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Physique des aérosols
Les aérosols jouent un rôle important dans le processus de formation des nuages et dans le bilan radiatif de la Terre. Ils ont donc un rôle important dans les changements climatiques et, à ce titre, sont très largement étudiés, notamment à partir de données satellites. Pour comprendre comment fonctionnent les méthodes permettant leur étude par télédétection, il est nécessaire de décrire leur impact radiatif, c’est-à-dire la manière dont ils interagissent avec le rayonnement. Pour ce faire, nous présentons, dans cette section, une description générale des aérosols, puis nous examinons leurs propriétés microphysiques puis optiques. Ensuite, la méthode, reposant sur la théorie de Mie, qui sera utilisée dans cette thèse pour passer des propriétés microphysiques aux propriétés optiques, est décrite. Enfin, nous examinons les spécificités des aérosols industriels.
Généralités Les aérosols sont des particules fines, solides ou liquides, en suspension dans un milieu gazeux ou liquide. Dans la suite du document, le terme “aérosols” désignera en fait les aérosols atmosphériques. Ceux-ci sont présents principalement dans les basses couches de l’atmosphère (la troposphère) et même essentiellement dans la couche dite limite (entre 0 et 2km). Ils peuvent provenir de sources naturelles (des poussières soulevées par le vent, des embruns océaniques et des particules provenant de feux de biomasse ou d’émissions volcaniques) ou être émis par l’activité humaine (émissions de véhicules, rejets industriels, chauffage au bois). Ces derniers sont appelés aérosols anthropiques et influent fortement sur la qualité de l’air. On distingue également les aérosols primaires des aérosols secondaires. Les premiers sont des particules directement émises dans l’atmosphère, alors que les seconds sont des produits d’interactions physico-chimiques. En effet, les particules peuvent être produites à partir de composés gazeux (nucléation), s’agglomérer entre elles (coagulation) ou subir des modifications de leurs propriétés physiques (phénomènes de dilution et de condensation) [2, 3].
Les aérosols industriels
Si les bases de données citées dans le paragraphe 2.2.2 permettent de modéliser convenablement les aérosols naturels, les aérosols anthropiques sont en revanche beaucoup moins bien connus. En particulier, très peu de données sont disponibles concernant les particules émises par les industries. Le principal projet qui a porté sur l’étude des aérosols anthropiques est TARFOX, pour Tropospheric Aerosol Radiative Forcing Observational eXperiment [9]. Il s’est déroulé du 10 au 31 juillet 1996 et a mobilisé quatre satellites (GOES-8, NOAR-14, ERS-2 et Landsat) ainsi que quatre avions équipés de lidar, d’imageurs multispectraux, de radiomètres et de photomètres. L’objectif consistait à mesurer et à analyser les propriétés optiques des aérosols urbains et industriels sur la côte Est des États-Unis. Les tailles des particules en suspension ont été mesurées, ainsi que leurs coefficients d’absorption et de rétrodiffusion, leurs compositions chimiques et les luminances montantes et descendantes. Ce projet fait l’objet d’un numéro spécial du Journal of Geophysical Research de janvier 1999. On peut également citer la campagne SCAR-A (Sulfate Cloud and Radiation – Atlantic) qui s’est déroulée en juillet 1993, également sur la côte Est des États-Unis [10]. Plus récemment, à Fos-sur-Mer, lors de la campagne ESCOMPTE (Expérience sur Site pour COntraindre les Modèles de Pollution atmosphérique et de Transport d’Emissions), Mallet et al. [11] ont effectué des mesures in situ de distributions verticale et horizontale de propriétés optiques d’aérosols pendant de fortes pollutions. La diffusion et l’absorption ont été mesurées à trois longueurs d’onde du visible, pendant deux jours de suite. Il est apparu que les propriétés optiques de ces aérosols industriels avaient varié de façon importante pendant la durée de l’étude. A titre d’illustration, nous présentons dans le tableau 2.1 les paramètres des distributions de taille utilisés pour représenter les aérosols industriels du 23 juin 2001. Bien que ces projets aient fourni des renseignements précieux sur les propriétés des aérosols industriels, ils ne permettent pas d’aboutir à un modèle physique permettant de décrire, de manière générale, les particules émises par les industries. En effet, celles-ci sont de nature très variable, d’une part parce que leur composition dépend très fortement du type d’industrie dont elles proviennent, d’autre part parce que leurs propriétés varient sensiblement avec la distance du point d’émission, du fait des nombreuses interactions avec les gaz atmosphériques. Par exemple, les mesures effectuées dans le cadre de ESCOMPTE ont été faites soit dans des zones péri-urbaines [12], soit à plusieurs kilomètres de zones industrielles [11]. Le modèle d’aérosols (mélange de sulfates, de suies et de matières organiques) utilisé dans Mallet et al. [11] décrit donc convenablement les aérosols dans des zones polluées (relativement loin de leur point d’émission) mais ne peut convenir à la description des particules présentes, par exemple, dans un panache sortant d’une cheminée d’une usine métallurgique. En effet, ces usines rejettent principalement des particules d’oxydes métalliques. Si l’on souhaite étudier ce type de panache proche de son point d’émission, il est donc nécessaire de connaître précisément les propriétés microphysiques et optiques de ces particules.
Transfert radiatif dans l’atmosphère
Principes physiques Le spectre électromagnétique, c’est-à-dire l’intervalle dans lequel peut se situer la longueur d’une onde qui constitue un rayonnement, s’étend du picomètre (10−12m) au kilomètre. Selon l’ordre de grandeur de la longueur d’onde considérée, on parle de rayons gamma, rayons X, ultra-violets, visibles, infrarouges, micro-ondes ou ondes radio. Les ondes dont l’énergie est mesurée par les capteurs hyperspectraux sont les ondes visibles et infrarouges, ce qui correspond à une longueur d’onde comprise entre 0,4 et 14µm. Dans cet intervalle, on distingue quatre domaines spectraux : le VNIR (Visible, Near-InfraRed) de 0,4 à 1,2µm, le SWIR (ShortWave InfraRed) de 1,2 à 2,5µm, le MWIR (MidWave InfraRed) de 2,5 à 5µm et le LWIR (LongWave InfraRed) de 5 à 14µm. Cependant, le rayonnement solaire ne peut pas traverser l’atmosphère à toutes ces longueurs d’ondes, à cause de l’absorption des gaz atmosphériques. Pour des applications de télédétection, les plages de longueurs d’onde pour lesquelles sont développés les capteurs sont celles où la transmission atmosphérique est proche de 1 (ou de 100%). C’est ce qu’on nomme les fenêtres atmosphériques. Du visible au proche-infrarouge, il y en a trois : 0,4-2,5µm (domaine réflectif), 3-5µm et 8-14µm (infrarouge thermique). Comme nous l’avons mentionné précédemment, notre étude porte sur le domaine réflectif, pour lequel l’impact radiatif des aérosols est le plus grand. Dans ce domaine de longueurs d’onde, le rayonnement produit par le Soleil, et qui parvient au capteur, porte donc des informations sur la composition de l’atmosphère et la nature du sol. Ces différentes contributions interviennent donc dans l’équation du transfert radiatif.
Équation du transfert radiatif dans le domaine réflectif Les hypothèses sous lesquelles les équations de ce paragraphe seront écrites sont les suivantes :
• Les sols seront supposés homogènes, plats et lambertiens (c’est-à-dire qu’ils réfléchissent la lumière avec la même intensité dans toutes les directions). Les effets de directionnalité dans le rayonnement réfléchi, ainsi que les effets d’environnement seront donc négligés.
• Le panache introduit dans le modèle d’atmosphère sera considéré comme une couche plane, infinie, et homogène.
• L’émission thermique des gaz sera supposée nulle (ce qui est vrai, dans le réflectif, si leur température n’excède pas 500K : voir paragraphe 4.4.4).
Estimation des gaz à partir de données satellites
Les méthodes de caractérisation de gaz portent en grande majorité sur le domaine émissif du spectre électromagnétique (MWIR, entre 3 et 5µm ou LWIR, entre 8 et 14µm), car c’est dans ces longueurs d’onde que la grande majorité des gaz possèdent leurs raies d’émission et d’absorption (voir paragraphe 2.3.1). Bien que nos travaux portent sur le VNIR-SWIR ([0,4-2,5µm]), nous présentons, dans ce paragraphe, quelques unes de ces études car les méthodes utilisées peuvent être transposables à un autre domaine de longueurs d’onde. Plusieurs instruments embarqués sur des satellites ont permis, ou permettent encore, d’acquérir des données spectroscopiques dans l’infrarouge. Un des premiers était IMG (Interferometric Monitor for Greenhouse Gases) [19] qui se situait sur la plate-forme japonaise ADEOS jusqu’à sa destruction en 1997. Citons également MOPITT (Measurements Of Pollution In The Troposhere) [20], AIRS (Atmospheric InfraRed Sounder) [21] et TES (Troposheric Emission Spectrometer ) [22], respectivement embarqués sur les plates-formes EOS-Terra, EOS-Aqua et EOS-Aura de la NASA. Un des plus récents est IASI (Infrared Atmospheric Sounding Interferometer ) [23] qui se trouve sur le satellite européen Metop. Différentes techniques d’inversion ont été développées pour estimer, à partir de ces données, les profils, en altitude, des concentrations atmosphériques de différents gaz qui absorbent dans l’infrarouge, comme le CO, le CH4 ou l’O3 avec une très bonne précision (de l’ordre du pourcent pour le CO2), du fait de la très haute résolution spectrale des données). On peut distinguer, parmi ces méthodes d’inversion, deux types d’approches : celles qui reposent sur un modèle direct physique et celles qui sont purement statistiques. Les premières permettent de retrouver, outre la concentration en gaz recherchée, le profil de température dans l’atmosphère ainsi que l’émissivité et la température du sol. On peut notamment citer l’algorithme d’inversion du Laboratoire de Physique Moléculaire et Applications (LPMA) qui repose sur une modélisation directe du transfert radiatif puis utilise un algorithme classique de minimisation du type Levenberg-Marquardt (descente de gradient) [24]. D’autres méthodes utilisent des tables de recherche, ou Look-Up Tables (LUT) générées par des codes de transfert radiatif puis cherchent à minimiser les différences entre les spectres de la LUT et les données du capteur. C’est le cas notamment de l’algorithme du Jet Propulsion Laboratory (JPL), développé pour des données TES [25]. Ce type d’algorithmes nécessite un temps de calcul important pour générer la LUT mais ceci n’est fait qu’une fois et permet ensuite l’accélération du processus d’inversion grâce aux pré-calculs préalablement effectués. L’utilisation des LUT est particulièrement adapté aux modèles directs complexes et donc difficilement inversibles analytiquement. Parmi les approches n’utilisant pas de modèle direct de transfert radiatif, les réseaux de neurones sont de plus en plus utilisés [26]. Ces derniers permettent de résoudre des problèmes de régression en estimant une fonction de transfert à partir d’un jeu de situations connues. L’inconvénient principal de ces méthodes est la nécessité de disposer d’informations a priori pour procéder à l’inversion. Notons que les données acquises par ces satellites sont d’une résolution spatiale grossière (plusieurs kilomètres) et ne peuvent résoudre des objets de petite taille. Elles ne peuvent donc pas être exploitées dans le cadre de notre étude qui porte sur les panaches industriels dont la taille excède rarement quelques centaines de mètres. Cependant, les méthodes de traitement de signal utilisées pour l’inversion de ces données peuvent être adaptées pour l’estimation des concentrations en gaz, à partir d’images hyperspectrales mieux résolues spatialement.
Simulations des propriétés radiatives et discussion
A partir des modèles précédemment décrits, les propriétés radiatives des différents mélanges d’aérosols ont été simulés à l’aide du code COMPAS. La figure 3.8 présente les coefficients d’extinction normalisés, l’albédo de diffusion simple et le facteur d’asymétrie obtenus. Plusieurs observations peuvent être faites à partir de ces courbes. Tout d’abord, on remarque que les propriétés radiatives obtenues pour les aérosols émis par la cheminée de cuisson sont très différentes de celles obtenues pour les autres modèles : l’extinction décroît plus vite avec la longueur d’onde, l’albedo de simple diffusion est très supérieur et le facteur d’asymétrie est plus fort. Or la principale différence, en terme de composition chimique, entre les aérosols issus de cette cheminée et les trois autres modèles réside dans la proportion de particules métalliques (l’échantillon prélevé dans les filtres de la cheminée de cuisson est le seul à ne pas en contenir). L’observation du tableau 3.2 pouvait déjà permettre de constater que la présence de particules métalliques dans un mélange d’aérosols induisait une forte augmentation de son absorption (la partie imaginaire de l’indice du mélange B étant bien plus forte que celle du mélange A). Cela se retrouve ici, dans la simulation de l’albédo de simple diffusion. Cependant, on remarque également que l’ensemble des propriétés radiatives sont impactées par la présence de ces particules métalliques. Notons toutefois que l’albédo obtenu pour les aérosols de la cheminée de cuisson (constante égale à 1) n’est pas réaliste mais découle directement de la précision avec laquelle a été obtenu l’indice de réfraction de ce mélange (une partie imaginaire inférieure à 0,05 étant considérée comme nulle). On remarque également que les aérosols prélevés à 500m et 1500m en aval ont des propriétés radiatives relativement similaires à ceux provenant de la cheminée B (refroidissement). La différence entre les trois courbes est même difficilement visible sur les extinctions normalisées. Cela s’explique par le fait que la cheminée B est le principal émissaire d’aérosols du site et les échantillons prélevés en aval sont constitués à 80% et 73% de ces particules. Cependant, on pouvait s’attendre à une influence plus importante des aérosols de fond sur le coefficient d’extinction des mélanges, pour les deux échantillons prélevés en aval. On remarque cependant une augmentation de l’albédo lorsqu’on s’éloigne de la source (ce qui est en accord avec une proportion décroissante de particules métalliques). Finalement, il semble que les propriétés radiatives des aérosols émis par une industrie métallurgique soient assez particulières, notamment du fait de la forte absorption induite par la présence d’oxydes métalliques. Afin de comparer ces propriétés à celles d’autres aérosols anthropiques, nous présentons, figure 3.9, les propriétés radiatives issues des modèles provenant de nos mesures et celles calculées à partir des données de la campagne ESCOMPTE. Cette campagne, qui s’est déroulée sur plusieurs jours, portait sur la caractérisation des propriétés physiques et optiques d’aérosols industriels et urbains, à plusieurs kilomètres de leurs sources d’émission et non dans un panache. Les données ESCOMPTE choisies sont celles mesurées un jour de forte pollution. On remarque des différences notables entre les propriétés des aérosols étudiés pendant ESCOMPTE et celles provenant de nos prélèvements : la décroissance de l’extinction avec la longueur d’onde est légèrement plus importante pour les aérosols d’ESCOMPTE que pour nos aérosols de panache, mais surtout l’albédo de diffusion est bien plus élevé. La différence significative des albédos s’explique par la nature différentes des particules étudiées : les aérosols étudiés pendant ESCOMPTE étaient des mélanges constitués en grande partie de matières organiques et de sulfate d’ammonium. Or les particules organiques et les sulfates d’ammonium ont des absorptions très faibles. Le mélange en résultant est donc principalement diffusant (malgré la présence de particules carbonées assez absorbantes, particulièrement pendant les journées de forte pollution). Au contraire, les mesures d’indices de réfraction qui ont été faites sur nos échantillons provenant de la cheminée B (principal émissaire) ont montré une partie imaginaire significative, ce qui explique la forte absorption des mélanges obtenus et donc les très faibles albédos.
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Table des matières
1 Introduction
2 Physique et télédétection d’un panache
2.1 Introduction
2.2 Physique des aérosols
2.2.1 Généralités
2.2.2 Propriétés microphysiques
2.2.3 Propriétés optiques
2.2.4 La théorie de Mie et les lois de mélange
2.2.5 Les aérosols industriels
2.3 Physique des gaz
2.3.1 Propriétés optiques
2.3.2 Les gaz industriels
2.4 Transfert radiatif dans l’atmosphère
2.4.1 Principes physiques
2.4.2 Équation du transfert radiatif dans le domaine réflectif
2.4.3 Phénomènes de couplage
2.4.4 Outils de simulation développés
2.5 Télédétection des panaches
2.5.1 Estimation des gaz à partir de données satellites
2.5.2 Estimation des gaz à partir de données terrain ou aéroportées
2.5.3 État de l’art des méthodes d’estimation des aérosols
2.5.4 Démarche adoptée
2.6 Conclusion
3 Propriétés radiatives d’aérosols émis par une industrie métallurgique
3.1 Introduction
3.2 État de l’art des études portant sur les aérosols industriels
3.3 Site d’étude et échantillons collectés
3.4 Matériels et méthodes
3.4.1 Analyse physico-chimique
3.4.2 Mesure des propriétés optiques
3.4.3 Simulation de l’impact radiatif
3.5 Analyse physico-chimique des particules prélevées dans les filtres
3.6 Propriétés optiques des aérosols
3.7 Impact radiatif du panache
3.7.1 Établissement de modèles de mélange des aérosols
3.7.2 Simulations des propriétés radiatives et discussion
3.8 Conclusion
4 Estimation conjointe du CO2 et des aérosols dans un panache optiquement dense
4.1 Introduction
4.2 Motivations et objectif
4.2.1 Les phénomènes d’interaction gaz-aérosols dans le SWIR
4.2.2 Le cas des feux de biomasse
4.2.3 Objectif
4.3 Description de la méthode développée
4.3.1 Principe général
4.3.2 Estimation des propriétés des aérosols
4.3.3 Estimation de la teneur en CO2
4.3.4 Création des Look-Up Tables
4.4 Étude de sensibilité
4.4.1 Méthode d’analyse
4.4.2 Erreur due à l’interpolation de la réflectance du sol
4.4.3 Influence des aérosols
4.4.4 Influence d’autres paramètres
4.4.5 Bilan
4.5 Application sur des images AVIRIS
4.5.1 Image du feu de Quinault
4.5.2 Image du feu d’Aberdeen
4.6 Conclusion
5 Estimation du type d’aérosols dans un panache industriel : la méthode EARTH
5.1 Introduction
5.2 Principe de la méthode
5.2.1 Démarche globale
5.2.2 Modèle de transfert radiatif utilisé
5.2.3 Correction atmosphérique et estimation de la réflectance du sol sous le panache
5.2.4 Estimation des propriétés optiques des aérosols
5.2.5 Calcul des scores de dissimilarité et détermination du type d’aérosols
5.3 Génération de la Look-Up Table
5.3.1 Modèles d’aérosols choisis
5.3.2 Analyse des propriétés optiques des aérosols
5.4 Étude de sensibilité
5.4.1 Les principales sources d’erreurs
5.4.2 Méthode d’analyse
5.4.3 Erreur de modélisation
5.4.4 Erreur algorithmique
5.4.5 Erreur due au bruit instrumental
5.4.6 Erreur due à la réflectance du sol
5.4.7 Erreur due à l’atmosphère hors panache
5.4.8 Bilan des différents postes d’erreurs
5.4.9 Influence de l’erreur totale dans l’estimation du type
5.5 Application sur une image CASI
5.5.1 Présentation des données
5.5.2 Prétraitements
5.5.3 Estimation des propriétés optiques
5.5.4 Estimation du type d’aérosols
5.5.5 Discussions
5.6 Conclusion
6 Conclusion et perspectives
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