Soutenance mémoire
« Nous ne pouvons travailler à un ouvrage qu’après avoir fait un plan, et un plan ne peut être bien fait qu’après que toutes les parties de l’ouvrage soient achevées. Car ce n’est que lorsqu’on connaît ses matériaux qu’on peut voir comment il faut les arranger ». C’est par ces quelques lignes, tirées du Journal Intime de Benjamin Constant, qui nous appellent à prendre du recul que j’aimerais introduire ce travail. Ce document n’est, en effet, pas une thèse au sens classique du terme c’est-à dire un travail circonscrit dans le temps, en général quelques années, et pour lequel l’auteur a travaillé exclusivement. Dans le cas présent, il faut aborder ce document plutôt comme une tentative de synthèse de divers travaux parfois anciens, choisis parmi une carrière professionnelle dans laquelle se côtoient des travaux de recherches mais également le quotidien de l’ingénieur. Choisir de passer un diplôme de doctorat par la voie de la Validation des Acquis de l’Expérience (VAE) c’est, à mon sens, avoir suffisamment de recul pour pouvoir présenter une synthèse de travaux personnels et originaux. Je vous propose donc cette réflexion qui va porter sur l’élaboration de matériaux céramiques pour des applications en conditions extrêmes.
Retour réflexif sur la progression du parcours
Compétences acquises en gestion de projet
Les cinq premières années de mon parcours professionnel (2002-2007) se sont déroulées au Commissariat à l’Energie Atomique sur le centre de Saclay dans un contexte marqué sur le plan national d’une part par la loi de 1991 sur la gestion des déchets nucléaires à haute activité et à vie longue (dite loi Bataille), et d’autre part sur le plan international par le Forum GENERATION IV. Le CEA a consacré une grande partie de ses efforts de recherche sur le concept des réacteurs à neutrons rapides (SFR, réacteurs au sodium et GFR, réacteurs à caloporteur gaz), dont l’avantage serait de mettre en œuvre un cycle fermé du combustible dans lequel tous les actinides pourraient être incinérés.
Au-delà des préoccupations liées à la faisabilité de tels réacteurs, la nécessité d’assurer un niveau de sûreté toujours plus élevé, mais également le souci de concevoir un système rentable impliquaient des choix concernant le taux de remplissage du cœur, les températures et durées de fonctionnement des différents composants qui se traduisaient à leur tour par des critères de choix des matériaux (combustible et matériaux de structure).
A l’époque les nombreuses options qui restaient ouvertes pour la conception du cœur laissaient encore la place à des incertitudes sur les propriétés requises pour les matériaux de structure (surtout les propriétés mécaniques). Néanmoins, certaines paraissaient clairement définies : les matériaux de cœur devaient être très réfractaires (1000 °C en fonctionnement et jusqu’à 2000 °C en situation accidentelle), les plus transparents possible aux neutrons (éléments absorbants à éviter) et sans élément susceptible de s’activer (ex : tungstène).
Les choix se sont rapidement orientés vers les carbures de type TiC, SiC et ZrC ; ces matériaux ont fait l’objet de recherches dans l’optique des GFR depuis 2002. Ces matériaux étant peu résilients et très sensibles à l’endommagement sous irradiation du fait que les mécanismes d’annihilation des défauts ponctuels ne sont pas suffisamment activés aux températures de fonctionnement (autour de 1000 °C), la tentation était grande de s’intéresser aux systèmes composites tels que les matrices de SiC renforcées de fibres de SiC. Ces composites présentent une meilleure ténacité que les céramiques monolithiques. A partir de 2007 l’ensemble des études sur les matériaux de structure s’est donc orienté vers les composites en abandonnant les céramiques monolithiques.
C’est au cours de cette période 2002 – 2007 que j’ai développé au sein du CEA les études d’élaboration et de caractérisation des céramiques monolithiques de type carbures tels que TiC, SiC et ZrC. Au-delà du simple aspect de recherche qui sera développé dans la partie II l’objectif final a été de fournir des échantillons de ces carbures pour deux irradiations aux neutrons rapides dans le réacteur PHENIX encore en activité à l’époque.
Afin de parvenir à ces objectifs j’ai participé à trois projets :
1) RCGMA : ce projet concernait les Réacteurs à Caloporteur Gaz (RCG) et plus particulièrement la partie MAtériaux de structure (MA). Dans le cadre de ce projet j’étais responsable du lot « élaboration des carbures TiC, ZrC et HfC ». Mon objectif au sein du Laboratoire d’Etude des Céramiques et Matériaux Avancés (LECMA) (qui a évolué en Laboratoire des Technologies des Milieux Extrêmes (LTMEx) par la suite) était d’élaborer avec l’aide d’un technicien ces matériaux carbures. Suite à leur élaboration par Hot Isostatic Pressing (HIP) ils étaient caractérisés sous ma responsabilité au service de caractérisation du CEA Saclay SRMA (Service de Recherche des Matériaux Avancés). Dans le cadre de ce projet il convenait donc d’allier des compétences de type recherche pour créer des matériaux adaptés aux besoins du CEA mais également de superviser des caractérisations dans un autre laboratoire. Le livrable principal de ce projet a été l’ensemble des matériaux pour les irradiations FUTURIX et MATRIX. L’irradiation MATRIX est basée sur un dispositif classique de support d’échantillons. Elle est menée à des températures comprises entre 390 et 530°C. Le lancement a eu lieu fin 2005, elle a duré sur 4 cycles Phénix (406EFPD) et avec un taux d’irradiation de 61 dpa (déplacement par atome). L’irradiation FUTURIX-MI spécialement mise au point pour atteindre les hautes températures entre 700 et 1000°C. De telles températures inhabituelles sont atteintes à l’intérieur de huit porte-échantillons fabriqués en SiC qui sont isolés de l’extérieur par une paroi remplie d’He. Cette irradiation, débutée en 2007 a duré deux cycles Phénix (240 EFPD) et atteint des doses maximales de 42 dpa. Les tableaux I et II présentent les caractéristiques géométriques des échantillons. En plus des carbures précédemment cités du TiN et du ZrN avaient été ajoutés à la demande du chef de projet. Ces deux nitrures avaient fait, bien avant les années 2000, l’objet de mise au point au Laboratoire des Milieux Extrêmes LTMEx dans lequel je travaillais. Plusieurs géométries d’échantillons ont été usinées:
– La densité, l’émissivité, la diffusivité, la composition et la microstructure seront faites sur des disques de ⊘ = 8 mm et d’épaisseur e = 2 mm.
– Les lames minces pour le MET seront faites dans des disques de ⊘ = 3 mm, e = 0.15 mm.
– La résistivité électrique sera faite sur des cylindres de diamètre 3 mm et de 5 mm de long.
– La dilatation thermique sera faite sur des cylindres de diamètre 3 mm et de 10 mm de long.
– Les flexions quatre points pour déterminer la contrainte à la rupture, l’allongement, le module d’Young, le coefficient de Poisson seront mesurés sur des barrettes de 25×2.5×2 (mm) pour des deux irradiations.
En plus des matériaux développés au LTMEx (SiC, ZrC, TiC, TiN, ZrN) différents composites SiC/SiC venant du programme Fusion Européen (MAN Technology) et des élaborations japonaises (NITE procédé de l’Université de Kyoto) ont été approvisionnés mais cela n’était pas de ma responsabilité. Ce programme d’irradiations s’est fait en partenariat avec le DOE des USA.
Mon projet d’irradiations a donc consisté à élaborer les lopins de matériaux nitrures et carbures puis de les faire usiner par la société Microcertec en respectant un cahier des charges strict. J’ai ensuite fait la recette de ces matériaux puis les ai fournis au personnel responsable des irradiations dans le réacteur Phénix.
2) RCGCC : ce projet concernait les réacteurs à caloporteur gaz RCG et plus particulièrement la partie cycle du combustible CC. Dans le cadre de ce projet j’ai collaboré avec le CEA de Cadarache et plus particulièrement avec Mme Audubert pour élaborer des combustibles innovants à base de cermets. De la même manière ce lot était divisé en deux parties : une partie élaboration au LTMEx à Saclay et une partie expertise et caractérisation des combustibles à Cadarache. Ce projet m’a permis de travailler avec le Département d’Etude des Combustibles (DEC) à Cadarache et de découvrir l’importance de l’aspect sécurité. Ce projet RCGCC était de plus petite taille qu’ RCGMA mais très complémentaire car l’un traitait des matériaux de gainage des combustibles et l’autre de l’élaboration des combustibles et de la fermeture des gaines céramiques.
3) MATAV : ce projet plus amont que les deux premiers portait sur les méthodes d’élaboration innovantes de céramiques. Il m’a permis dans le cadre d’un suivi de thèse de travailler avec le CEMES laboratoire CNRS de Toulouse et plus précisément avec son Directeur Mr Jean Galy. Au cours de cette collaboration de quatre ans sous la forme d’un CPR nommé ISMIR nous avons pu, dans le cadre de la thèse de François Guillard, réaliser les premières expérimentations de SPS (frittage flash) en France (2003-2006). Mon travail consistait à suivre ce travail de thèse et à bien vérifier son déroulement dans l’objectif des intérêts du CEA. Les expérimentations de SPS et les caractérisations étaient menées au CEMES et les expérimentations de HIP dans mon laboratoire au LTMEx à Saclay. Cette thèse a permis de faire une comparaison des mécanismes de frittage des carbures par HIP et SPS.
Mon expérience en gestion de projet s’étend donc de la fabrication en laboratoire (LTMEx) au suivi de caractérisations sur différents lieux (CEA Saclay, CEA Cadarache, CEMES à Toulouse) et avec différents équipes ( Département des Matériaux Nucléaire, Département d’Etude des Combustibles) et également au suivi d’un travail de thèse avec le CEMES, travail plus fondamental mais riche en compréhensions.
En termes de compétences techniques et scientifiques j’ai acquis outre les techniques d’élaboration de type Hot Isostatic Pressing (HIP) Spark Plasma Sintering (SPS), toutes les techniques de caractérisations des microstructures (MEB, MET, DRX, Micro sonde de Castaing) et de caractérisations mécaniques (flexion, indentation).
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Table des matières
Introduction
Partie A: Retour réflexif sur la progression du parcours
A.I Compétences acquises en gestion de projet
A.II Compétences scientifiques acquises et principaux résultats MATAV
A.III Les missions confiées au LCTS
Partie B : Partie B : Réalisation de travaux de recherche personnels au CEA et au LCTS
B.I Partie recherche sur le frittage de céramiques TiC, ZrC, SiC monolithiques
B.II Elaboration de protections contre l’oxydation à partir de poudres de type « cœur/écorce »
B.III Elaboration de protections contre l’oxydation à partir d’une infiltration RMI de multicouches SiC/HfC
Conclusions et perspectives
Partie C: Production scientifique
