Comportement et rupture de gaines en zircaloy-4 détendu vierges

Généralités et microstructure du Zircaloy–4 vierge

   Le zirconium, élément chimique de numéro atomique 40, présente deux formes allotropiques (Partridge, 1967) :
– la phase α, stable à basse température (T < 863 °C, c’est-à-dire dans le domaine de fonctionnement du réacteur) et de structure cristalline hexagonale compacte (a = 0.323 nm et c/a = 1.594 à température ambiante) ;
– la phase β, cubique centrée (a = 0.361 nm), stable à haute température (T > 863 °C) jusqu’à la température de fusion (Tf = 1855 °C). Dans la mesure où ce travail porte quasi–exclusivement sur l’étude du matériau aux températures inférieures à la température de changement de phase, cette synthèse bibliographique ne concerne que les alliages de zirconium en phase α. Le Zircaloy–4 (Zy–4) est actuellement l’alliage de zirconium le plus utilisé pour les gaines des crayons combustibles des REP français 1 . Néanmoins, de nouveaux alliages de zirconium, dont la plupart contiennent un ajout de Niobium (M5TM, alliage Zr–1%Nb–O optimisé développé par AREVA-NP ; ZIRLOTM, alliage Zr–1%Nb–1%Sn–0.1%Fe développé par Westinghouse Electric Company), commencent à être introduits dans les gestions actuelles. Le choix des alliages de zirconium pour le gainage du combustibleest principalement lié à la conjonction de leur très faible absorption des neutrons thermiques, leur bonne résistance mécanique à chaud et leur bonne résistance à la corrosion par l’eau à haute température.

Comportement mécanique

   Les alliages de zirconium ont un comportement élastoviscoplastique anisotrope. Plus précisément, la contrainte d’écoulement évolue avec la déformation plastique (écrouissage), la vitesse de déformation (sensibilité de la contrainte à la vitesse de déformation) et la direction de sollicitation (anisotropie). Ces propriétés dépendent notamment de la température, l’irradiation, la teneur en hydrogène, l’état métallurgique et la composition chimique du matériau. Cette partie dresse une synthèse bibliographique des principales propriétés abordées durant notre étude ; les propriétés telles que la croissance sous irradiation, le fluage d’irradiation ou la restauration par exemple ne sont pas traitées.
a) Résistance mécanique : D’une manière générale, la contrainte d’écoulement des alliages de zirconium diminue avec la température (figure 1.12) (Kelly and Smith, 1973; Thorpe and Smith, 1978; Bauer and Lowry, 1978; Derep et al., 1979; Lowry et al., 1981; Yi et al., 1992; Lee et al., 2001, 2007; Elbachiri et al., 2003; Kim et al., 2005; Desquines et al., 2005b; Cazalis et al., 2007). Néanmoins, un « plateau athermique » est parfois observé, en particulier dans les alliages recristallisés, entre 200 °C et 450 °C selon la vitesse de déformation (figure 1.13). Ce palier est attribué au phénomène de vieillissement dynamique, lié aux interactions entre les dislocations mobiles et les atomes d’oxygène. Dans certains cas, ce phénomène est associé à des discontinuités périodiques caractéristiques de l’effet Portevin le Châtelier, résultant d’une valeur négative de la sensibilité de la contrainte à la vitesse de déformation. Les effets du vieillissement disparaissent avec l’irradiation, en raison du piégeage des atomes d’oxygène par les lacunes (Veevers and Rotsey, 1968; Kelly and Smith, 1973). Pour plus d’informations sur le phénomène de vieillissement dynamique dans les alliages de zirconium, on pourra se référer aux revues bibliographiques de Prioul (1995) et Graff (2006). L’irradiation conduit à un fort durcissement du matériau, qui se traduit par une augmentation de la contrainte d’écoulement, due aux boucles de dislocations qui entravent le glissement des dislocations de déformation (figures 1.12 et 1.14) (Higgy and Hammad, 1972; Rieger and Lee, 1974; Bauer and Lowry, 1978; Northwood et al., 1979; Lowry et al., 1981; Yasuda et al., 1987; Tomimura et al., 1996; Regnard et al., 2002; Onimus et al., 2005, 2006; Christodoulou et al., 2007). Conformément à l’évolution de la densité des boucles de dislocations hai, le durcissement d’irradiation mesurée en traction axiale (vitesse de déformation 0.025 min−1) sur des échantillons de gaines en Zircaloy–4 non irradiées et irradiées durant 1, 2 et 3 cycles en REP (Lowry et al., 1981). L’amplitude du durcissement d’irradiation diminue lorsque la température d’irradiation augmente (Christodoulou et al., 2007) : la recombinaison des défauts ponctuels est facilitée par les températures d’irradiation élevées. Lorsqu’il est soumis à des températures supérieures à sa température d’irradiation, le matériau retrouve progressivement – d’autant plus rapidement que la température est élevée par rapport à la température d’irradiation – le comportement du matériau non irradié, du fait de la restauration des défauts d’irradiation (figure 1.15) (Bauer and Lowry, 1978; Lowry et al., 1981;Adamson and Bell, 1985; Tomimura et al., 1996; Ribis et al., 2006; Nakatsuka et al., 2007). Enfin, Berat-Robert et al. (Berat-Robert et al., 2000; Berat-Robert, 2001) ont constaté que le comportement mécanique du Zircaloy–4 recristallisé sollicité en traction axiale à 400 °C, et dans une moindre mesure en pression interne, est légèrement renforcé (augmentation de la résistance mécanique et diminution de l’allongement réparti) par la couche d’oxyde (jusqu’à une épaisseur de 30 µm).
b) Ecrouissage : Les natures isotrope et cinématique (effet Bauschinger observé durant des essais cycliques de traction/compression) de l’écrouissage des alliages de zirconium ont été mises en évidence (Delobelle et al., 1996; Prat et al., 1998; Geyer, 1999; Schäffler et al., 2000; Onimus et al., 2006). Un coefficient d’écrouissage moyen de 0.07 à température ambiante et de 0.06 à 300 °C a été déterminé, à partir d’essais de traction circonférentielle, par Link et al. (1998) et Daum et al. (2002b) pour le Zircaloy–4 détendu. L’allongement réparti décroît légèrement en fonction de la température (figure 1.16). L’écrouissage du matériau irradié est – du moins dans le cas du Zircaloy–2,du Zircaloy–4 et du M5 recristallisés – plus important que celui du matériau non irradié en début de plasticité (Yasuda et al., 1987; Onimus et al., 2005, 2006), en raison d’une augmentation de l’écrouissage cinématique avec l’irradiation. Le taux d’écrouissage du matériau irradié décroît rapidement en fonction de la déformation plastique et atteint, pour une même déformation plastique, des valeurs plus faibles que celui du matériau non irradié, qui décroît plus lentement. De nombreux auteurs ont constaté une diminution de l’allongement réparti avec l’irradiation (figures 1.14 et 1.16) (Higgy and Hammad, 1972; Rieger and Lee, 1974; Rosenbaum et al., 1974; Bauer and Lowry, 1978; Derep et al., 1979; Lowry et al., 1981; Yasuda et al., 1987; Garde, 1989; Garde et al., 1996; Tomimura et al., 1996; Adamson, 2000; Regnard et al., 2002). Ce phénomène est associé à une localisation précoce de la déformation dans des bandes de cisaillement macroscopiques étroites. Un renforcement du matériau par les hydrures (limite d’élasticité peu affectée et augmentation linéaire de la contrainte maximale en fonction de la teneur en hydrogène) est couramment observé à température ambiante lorsque les hydrures sont parallèles à la direction principale de sollicitation (figure 1.17) (Bai et al., 1994b; Prat et al., 1998; Wisner and Adamson, 1998; Bouffioux and Rupa, 2000; Grange et al., 2000a; Arsène et al., 2003a; Yagnik et al., 2004; Kim et al., 2007a). Ce renforcement est souvent attribué à un effet composite, les hydrures étant plus durs que la matrice à cette température (Prat et al., 1998; Yamanaka et al., 1999; Bouffioux and Rupa, 2000; Grange et al., 2000a; Arsène et al., 2003a). Une diminution de l’allongement réparti a également été constatée lorsque la teneur en hydrogène augmente. L’influence des hydrures sur le comportement mécanique du matériau décroît avec la température (Arsène et al., 2003a; Yagnik et al., 2004; Kim et al., 2007a). Il a été montré que le module d’Young et la limite d’élasticité d’hydrures de zirconium solides δ évoluent de manière significative avec la température (figure 1.18) (Barraclough and Beevers, 1969; Puls et al., 2005). L’hydrogène en solution solide renforce la résistance au fluage du Zircaloy–4 détendu (Bouffioux and Rupa, 2000) tandis qu’il accentue la vitesse de fluage du Zircaloy–4 recuit (Rupa et al., 2002). L’adoucissement du matériau par l’hydrogène en solution solide, également observé par Yamanaka et al. (2004), est attribué à une diminution de l’ancrage des dislocations par les atomes interstitiels (oxygène), une augmentation de la mobilité des dislocations (Rupa et al., 2002) et/ou une réduction de l’énergie de liaison des atomes de zirconium (Yamanaka et al., 2004).
c) Sensibilité de la contrainte à la vitesse de déformation : La sensibilité de la contrainte à la vitesse de déformation est globalement positive (la contrainte d’écoulement augmente avec la vitesse de déformation) et croissante en fonction de la température (Kelly and Smith, 1973; Thorpe and Smith, 1978; Derep et al., 1979; Lowry et al., 1981; Yi et al., 1992; Lee et al., 2001, 2007; Elbachiri et al.,2003). Toutefois, un creux de sensibilité à la vitesse de déformation a été rapporté dans certaines conditions de température et de vitesse de déformation, en particulier dans le cas des alliages recristallisés (figures 1.13 et 1.19). Cette « anomalie » est associée au phénomène de vieillissement dynamique. La sensibilité de la contrainte à la vitesse de déformation du Zircaloy–4 vierge et irradié diminue avec le niveau de contrainte (Delobelle et al., 1996; Geyer, 1999; Schäffler et al., 2000; Nam et al., 2002). Une augmentation avec l’irradiation, liée à l’activation du glissementbasal, de la sensibilité de la contrainte à la vitesse de déformation a été observée à 350 °C par Onimus et al. (2006) dans des alliages de zirconium recristallisés. On peut également envisager que cette augmentation est liée à la disparition de l’effet de vieillissement dynamique avec l’irradiation.
d) Anisotropie plastique : La texture marquée du matériau et le faible nombre de systèmes de glissement autorisé par la maille hexagonale compacte confèrent au matériau un comportement mécanique anisotrope (figure 1.20) (Murty and Mahmood, 1991; Limon et al., 1995; Delobelle et al., 1996; Geyer, 1999; Schäffler et al., 2000; Grange et al., 2000a; Murty and Charit, 2006). Plus précisément, dans le cas d’une géométrie tubulaire, son comportement est orthotrope avec pour directions principales les directions radiale, circonférentielle et axiale du tube. L’anisotropie plastique du Zircaloy–4 évolue avec la température, en particulier au–delà de 300 °C (Limon et al., 1995; Schäffler, 1997; Murty and Charit, 2006). Une modification ou plus précisément une réduction de l’anisotropie avec l’irradiation a été observée vers 300 °C dans le Zircaloy recristallisé (Nakatsuka and Nagai, 1987; Mahmood et al., 1989; Murty and Mahmood, 1991; Mahmood et al., 1992; Yagnik et al., 2005) et le Zircaloy–4 détendu (Bauer and Lowry, 1978; Fandeur, 2001; Yagnik et al., 2005) (figures 1.21 et 1.22). L’anisotropie mesurée lors d’essais de fluage évolue en fonction de la contrainte appliquée ; elle tend vers l’anisotropie obtenue lors d’essais d’écrouissage (vitesse de déformation imposée) lorsque le niveau de contrainte augmente (Limon et al., 1995; Schäffler, 1997). L’évolution de l’anisotropie peut être corrélée à celle des mécanismes de déformation activés. Grange et al. (2000a) n’ont pas constaté de modification par les hydrures de l’anisotropie plastique de tôles en Zircaloy–4 recristallisé testées à température ambiante. En revanche, une réduction, en fonction de la teneur en hydrogène (hydrures circonférentiels), de l’anisotropie plastique de gaines en Zircaloy–4 détendu et recristallisé non irradiées a été observée par Yagnik et al. (2005) à température ambiante (figure 1.22).
e) Modélisation : Plusieurs modèles ont été proposés pour représenter, de manière unifiée, le comportement élastoviscoplastique anisotrope des alliages de zirconium. Par exemple, un modèle macroscopique phénoménologique a été développé par Robinet (1995) et Delobelle et al. (1996), à partir d’essais multiaxiaux monotones et cycliques (vitesses de déformation comprises entre 6.6 · 10−7s−1 et 6.6 · 10−4s−1 pour les chargements à vitesse de déformation imposée), pour décrire le comportement mécanique à 350 °C des gaines en Zircaloy–4 détendu et recristallisé non irradiées. Le modèle a ensuite été étendu au cas du Zircaloy–4 détendu irradié en REP jusqu’à 8.5 · 1025 n.m−2 (Schäffler, 1997; Schäffler et al., 2000), en y incluant par ailleurs les effets de la température entre 350 °C et 400 °C (vitesses de déformation entre 2 · 10−6s−1et 2 · 10−3s−1). Le modèle a finalement été enrichi pour représenter l’influence de la température entre 320 °C et 420 °C, ainsi que le fluage thermique à long terme et le fluage d’irradiation (Richard et al., 2003). Des modèles polycristallins, prenant en compte la microstructure du matériau et les mécanismes physiques à l’origine de la déformation plastique, ont par ailleurs été élaborés. Geyer (1999) a développé un modèle polycristallin pour le Zircaloy–4 recristallisé non irradié, pour des températures d’essais de 20 °C et 350 °C. Fandeur (2001) a identifié ce modèle pour les gaines en Zircaloy–4 détendu non irradiées et irradiées testées à 350 °C. Onimus et al. ont enrichi le modèle de Geyer en prenant en compte les effets de l’irradiation sur l’activation des plans de glissement et les cinétiques d’écrouissage du Zircaloy–4 recristallisé (Onimus, 2003) et du M5 (Onimus et al., 2005) testés à 350 °C. Récemment, un modèle polycristallin simplifié, incluant un nombre de systèmes de glissement et de grains réduit, a été proposé (Rousselier and Leclercq, 2006) et appliqué au Zircaloy–4 recristallisé (Leclercq et al., 2007). Ce modèle permet d’obtenir des temps de calcul acceptables pour les calculs de structure – ce qui n’est, encore à l’heure actuelle, pas le cas de la majorité des modèles polycristallins – tout en conservant les avantages des modèles polycristallins.

Gonflement du combustible et interaction mécanique pastille–gaine

   La puissance brutalement injectée en début de transitoire conduit à un échauffement quasi–adiabatique du combustible. La dilatation thermique du combustible qui en résulte produit, après fermeture du jeu entre la pastille et la gaine s’il est ouvert au moment du transitoire 14, une forte interaction mécanique pastille–gaine (PCMI,Pellet Clad Mechanical Interaction) (figure 1.44) (Fuketa et al., 1996, 1997; Schmitz and Papin, 1999; Fuketa and Sasajima, 2001; Papin et al., 2007). Les fissions qui se produisent au sein du combustible conduisent à la formation de gaz de fission (krypton et xénon par exemple) dont une importante quantité – croissante en fonction du taux de combustion – est retenue sous forme de bulles dans les grains, aux joints de grains et dans les porosités préexistantes du combustible. L’échauffement rapide du combustible en début du transitoire RIA induit une surpression des bulles au joints de grains qui engendre la fragmentation du combustible. L’expansion de ces gaz de fission participe au gonflement du combustible lors de la phase de PCMI (Fuketa et al., 1997; Lemoine, 1997; Lemoine and Balourdet, 1997; Sasajima et al.,1999; Schmitz and Papin, 1999; Papin et al., 2007). A même taux de combustion, ce phénomène est plus important dans le cas du combustible MOX – caractérisé par une structure très hétérogène avec des amas riches en plutonium (PuO2) dans une matrice UO2 – en raison de la plus forte concentration de gaz retenus aux joints de grains.

Crise d’ébullition et relâchement des gaz de fission

   Dans un second temps, dans l’hypothèse où le crayon aurait résisté à la phase de PCMI, la température de la gaine augmente significativement du fait de la chaleur transférée par le combustible. Une crise d’ébullition (DNB, Departure from Nucleate Boiling) de l’eau surchauffée entourant le crayon, suivie d’un assèchement de la paroi externe de la gaine 17, peut alors se produire (Fuketa et al., 1996, 1997; Fuketa and Sasajima, 2001). La présence d’une couche d’oxyde externe retarde l’activation de la crise d’ébullition, qui se trouve par ailleurs écourtée. Sugiyama and Fuketa (2001) constatent que ce phénomène ne dépend pas de l’épaisseur de la couche d’oxyde et précisent qu’il semble gouverné par un changement de potentiel chimique plutôt que par un changement de rugosité de la surface en contact avec le réfrigérant. Lors d’une DNB, la température de la gaine peut dépasser 800 °C pendant plusieurs secondes, jusqu’à l’intervention du remouillage. La résistance mécanique de la gaine chute alors de manière significative.

Démarche d’identification

   La machine de traction utilisée durant cette thèse est relativement molle (raideur faible estimée à environ 5000 kN/m). L’énergie élastique emmagasinée dans la machine est donc conséquente. En outre, l’énergie élastique stockée dans l’éprouvette, d’autant plus importante que l’éprouvette est longue, est significative dans le cas des essais AT. On peut donc supposer que les essais AT en particulier se sont déroulés de manière relativement instable . Des simulations par éléments finis des essais de traction axiale réalisés en introduisant une partie élastique aux extrémités de l’éprouvette – destinée à représenter la rigidité de la machine – ont confirmé cette supposition : la convergence des calculs après le développement de la striction est d’autant plus difficile que le module d’Young de la partie élastique est faible ; les difficultés de convergence deviennent importantes pour des modules d’élasticité définis de telle sorte que l’énergie élastique emmagasinée soit inférieure ou égale à l’énergie stockée dans le dispositif expérimental. Il est donc probable que les courbes force–déplacement traverse mesurées durant les essais de traction axiale en particulier n’intègrent pas la totalité de la réponse des éprouvettes après striction . En revanche, les déformations locales à rupture ne sont a priori pas affectées par cette instabilité. Il est donc préférable d’identifier les paramètres du modèle d’endommagement à partir des déformations locales à rupture plutôt qu’à partir des courbes force–déplacement traverse. On peut néanmoins espérer que les essais HT, EDC et PST se soient déroulés de manière plus stable que les essais AT car les éprouvettes utilisées sont nettement moins élancées. Il est également probable que la température ait un effet bénéfique sur la stabilité des essais : la contrainte supportée par l’éprouvette et par conséquent l’énergie emmagasinée sont d’autant plus faibles que la température est élevée. On remarquera notamment que pour les essais HT réalisés à 350 °C et 480 °C, les courbes contrainte–déformation plastique (figure 3.4(b)) retranscrivent correctement la propagation stable de la fissure.

Table des matières

Nomenclature
Introduction
1 Etude bibliographique 
1.1 Les alliages de zirconium
1.1.1 Généralités et microstructure du Zircaloy–4 vierge
1.1.2 Evolutions microstructurales en réacteur
1.1.3 Modes de déformation plastique
1.1.4 Comportement mécanique
1.1.5 Endommagement et rupture
1.2 Les accidents d’injection de réactivité
1.2.1 Déroulement
1.2.2 Rupture par interaction mécanique pastille–gaine
1.2.3 Essais de caractérisation et critères de rupture
1.3 Synthèse 
2 Comportement mécanique du Zircaloy–4 vierge et irradié 
2.1 Introduction
2.2 Experimental observations
2.2.1 Material and experimental database
2.2.2 Analysis of the experimental data
2.3 Model description 
2.3.1 Model formulation
2.3.2 Model identification
2.3.3 Results and discussion
2.4 Example of FEA application 
2.4.1 Introduction
2.4.2 Geometry and finite element modeling
2.4.3 Results and discussion
2.5 Conclusions
2.6 Résumé
2.7 Remarques complémentaires 
3 Comportement mécanique et rupture du Zircaloy–4 hydruré 
3.1 Introduction 
3.2 Material and experimental procedure 
3.2.1 Material
3.2.2 Mechanical testing
3.2.3 Digital image correlation
3.2.4 Damage quantification
3.3 Mechanical behavior
3.3.1 Tensile properties
3.3.2 Plastic anisotropy
3.3.3 Modeling
3.4 Damage and failure
3.4.1 Macroscopic failure modes
3.4.2 Macroscopic ductility
3.4.3 Microscopic failure mechanisms
3.4.4 Damage kinetics due to hydride cracking
3.5 Conclusions 
3.6 Résumé
4 Modélisation de la rupture ductile du Zircaloy–4 hydruré 
4.1 Introduction
4.2 Formalisme du modèle 
4.2.1 Potentiel de Gurson–Tvergaard–Needleman
4.2.2 Description de l’endommagement
4.2.3 Ecoulement viscoplastique
4.3 Identification des paramètres du modèle
4.3.1 Introduction
4.3.2 Démarche d’identification
4.3.3 Loi d’écoulement et coefficients de Hill
4.3.4 Germination des cavités
4.3.5 Coalescence des cavités
4.3.6 Taille de maille
4.4 Résultats des simulations
4.4.1 Traction axiale
4.4.2 Traction circonférentielle
4.4.3 Expansion due à la compression
4.4.4 Traction plane circonférentielle
4.4.5 Essais d’écrasement
4.5 Conclusions
Conclusions
A Implantation numérique
A.1 Introduction
A.2 Variables internes
A.2.1 Modèle de viscoplasticité
A.2.2 Modèle GTN
A.3 Intégration des variables internes
A.4 Calcul des contraintes
A.5 Gestion de la rupture
B Plans des éprouvettes
C Moyens et méthodes expérimentales
C.1 Hydruration
C.1.1 Chargement en hydrogène
C.1.2 Dosage de l’hydrogène
C.2 Machine d’essais mécaniques
C.3 Moyens d’observation
C.4 Préparation des échantillons pour observation en microscopie
C.5 Mesure des déformations locales à rupture
C.5.1 Essais de traction axiale et de traction circonférentielle
C.5.2 Essais d’expansion due à la compression
C.6 Calcul des déformations par corrélation d’images numériques 2D
C.6.1 Introduction
C.6.2 Principe
C.6.3 Création du contraste local
C.6.4 Matériel optique et acquisition des images
C.6.5 Paramètres de corrélation
C.6.6 Incertitudes sur les mesures de déformations
D Analyse des essais de caractérisation mécanique
D.1 Etat de l’art
D.1.1 Rappels
D.1.2 Caractérisation des propriétés axiales
D.1.3 Caractérisation des propriétés circonférentielles
D.1.4 Caractérisation de la rupture lors d’un RIA
D.2 Traction axiale
D.2.1 Eprouvette et dépouillement des essais
D.2.2 Analyse par éléments finis
D.3 Traction circonférentielle
D.3.1 Eprouvette et dépouillement des essais
D.3.2 Influence des dilatations thermiques
D.3.3 Comparaison avec des essais de traction circonférentielle pure
D.4 Expansion due à la compression
D.4.1 Principe et montage
D.4.2 Extension du domaine de température d’exploitation
D.4.3 Analyse par éléments finis
D.4.4 Développement d’un essai EDC biaxé
D.5 Traction plane circonférentielle
D.5.1 Géométrie
D.5.2 Modes de déformation
D.5.3 Modes de rupture
D.5.4 Influence de la géométrie des mandrins
D.6 Echauffement local
E Résultats des essais de caractérisation mécanique
F Analyse de l’endommagement
F.1 Quantification de l’endommagement lié à la rupture des hydrures
F.1.1 Introduction
F.1.2 Méthodologie
F.1.3 Analyse d’images
F.2 Fraction volumique des précipités de phase de Laves et des hydrures
F.2.1 Précipités de phase de Laves
F.2.2 Hydrures
G Comparaison et utilisation des modèles de comportement
H Compléments sur l’anisotropie de rupture
I Modélisation par éléments finis
I.1 Introduction
I.2 Traction axiale
I.3 Traction circonférentielle
I.4 Expansion due à la compression
I.4.1 Modèle 2D axisymétrique
I.4.2 Modèle 2D contraintes planes
I.5 Traction plane circonférentielle
I.5.1 Modèle 3D
I.5.2 Modèle 2D
I.6 Ecrasement
Bibliographie

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