Caractérisation structurale des transitions minéralogiques dans les formations argileuses

L’industrie nucléaire produit des déchets dont la classification nécessaire à leur gestion s’effectue selon deux critères :
En fonction de la période radioactive des isotopes contenus, c’est à dire de la vitesse de décroissance de la radioactivité. La période permet de définir la durée de nuisance potentielle des déchets. On distingue les déchets à vie courte (période radioactive inférieure à 30 ans, c’est à dire une radioactivité résiduelle équivalent à environ 0.1% de la radioactivité initiale après 300 ans, soit 10 périodes) et les déchets à vie longue. En fonction de l’activité radioactive, qui correspond à l’intensité du rayonnement. On classe les déchets en activités : très faible, faible, moyenne et haute. L’activité conditionne l’importance des protections à utiliser.

Actuellement, un ensemble de projets est envisagé pour assurer la protection de l’homme et de son environnement contre les rayonnements et la dispersion de matières radioactives de diverses natures. 90% des déchets de faible et moyenne activité et « à vie courte » sont aujourd’hui gérés industriellement dans le centre de l’Aube qui a pris le relais de celui de la Manche. La gestion en est assurée par l’ANDRA (l’Agence Nationale de gestion des Déchets Radioactifs). Les 10% restants, de haute activité ou « à vie longue », sont entreposés sur les lieux de production à La Hague et à Marcoule. Ceci constitue une solution sûre à moyen terme (50 à 100 ans, voire plus). Néanmoins, une solution sûre à très long terme reste à développer.

Situation géographique et géologique 

Le futur laboratoire de recherche souterrain est localisé à la limite des départements de la Meuse et de la Haute-Marne .

La couche qui fait l’objet des recherches pour l’implantation de ce laboratoire souterrain est un niveau d’argilite (roche à dominante argileuse) daté de 152 à 160 millions d’années, le Callovo-Oxfordien. Les études de reconnaissances du site ont conduit à réaliser 4 forages profonds : MSE101, HTM102, EST 103 et EST 104. Le forage EST 104 d’où proviennent les échantillons utilisés lors de cette thèse a été réalisé en 1996 pour prélever des échantillons destinés à des mesures géochimiques et géomécaniques. Ce dernier a été réalisé très près du forage EST 103 qui correspond à l’emplacement choisi pour réaliser le puits principal du laboratoire souterrain dont l’installation est prévue à une profondeur de – 490 m.

Données existantes

Minéralogie

La minéralogie de la roche totale, pour le forage EST 104, a été étudiée en détail par Bouchet et al. [Bouchet, 1997 #677]. Minéraux argileux, quartz et calcites constituent les phases principales. L’estimation semi quantitative réalisée par Bouchet et al. sur la base de la diffraction X, de la composition élémentaire de la roche et de la CEC indique que quartz et calcite sont présents en égales proportions et représentent environ 50% de la roche totale. Quant aux minéraux argileux, ils constituent environ 40 à 45% de la roche totale. Trois minéraux porteurs de fer ont également été identifiés : pyrite, hématite et peut-être sidérite, le sulfure et l’oxyde de fer étant rencontrés de manière plus ou moins continue tout au long du sondage.

Les argilites du Callovo-Oxfordien contiennent en moyenne 40 à 45% de minéraux argileux. L’analyse de la raie 060 (∼1.5 Å) observée sur les diffractogrammes de poudres, montre que ces minéraux argileux sont essentiellement dioctaédriques (alumineux et / ou ferriques au niveau des octaèdres). Parmi les minéraux argileux, les principales espèces rencontrées sont les interstratifiés illite/smectite, l’illite, la kaolinite, et la chlorite. , notons ici que les interstratifiés sont constitués d’un empilement de feuillets smectitiques et illitiques. Différentes populations d’interstratifiés de type illite/smectite (I/S) ont été identifiées. Deux types majeurs d’empilement de feuillets ont été reconnus dans le forage EST 104 :

1- interstratifiés Illite/Smectite de type R = 0 (désordonné). La teneur en smectite de ce minéral (I/S R = 0) est comprise entre 50 et 70%.
2- interstratifiés Illite/Smectite de type R = 1 (ordonné). La teneur en smectite de cet interstratifié est comprise entre 20 et 40%.

Sur les bases des diffractogrammes, établis sur les fractions < 2 µm, sont identifiés

Un minéral gonflant dont le pic se déplace de 14-16 Å (échantillon séché à l’air) vers 17 Å après saturation à l’éthylène glycol (cf. Figure 1.3). L’intensité élevée du bruit de fond dans les petits angles montre que ce minéral gonflant n’est pas une smectite pure, mais probablement un interstratifié illite/smectite désordonné riche en smectite. Cette richesse en smectite lui procure une capacité d’échange cationique intéressante de l’ordre de 40 meq / 100g (cf. ci-après) qui potentiellement peut induire la rétention des cations.

A partir de – 492 m, les interstratifiés deviennent ordonnés, c’est à dire que leur pic se déplace de 11-12 Å (échantillon naturel) vers 12-13 Å après saturation à l’éthylène glycol. Ce pic apparaît toujours sous forme d’un bombement large et peu marqué et est généralement plus difficile à identifier après saturation à l’éthylène glycol. Ces minéraux sont plus riches en illite.

La CEC (Capacité d’Echange Cationique) a par ailleurs été mesurée sur la fraction < 2µm en utilisant la technique à l’acétate d’ammonium. La CEC se situe à 35-40 meq / 100g bien qu’à partir de 460 m, une décroissance régulière de ce paramètre est observée jusqu’à la base du forage (CEC ∼ 25 meq / 100g), ce qui correspond à la zone à I/S R = 0 à la zone I/S R = 1 .

Apport de la sédimentologie 

Le changement minéralogique observé et décrit ci-dessus correspond à une surface d’inondation maximale d’un cycle de deuxième ordre (Pellenard, 1998 et cf. Figure 1.2). Deux sources d’apports sont envisagées : l’une externe dont la provenance n’est encore qu’hypothétique, marque l’arrivée massive de smectite au cours de l’oxfordien inférieur, l’autre plus proximale, se caractérise par des cortèges argileux dominés par l’illite, les interstratifiés pauvres en feuillets smectitiques, la kaolinite et la chlorite, et traduit l’érosion des domaines émergés de l’époque (Massif Londres-Brahant, Massif ArmoricainPellenard, 1998). Cet argumentaire vient conforter l’hypothèse d’une origine sédimentaire.

Matière organique 

Les teneurs en carbone organique des échantillons Callovo-Oxfordien sont faibles : <2 à 3% (Espitalié et al., 1987). Les matières organiques associées aux échantillons ont été étudiées par différentes techniques (Elie et Landais, 1999) afin de répondre à deux questions:

Les apports sédimentaires du Callovo-Oxfordien sont-ils homogènes? D’éventuels changements de composition de la matière organique peuvent traduire une variabilité dans les apports sédimentaires ou une modification de l’environnement de dépôt.

Quelle est l’histoire thermique des sédiments Callovo-Oxfordiens? En effet, la matière organique étant très sensible au stress thermique, l’évaluation de son niveau de maturité permettrait de déduire la température maximale subie par les sédiments.

Table des matières

INTRODUCTION
1. CONTEXTE GEOLOGIQUE
1.1. DESCRIPTION DU SITE DE L’EST
1.1.1. Situation géographique et géologique
1.1.2. Données existantes
1.1.2.1. Minéralogie
1.1.2.2. Apport de la sédimentologie
1.1.2.3. Matière organique
1.2. L’ENRICHISSEMENT EN ILLITE DANS LES INTERSTRATIFIES
2. PHYLLOSILICATES MINERALOGIE ET STRUCTURE
2.1. LES PHYLLOSILICATES 2:1 DIOCTAEDRIQUES
2.1.1. Classification des différents types de feuillets suivant ξ
2.1.1.1. Si ξ=0
2.1.1.2. Les smectite 0.3 ≤ ξ ≤ 0.6
2.1.1.3. La vermiculite 0.6 ≤ ξ ≤ 0.9
2.1.1.4. Les micas 0.75 ≤ ξ ≤ 1
2.1.1.5. Proposition pour une classification pratique
2.2. CARACTERISATION STRUCTURALE DES PHYLLOSILICATES
2.2.1. Intensité diffractée par une espèce pure
2.2.2. L’interstratification
2.2.2.1. L’approche probabiliste
2.2.2.2. Diffractogrammes calculés caractéristiques
2.2.2.2.1. R = 0
2.2.2.2.2. R = 1 MPDO (Maximun Possible Degre of Ordering)
2.2.2.2.3. L’ordre partiel
2.2.2.2.4. La segrégation
2.2.2.3. Homogénéité du cristal
2.2.2.4. n composants
2.2.2.4.1. Probabilités indépendantes et notations utilisées
2.2.2.4.2. R = 0
2.2.2.4.3. R = 1 MPDO
2.2.2.4.4. R = 1 Ordre partiel
2.2.2.4.5. Ségrégation
2.2.2.5. Intérêt de la simulation
2.2.2.6. Le modèle structural
2.3. CE QU’IL FAUT RETENIR
3. PREPARATION DES ECHANTILLONS ET METHODES D’INVESTIGATION
3.1. PREPARATION DES ECHANTILLONS POUR LA DRX
3.1.1. Traitements préliminaires
3.1.2. Fractionnement granulométrique
3.1.3. Echange cationique
3.1.4. Préparation des lames orientées
3.1.4.1. Méthode pipette
3.1.4.2. Méthode millipore
3.1.4.3. Méthode employée
3.1.5. Enregistrement des diffractogrammes de rayons X
3.1.5.1. Alignement
3.1.5.2. Contrôle de l’humidité lors de l’enregistrement
3.2. METHODES EMPLOYEES LORS DE L’ETUDE EXPERIMENTALE
3.2.1. Protocole de lavage
3.2.2. Mesure du pH
3.2.3. Mesure des différentes concentrations dans les fluides
3.2.4. Mesure de la taille des colloïdes
3.2.5. STXM
4. ETUDE MINERALOGIQUE DE LA FRACTION ARGILEUSE FORAGE EST 104
4.1. POSITION DU PROBLEME
4.1.1. Choix des échantillons représentatifs
4.1.2. Description minéralogique classique
4.2. MODELES ENVISAGES POUR LA SERIE
4.2.1. Ségrégation
4.2.2. Modèle polyphasique
4.2.2.1. Description
4.2.2.2. Evolution avec la profondeur
4.2.2.2.1. Evolution quantitative des différentes phases
4.2.2.2.2. Evolution structurale
4.2.3. Choix du modèle
4.2.4. Pertinence du modèle
4.2.4.1. Sensibilité des paramètres
4.2.4.1.1. Modification du nombre de composants
4.2.4.1.2. Modification des probabilités de succession de feuillets
4.2.4.1.3. Modification de d001
4.2.4.1.4. Modification chimique du feuillet
4.2.4.1.5. Modification de la taille des domaines cohérents
4.2.4.1.6. Modification du pourcentage d’expansible
4.2.4.2. Difficulté d’obtenir des résultats quantitatifs
4.3. CE QU’IL FAUT RETENIR
5. ETUDE MINERALOGIQUE DE LA FRACTION ARGILEUSE D’UNE SERIE DIAGENETIQUE
5.1. CHOIX ET LOCALISATION DE LA SERIE
5.2. MODELES PROPOSES
5.2.1. Modèle ségrégé
5.2.1.1. Echantillon A
5.2.1.2. Echantillons B
5.2.1.3. Echantillon C
5.2.2. Modèle polyphasique
5.2.2.1. Echantillon A
5.2.2.2. Echantillons B et C
5.2.2.3. Différence entre A et B
5.2.3. Différence entre les deux modèles
5.2.4. Echantillons plus profonds
5.2.4.1. Echantillon D
5.2.4.2. Echantillon E
5.2.4.3. Un ou deux interstratifiés?
5.3. CE QU’IL FAUT RETENIR
6. DISCUSSION
7. CONCLUSION

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