Comportement thermo-hydro-mécanique et microstructure de l’argilite du Callovo-Oxfordien

Contexte général : stockage dans les couches géologiques profondes

    Le stockage des déchets radioactifs dans les formations géologiques profondes, peu perméables et tectoniquement stables, comme les argilites est considéré comme une solution satisfaisante de sécurité pour la population et l’environnement en France comme dans de nombreux pays étrangers. Ces formations hôtes sont principalement des couches argileuses (France, Belgique, Suisse), des mines de sel (USA, Allemagne) et des sous sols granitiques (Japon, Canada). La classification des déchets radioactifs s’effectue selon deux critères : (i) la période de radioactivité contenue dans le déchet, (ii) le type de rayonnement et le niveau de radioactivité. Ces déchets sont classés en trois groupes :

– Déchets A : déchets de faible et moyenne activité à vie courte qui constituent 85 % du volume total des déchets mais moins de 1% de la radioactivité ;
– Déchets B : déchets de moyenne activité à vie longue qui représentent environ 4% du volume total des déchets et moins de 8% de la radioactivité. ils sont essentiellement produits lors du retraitement du combustible, de la maintenance courante et des opérations d’entretien des usines de retraitement ou du parc électronucléaire (Su et al. 2005) ;
– Déchets C : déchets de haute activité à vie longue (HAVL) qui constituent environ 2% du volume total mais 92% de la radioactivité. Ce sont des déchets de vitrifiés issus du retraitement des combustibles usés. Ces déchets sont exothermiques. Pour les déchets de type A, la solution de stockage consiste à les entreposer dans des centres de stockage en surface. En revanche, cette option n’est pas adaptée pour les déchets de type B et C car ils sont actifs pendant plusieurs dizaines de milliers d’années voire millions d’années.

La solution envisagée pour ces deux types de déchets est l’enfouissement et le confinement dans les couches géologiques profondes. Dans le cas de la France, l’argilite du Callovo-Oxfordien (COx) a été sélectionnée comme barrière géologique potentielle pour le stockage des déchets radioactifs (Figure 1) par l’Andra, l’Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs. L’Andra a développé un laboratoire de recherche souterrain dans la formation du COx à 490 m de profondeur près du village de Bure (Est de la France) pour effectuer des investigations in situ destinées à étudier les divers aspects de stockage des déchets radioactifs, y compris le comportement thermohydro-mécanique de la roche hôte dans le champ proche. Le concept de stockage prévoit une réversibilité sur une certaine période afin de laisser aux générations futures une liberté de décision quant au choix de gestion, et en particulier la possibilité d’un retrait des colis stockés ou des aménagements possibles du processus de stockage.

De plus, l’ouverture permet de réaliser un certain nombre d’observations et de mesures sur le site. Cependant, pendant toute la durée d’exploitation, la formation géologique est assez profondément perturbée par un ensemble des sollicitations thermo-hydro-mécanique couplées (Tsang et al. 2005). Tout d’abord, l’excavation des galeries souterraines engendre une perturbation majeure dans la formation et conduit à la création d’une zone endommagée mécaniquement, désignée par Excavation Damaged Zone (EDZ). Cette étape peut conduire une dégradation des propriétés hydromécaniques, notamment la perméabilité (paramètre important pour les critères de sûreté) à cause de la formation des fractures en cisaillement et l’ouverture de joints en traction. Ensuite, la ventilation des galeries avec de l’air à humidité variable peut également participer à cette dégradation.

L’augmentation de température due à la nature exothermique des déchets est également un aspect important à étudier. Une température maximale de 90°C à la paroi des colis est prise en compte dans le concept français. Cette température élevée modifie à long terme la température ambiante autour des galeries et elle affecte également la distribution des pressions d’eau. Après la fermeture du stockage, une resaturation progressive commence par infiltration d’eau provenant de la roche. Cette brève présentation du contexte de stockage montre la nécessite d’apporter des réponses satisfaisantes à cette problématique du comportement thermo-hydro-mécanique de l’argilite du COx. Dans ce contexte, de nombreux travaux de recherche ont été réalisés dans les dernières décennies afin de d’étudier le comportement des matériaux argileux pendant les différentes étapes de la vie d’un site de stockage.

Minéralogie

     La diffraction des rayons X (DRX) a été utilisée pour caractériser la composition minéralogique de l’argilite du Callovo-Oxfordien. En plus de la diffraction des rayons X, l’estimation semi-quantitative des différentes phases existantes a été combinée avec la composition chimique de l’ensemble de la roche et la capacité d’échange de cations (CEC). La présence de certains minéraux a été également confirmée par les observations faites au microscope électronique à balayage (MEB). L’argilite du Callovo-Oxfordien est principalement composée de trois groupes de minéraux : minéraux argileux, calcite et quartz.

Les proportions des minéraux changent au long de la profondeur (Figure 2). Au niveau du laboratoire souterrain de Bure (490 m), la composition minéralogique moyenne de l’argilite est la suivante (Gaucher et al. 2004): 45- 50% de minéraux argileux, 28% de carbonate et 23% de quartz. L’argilite contient également 4% d’autres minéraux dits «lourds», essentiellement de la pyrite (0,5-1%) et la sidérite (0,5- 3%). Les minéraux argileux sont majoritairement constitués d’interstratifiés illite/smectite divisés en deux types : (i) les interstratifiés illite/smectite type-R1 dans la partie supérieure de la formation (voir Figure 2), contenant 20-40% de smectites. (ii) les interstratifiés illite/smectite type-R0 dans la partie inférieure de la formation, constitués par 50-70% de smectites. La transition de R1 à R0 s’effectue progressivement à une profondeur d’environ 490m, correspondant au niveau du laboratoire souterrain avec des teneurs en argiles pouvant atteindre les 50%.

Les éléments principaux de cette thèse

     Le travail de thèse présenté dans ce mémoire a été réalisé dans le cadre du programme scientifique du Groupement de Laboratoires Géomécanique de l’Andra. Il vise à étudier le comportement thermo-hydro-mécanique de l’argilite du COx par des approches expérimentales microscopique et macroscopique. Les échantillons d’argilite testés ont été sollicités suivant différents chemin de chargement hydrique, mécanique et thermique à l’aide de différents dispositifs expérimentaux. Les études expérimentales ont porté principalement sur (i) l’effet des chemins de séchage et humidification sur la microstructure à l’aide de l’utilisation de la porosimétrie au mercure, (ii) l’étude du couplage compression-gonflement avec un aspect microstructural par l’utilisation conjointe de la porosimétrie au mercure et le microscope électronique à balayage, (iii) l’effet de la température sur le comportement déviatorique et les changements de volumes en conditions drainées isotropes, et (iv) l’effet d’un endommagement engendré par un cisaillement sur la perméabilité à une température ambiante (25°C) et une température plus élevée (80°C), avec la possibilité de réactivation des plans de cisaillement par le phénomène de pressurisation thermique dans un échantillon endommagé.

Ce mémoire se présente sous la forme de quatre chapitres qui tenteront de répondre aux questions exposées ci-dessous :

• Le premier chapitre présente une étude microstructurale des propriétés de rétention d’eau de l’argilite du COx sous la forme d’une publication. L’étude complète de la courbe de rétention d’eau déterminée par la technique de contrôle de succion par phase vapeur et incluant les changements de volume et de degré de saturation en fonction de la succion le long des chemins de séchage et humidification a été complétée par une étude microstructurale basées sur des mesures porosimétriques par intrusion de mercure.

• Dans le deuxième chapitre, on présente tout d’abord un programme expérimental destiné à comprendre les effets de la succion sur un échantillon de l’argilite du COx sous la forme d’un article accepté dans la revue « Géotechnique Letters ». Une étude du couplage compression-gonflement avec un aspect microstructural est ensuite présentée sous la forme d’une publication soumise à la revue « Engineering Geology ». Ce chapitre est complété par la présentation de la détermination d’une loi phénoménologique permettant de définir les déformations physico-chimiques liées au gonflement durant la phase de déchargement conduite sur des échantillons préalablement comprimés à différents niveaux de contraintes.

• Le troisième chapitre présente une étude expérimentale du comportement thermomécanique de l’argilite du COx saturée à l’aide de la cellule triaxiale à cylindre creux à faible chemin de drainage (Monfared et al. 2011a). On présente tout d’abord une synthèse des résultats publiés sur le comportement déviatorique ainsi que sur l’effet de la température sur la réponse volumique de l’argilite du COx. Les aspects thermomécaniques étudiés concernent : (i) la réponse en cisaillement drainé sous différents états de contraintes et températures et (ii) la réponse en chauffage drainé. Des mesures de perméabilités ont été également réalisées pour voir un effet éventuel de la température sur la perméabilité de cette l’argilite. Les résultats obtenus dans cette étude sont présentés sous la forme d’un article écrit en anglais et soumis dans la revue « International Journal of Rock Mechanics and Mining Science ».

• Le quatrième chapitre est consacré à l’étude des propriétés d’auto-colmatage de l’argilite du COx par la réalisation des essais de perméabilité radiale avant et après cisaillement. La réponse d’un essai de chauffage en condition non drainée d’un échantillon préalablement porté à la rupture suivant un chemin de contrainte moyenne totale constante, comparable à celui suivi lors de l’excavation d’une galerie, est également étudiée. Ce chapitre correspond à un article soumis dans la revue « Rock Mechanics and Rock Engineering ».

Couplage compression-gonflement

     L’étude du couplage compression-gonflement de l’argilite du COx a été menée par la réalisation d’une série d’essais oedométriques complétée par des observations microstructurales par l’utilisation conjointe de la porosimétrie au mercure et le microscope électronique à balayage. Des échantillons ont été comprimés jusqu’à des contraintes maximales de 56 et 113 MPa avant d’être déchargés dans deux conditions: i) à teneur en eau constante et ii) en permettant l’infiltration de l’eau, comme dans les essais de gonflement standard.

Les résultats obtenus sur les échantillon déchargés à teneur en eau constante ont permis d’interpréter la compression comme une action combinée de l’écrasement des pores (entraînant des fissures locales) au niveau inter-plaquettes dans la matrice argileuse, et de la compression des plaquettes elles-mêmes par l’expulsion de certaines molécules d’eau adsorbées dans les feuillets de smectite dans les plaquettes interstratifiées illite-smectite. Le gonflement du à l’infiltration de l’eau pendant le déchargement a entraîné des modifications des pores à deux niveaux: par la création des fissures de quelques dizaines de micromètres, et par un désordre induit au niveau de la porosité inter-plaquettes qui est devenue moins bien organisée, avec une plus grande gamme de diamètre de pores par rapport à l’état initial.

Table des matières

Introduction générale
1. Contexte général: stockage dans les couches géologiques profondes
2. L’argilite du Callovo-Oxfordien
2.1. Lithologie
2.2. Minéralogie
2.3. Microstructure
3. Les éléments principaux de cette thèse
Chapitre 1. Propriétés de rétention d’eau de l’argilite du Callovo-Oxfordien
1. Introduction
2. Material and methods
2.1. The COx claystone
2.2. Experimental techniques
2.3. Microstructure investigation
2.4. Test program
3. Experimental results
3.1. Transient phases
3.2. Water retention curve
3.3. Volume changes
3.4. Mercury intrusion porosimetry
4. Discussion
4.1. Initial state
4.2. The hydration of smectites
4.3. Drying phase
4.4. Wetting phase
5. Conclusion
Acknowledgements
References
Chapitre 2. Comportement en compression-gonflement de l’argilite du Callovo-Oxfordien
Suction effects in deep Callovo-Oxfordian claystone
1. Introduction
2. Materials and methods
3. Results
4. Conclusion
References
A microstructure investigation of the compression-swelling behaviour of shales: the case of the Callovo-Oxfordian claystone
1. Introduction
2. Material and methods
2.1. The COx claystone
2.2. Sample preparation and setting
3. Experimental program
3.1. High pressure compression tests
3.2. Microstructural observations
4. High pressure compression oedometer tests
4.1. Tests T1 and T2
4.2. Tests T3 and T4
5. Microstructure investigation
5.1. Pore size distribution curves
5.2. Scanning electron microscope observations
6. Discussion
6.1. Initial state
6.2. Compression behaviour
6.3. Swelling behaviour
6.4. Compression-swelling behaviour
7. Conclusion
References
Further insight into the compression-swelling behaviour of the Callovo-Oxfordian claystone
1. Introduction
2. Materials and methods
2.1. The Callovo-Oxfordian claystone
2.2. Experimental techniques
3. The compression-swelling behaviour of the COx claystone
3.1. Compression swelling curves
3.2. Microstructure changes due to swelling
4. Phenomenological expression of the physico-chemical swelling
5. Discussion
6. Conclusion
References
Chapitre 3. Comportement thermo-mécanique de l’argilite du Callovo-Oxfordien
1. Introduction
2. The Callovo-Oxfordian claystone
2.1. Mineralogical composition
2.2. Shear strength and thermal effects in the COx claystone
3. Experimental device
3.1. Description
3.2. Preliminary resaturation procedure
3.3. Radial permeability tests
3.4. Comments on the hollow cylinder device
3.5. Experimental program
4. Experimental results
4.1. Test at 25°C
4.2. Drained heating test
4.3. Shear tests at 80°C
4.4. Failure criterion
4.5. Radial permeability tests
5. Discussion
5.1. Elastic response
5.2. Thermal volume changes
5.3. Shear strength and temperature effects
5.4. Permeability tests
6. Conclusion
References
Chapitre 4. Propriétés d’auto-colmatage de l’argilite du Callovo-Oxfordien
1. Introduction
2. Material and methods
2.1. The Callovo-Oxfordian claystone
2.2. Experimental device
2.3. Sample resaturation
2.4. Radial permeability tests
2.5. Experimental program
3. Experimental results
3.1. Initial radial permeability (point B)
3.2. Shearing under constant effective mean stress at drained conditions (path B-C)
3.3. Heating under undrained conditions (path D-E)
3.4. Isotropic drained heating of the sheared sample (F-G)
4. Discussion
5. Conclusion
Références
Conclusions générale et perspectives
Référence bibliographiques

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