de croissance devrait être de 71,3% à 91,8% pour ces quatre grandes régions durant la période 2007- 2012. La demande d’actionneurs et de capteurs à base d’EAP provient essentiellement de laboratoires de recherche/développement dans un but d’innovation. En Amérique du Nord, Il existe un grand nombre d’équipes de R&D en EAP issus des laboratoires universitaires et institutionnels. Les capteurs (utilisant les matériaux intelligents et des applications nécessitant des déformations élevées) représentent environ 16% du marché total en 2007. Cette étude iRAP a segmenté en quatre secteurs les demandes de dispositifs à base d’EAP : les dispositifs médicaux, les matériaux intelligents, la mécatronique numérique, et les capteurs à haute performance. Les fabricants de polymères électroactifs s’attendent à une concurrence intense à l’avenir en particulier au niveau applicatif. Ce secteur est et restera encore en pleine évolution tout en étant très concurrentiel. Les dispositifs médicaux représentaient la plus grande part du marché, jusqu’à 77,3% en 2007, et ne cessera de croître. Il est suivi par les matériaux intelligents représentant 13,3%, la mécatronique numérique 6,7%, et les capteurs à haute performance 2,7%. Un autre point important qui renforce notre motivation est que le taux de pénétration des technologies EAP reste très faible. Plusieurs éléments peuvent être considérés comme à l’origine de cette situation :
– faible développement des technologies,
– très grand nombre de matériaux pas toujours maîtrisé dans leur synthèse ou leurs propriétés,
– absence de standardisation et de cadre normatif.
Notre étude aura pour but de contribuer au développement d’une nouvelle technologie générique à base de polymère électroactif. La suite de ce chapitre donnera plus de justifications par rapport au choix du principe de fonctionnement et du polymère utilisé.

LA FAMILLE DES ACRYLATES

   Nous ne pouvons pas parler d’actionneur à base d’élastomère diélectrique sans mentionner les polyacrylates. Les acrylates sont des polymères de la famille des vinyles. Les monomères acrylates sont des esters qui contiennent des groupes vinyles, c’est-à-dire deux atomes de carbone doublement liés, directement attachés au carbone du groupe carbonyle. Du fait de ses propriétés, le polyacrylate a été un des premiers matériaux utilisé pour démontrer la capacité de réalisation d’actionneur polymère [1] [2]. Le caoutchouc acrylique [3], est souvent représenté dans la série VHB avec différentes épaisseurs sous forme de film adhésif avec une bonne régularité en épaisseur (figure 2.1). Plusieurs actionneurs ont été réalisés en utilisant ce matériau pris en sandwich entre deux électrodes faites en graisse de carbone conductrice. [4] [5]. Le choix de la graisse de carbone est de permettre la déformation des électrodes lors de la contraction du film du fait de sa souplesse naturelle et d’une conductivité suffisante pour que le potentiel appliqué soit constant sur l’ensemble de la surface du polymère. Parmi les applications de la littérature, on citera la réalisation d’un obturateur optique. La figure 2.2 montre un exemple d’actionneur réalisé avec film étiré du VHB [6]. Dans l’état initial, le disque central est occultant du fait de son épaisseur initiale. Lorsque la tension est appliquée, le film est aminci par la contraction due aux forces électrostatiques au point de devenir suffisamment fin et donc transparent pour l’observation d’un motif sous-jacent. Le matériau est suffisamment peu absorbant et peu diffusant pour permettre une vision non déformée de ce motif sous-jacent. Dans l’exemple illustré, la lettre « W » devient visible lorsque la tension est appliquée. L’avantage de cette approche est que la structure est extrêmement simple et donc à très faible coût. Une deuxième application a été mise en avant par le groupe de Carpi [7] qui a réalisé une structure à membrane. Les structures de ce type sont particulièrement bien adaptées pour la réalisation de pompes, mais pourraientt également être utilisées pour l’optique adaptative, la réalisation de hautparleurs [7] ou la modification de texture d’une surface pour la modification et le contrôle de son aérodynamisme. Une simple couche acrylique comprenant des membranes de diamètres allant jusqu’à 17 mm a permis de produire des pressions de 10 kPa. Ce groupe a démontré la faisabilité de petites pompes utilisant un seul film acrylique comme élément d’actionnement monté en série avec des diodes micro-fluidiques. Ces pompes produisent des débits de l’ordre de 30-40 ml/min avec des pressions allant jusqu’à 2,5 kPa. Le montage en cascade de pompes et de diodes peut être utilisé pour augmenter la pression. Un dispositif attrayant avec des diaphragmes élastomères diélectriques, par opposition aux diaphragmes piézo-électriques, montre que le déplacement peut être relativement important, sans perdre pour autant les performances. La figure 2.3 montre une membrane à base acrylique subir une déformation importante hors-plan dans laquelle le diaphragme passe d’une configuration plate à une configuration hémisphérique. D’autres applications, en particulier dans le domaine de la santé, sont potentiellement intéressantes pour l’avenir. On citera les éclisses dans le domaine médical, puisque de tels actionneurs ont un comportement contrainte-déformation similaire à celui du muscle naturel. Ces caractéristiques sont également bien adaptées pour des applications d’actionneurs pour la robotique d’inspiration biologique voire pour les applications médicales ou biomédicale où pour tout système pour lequel la reproduction des performances du muscle humain est désirée. Cette dernière voie offre la promesse de prothèses, de structures de type exosquelette pour les personnes à mobilité réduite, et même de cœur artificiel. Bien que ces applications biomédicales soient encore à réaliser, les premières réalisations utilisant ce type d’actionneurs pour la robotique sont effective [8]. La figure 2.4 illustre un exemple applicatif. Il s’agit d’une éclisse active pour la rééducation motrice des doigts de la main. La figure 2.4 a illustre l’existant, à savoir un ressort constitué d’une simple bande élastique qui s’oppose à l’abaissement volontaire du doigt. La figure 2.4 b illustre la version électro active en développement, pour laquelle il est possible de moduler l’effort contrariant l’abaissement du doigt. Ce type d’actionneur est compatible avec une imagerie IRM (Imagerie par Résonance Magnétique) de sorte que l’on peut observer directement l’action des muscles ou l’évolution des lésions des tissus mous pendant la rééducation du patient. Dans le domaine réciproque de la récupération d’énergie, le CEA-Leti [9] a développé un dispositif de récupération d’énergie à base de matériau acrylique. L’énergie mécanique liée au mouvement, humain en l’occurrence, est transformée en énergie électrique et constitue une source d’énergie électrique autonome à l’utilisateur. Ce dispositif a été intégré dans une genouillère à cause de l’amplitude du mouvement de cette articulation par rapport aux autres articulations du corps humain (figure 2.5.). De ces applications, nous constatons que ce domaine reste très ouvert et que le désavantage des tensions d’actionnement requises peut poser problèmes (tableau 1.2 du chapitre 1). Ces exemples applicatifs montrent que le développement de nouveaux matériaux et dispositifs à base d’élastomères diélectriques est une voie intéressante pour la réalisation d’actionneurs atteignant le niveau de performance des muscles artificiels. Cela passera par le développement de nouveaux matériaux pouvant être actionnés par des champs beaucoup plus faibles. La miniaturisation de ces actionneurs semble la meilleure solution pour minimiser ces tensions mais cela fait apparaitre d’autres difficultés. Nous en citerons deux contraintes immédiates : la structuration des matériaux à petite échelle, et la réalisation d’électrodes souples. Par exemple, le fait que les films acrylates soient déjà mis en forme (ruban) restreint les possibilités de réalisation. Plusieurs groupes de recherche ont essayé d’étirer ce polymère pour avoir une couche plus fine permettant d’améliorer les forces exercées malgré la constat d’un abaissement de la permittivité du matériau[6]. Une solution alternative développée est l’empilement des couches. L’utilisation de pré-polymère en solution est une voie alternative également très intéressante dans l’objectif d’une intégration à une échelle inférieure car elle permet un travail sur le matériau luimême. Ceci reste vrai même si des techniques adéquates de structuration sont mises en œuvre. La meilleure famille candidate pour ce cahier des charges est celle des silicones (εr=2.7) même si leur constante diélectrique reste presque deux fois plus faible que celle des acrylates (εr=4.7). Nous pouvons aussi formuler ces solutions avec des nanoparticules céramiques pour augmenter la constante diélectrique.

MICRO-ACTIONNEUR A BASE DE SILGEL 612

   Nous avons élaboré des échantillons avec plusieurs épaisseurs de Silgel 612 (12, 30, 45 et 65 µm) toujours avec la même épaisseur d’or comme électrodes supérieures (100 nm). Nous nous attendions alors à observer des déformations de l’ordre du micron. Or, nous n’avons observé qu’un léger déplacement à l’extrémité libre de l’électrode supérieure (les déformations sont de l’ordre de 200 nm) avant d’atteindre la tension de claquage du PDMS (Silgel 612 et Silgel 612 -10%TiO3Ba). Nous avons remarqué des arborescences électriques entre les deux électrodes avant ce phénomène. En général, on peut distinguer différents mécanismes de dégradation pour un isolant polymère sous tension :
– la rupture thermique : le polymère chauffe sous l’effet d’un courant et une instabilité intervient si la chaleur ne peut pas être évacuée aussi vite qu’elle est produite,
– la rupture électromécanique : dans ce cas le polymère est préalablement fissuré et l’application du champ conduit l’élargissement progressif des fissures jusqu’au claquage par celles-ci,
– les décharges partielles : les matériaux organiques sont rarement parfaits et contiennent de petites cavités (vacuoles) contenant des gaz occlus. Le champ peut provoquer une décharge à l’intérieur de la vacuole sous certaines conditions et provoquer une rupture plus générale,
– l’arborescence humide : l’absorption d’humidité modifie alors la résistivité du matériau créant des chemins de conduction.
Les arborescences observées préalablement à la rupture peuvent être à l’origine d’un ou plusieurs des facteurs cités ci-dessus. Il est difficile d’identifier le mécanisme réel. Nous avons cependant pu mesurer les tensions de claquage pour chacune des épaisseurs de PDMS Silgel 612.

Table des matières

INTRODUCTION GENERALE
CHAPITRE 1. GENERALITES SUR LES POLYMERES ELECTROACTIFS 
1. LES ALLIAGES A MEMOIRE DE FORME (AMF)
2. LES CERAMIQUES ELECTROACTIVES
3. LES POLYMERES ELECTROACTIFS
4. LES DIFFERENTS EAPS
4.1. LES EAPS IONIQUES
4.1.1. LES GELS IONIQUES
4.1.2. LES COMPOSITES POLYMERES-METAL IONIQUES (IPMC)
4.1.3. LES POLYMERES CONDUCTEURS IONIQUES
4.2. LES EAPS ELECTRONIQUES
4.2.1. LES POLYMERES FERROELECTRIQUES
4.2.2. LES POLYMERES A BASE DE FEUILLES DE MATERIAUX ELECROSTRICTIFS
4.2.3. LES POLYMERES A BASE DE CRISTAUX LIQUIDES
4.2.4. LES FLUIDES ELECTRORHEOLOGIQUES
4.2.5. LES EAPS DIELECTRIQUES
5. MARCHE DES EAPS
6. COMPARAISON ENTRE LES DIFFERENTS EAPS ET CHOIX DE LA TECHNOLOGIE
7. CONCLUSION
8. REFERENCES
CHAPITRE 2. INTEGRATION D’UN ELASTOMERE POUR REALISER UN MICRO-ACTIONNEUR
1. LES ELASTOMERES
1.1. LA FAMILLE DES ACRYLATES
1.2. LA FAMILLE DES SILICONES
1.2.1. STRUCTURE CHIMIQUE
1.2.2. PROCEDE DE RETICULATION
2. PROCEDE D’INTEGRATION
2.1. FORMULATION DU PDMS
2.2. LES ETAPES DE LA MISE EN ŒUVRE (HORS DEVELOPPEMENT)
2.2.1. LE DEPOT
2.2.2. L’INSOLATION
2.2.3. LE RECUIT
2.3. LE DEVELOPPEMENT
2.3.1. RESULTATS OBTENUS AVEC LE TOLUENE COMME REVELATEUR
2.3.2. RESULTATS OBTENUS EN DEVELOPPANT AVEC DU THF
2.4. DEVELOPPEMENT D’UN PROCEDE ALTERNATIF BICOUCHE
2.5. CHOIX DE L’ELECTRODE
2.5.1. COMPOSITES CONDUCTEURS
2.5.2. ELECTRODES METALLIQUES EN OR (AU)
2.5.3. ELECTRODES POLYMERES
2.6. AMELIORATION DE PROPRIETES DIELECTRIQUES
3. CONCLUSION
4. REFERENCES
CHAPITRE 3. CARACTERISATION STRUCTURALE ET DIELECTRIQUE DE L’ELASTOMERE INTEGRE
1. MESURES DES MASSES CARACTERISTIQUES DES PRE-POLYMERES DU PDMS SILGEL 
LES ELASTOMERES
1.1. DEFINITION DES MASSES CARACTERISTIQUE DES POLYMERES
1.2. CHROMATOGRAPHIE A EXCLUSION STERIQUE
2. ANALYSE DU PDMS (SILGEL 612) PAR SPECTROMETRIE DE RESONANCE MAGNETIQUE NUCLEAIRE. (RMN)
2.1. PRINCIPE DE LA MESURE
2.2. ANALYSE DES SPECTRES RMN
2.2.1. LE PRRPOLYMERE A (SILGEL 612 A)
2.2.2. LE PRRPOLYMERE B (SILGEL 612 B)
2.2.3. LE SILGEL 612 RETICULE (1:1)
2.2.4. LE SILGEL 612 RETICULE (1:1) AVEC TIO3BA
3. ANALYSE THERMIQUE PAR DSC
3.1. PRINCIPE DE LA MESURE
3.2. ANALYSE THERMIQUE DU SILGEL 612 SELON LA FORMULATION
4. CARACTERISATION MECANIQUE
5. CARACTERISATION DIELECTRIQUE
5.1. EFFETS DE LA BENZOPHENONE
5.2. EFFETS DES NANOPARTICULES CERAMIQUES
6. CONCLUSION
7. REFERENCES
CHAPITRE 4. MODELISATION PAR ELEMENTS FINIS ET CARACTERISATION DU MICRO-ACTIONNEUR DIELECTRIQUE
1. LES FORCES ELECTROSTATIQUES
2. LE MODELE MECANIQUE SUIVANT LA LOI DE HOOKE AVEC COUPLAGE A L’ELECTROSTATIQUE
3. LES MODELES MECANIQUES PAR LA THEORIE STATISTIQUE
3.1. APPROCHE STATSISTIQUE
3.2. APPROCHE PHENOMENOLOGIQUE
4. OUTILS DE MODELISATION ET COEFFICIENTS DU MATERIAU
4.1. PRINCIPE DE LA FEM
4.2. LES ELEMENTS DE MAILLAGE
4.3. OUTILS DE CALCULS
4.4. STRUCTURES ET COEFFICIENT DES MODELES
5. MODELISATION A PARTIR DES MODELES HYPERELASTIQUES
5.1. COMPARAISON DES MODELES ET ANALYSE DES RAPPORTS DE FORMES
5.2. CAS DES ELECTRODES SOUPLES
6. RESULTATS EXPERIMENTAUX
6.1. DESCRIPTION DES STRUCTURES DE TEST
6.2. MESURE DE DEFORMATIONS
6.2.1. MICRO-ACTIONNEUR A BASE DE SILGEL 612
6.2.2. MICRO-ACTIONNEUR A BASE DE SILGEL 612 AVEC DU TIO3BA
7. FUTURS TRAVAUX : INTEGRATION DANS UN SYSTEME OPTIQUE 
8. CONCLUSION
9. REFERENCES
CONCLUSIONS ET PERSPECTIVES

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