Caractérisation de la ductilité de la gaine oxydée à haute température

Caractérisation de la ductilité de la gaine oxydée à haute température 

Critères de sûreté liés à l’APRP établis en 1973 

Les couches ZrO2 et α(O) sont fragiles, et la couche ex-β est fragilisée par la prise d’oxygène pendant l’oxydation à haute température. La gaine est donc fragilisée par un transitoire d’APRP. Une fragilisation excessive par l’APRP peut entraîner la rupture de la gaine par le choc thermique lors de la trempe ou par des manipulations ou des sollicitations externes (par exemple le séisme) dans la phase post-trempe d’un APRP. Pour éviter la rupture potentielle de la gaine et assurer l’intégrité du combustible et la refroidissablité du cœur après un APRP, il est donc nécessaire d’établir des critères de sûreté liés à l’APRP. La plupart des critères utilisés actuellement se basent sur les critères établis par l’USNRC (United States Nuclear Regulatory Commission) en 1973. L’USNRC considère que la préservation de la ductilité de la gaine après l’APRP est la meilleure garantie contre la rupture potentielle de la gaine et assure donc l’intégrité du combustible et la refroidissablité du cœur. L’USNRC propose des critères basés sur les résultats de la caractérisation de la ductilité des gaines oxydées à haute température effectuée par Hobson et al [HOBS72, HOBS73]. Hobson et al effectuent une oxydation isotherme à haute température sous vapeur d’eau suivie par une trempe à l’eau sur des gaines en Zircaloy-4 pour simuler un APRP. Ils effectuent ensuite des essais de compression d’anneau pour caractériser la ductilité des gaines oxydées. Ayant défini la ductilité nulle, ils trouvent le seuil de ductilité en fonction de la proportion de phases fragiles (c’est-à-dire de l’ensemble des couches ZrO2 et α(O)). En corrélant la proportion de phases fragiles avec la cinétique d’oxydation, des critères de sûreté sont établis. Les critères de l’USNRC sont exprimés par un ECR (Equivalent Cladding Reacted en anglais, qui décrit le niveau d’oxydation) inférieur à 17% (calculé à partir de la cinétique Baker et Just [BAKE62]), et une température d’oxydation inférieure à 1204°C.

Etudes récentes

Après l’établissement de critères de sûreté liés à l’APRP par l’USNRC, l’étude de la ductilité de la gaine après l’APRP et la corrélation de cette ductilité avec l’oxydation de la gaine à haute température sont restées un champ de recherche dynamique. La cinétique de l’oxydation en vapeur à haute température des gaines en Zircaloy-4 a été étudiée [LEIS78, PAWE79, BIED78, KAWA78, URBA78, SAGA84]. Dans les trente dernières années de nouveaux matériaux pour la gaine de crayon de combustible se sont développés. Mardon et al [MARD03] et Portier et al [PORT04] ont étudié la cinétique d’oxydation en vapeur à haute température du matériau M5®. Leech [LEEC01] a étudié la cinétique d’oxydation à haute température du matériau ZIRLO®. L’ensemble de ces études montrent que la cinétique Baker et Just surestime l’oxydation. Les critères basés sur la cinétique de Baker et Just sont donc considérés conservatifs. L’oxydation du Zircaloy-4 en vapeur à haute température a par ailleurs été simulée numériquement avec un modèle de diffusion de l’oxygène [MA08, CORV10, PAWE74].

Lors de l’établissement des critères de sûreté liés à l’APRP par l’USNRC, les effets de l’irradiation et de la corrosion en service des gaines n’ont pas été pris en compte. L’effet d’irradiation sur la ductilité après l’APRP peut être négligé. En effet, les défauts créés par l’irradiation sont rapidement restaurés par le recuit pendant la montée de la température lors d’un APRP [PORT04]. La corrosion en service conduit à la formation d’une couche d’oxyde à l’extérieur de la gaine et diminue donc l’épaisseur de la gaine ductile. De plus, l’hydrogène dégagé pendant la corrosion diffuse dans l’épaisseur de la gaine et peut précipiter sous forme d’hydrures fragiles. La Figure 1-4 montre une gaine après 6 cycles de service en réacteur qui présente une couche d’oxyde externe et des hydrures. La corrosion est d’autant plus importante que le taux de combustion est élevé. Une gaine en Zircaloy-4 détendu dans un réacteur qui fonctionne avec un taux de combustion de 60 GWj/tM peut avoir une couche d’oxyde d’épaisseur de 100 µm formée en conditions de service [BERN05]. Sa teneur en hydrogène peut alors être de l’ordre de 600 ppm [BRAC08].

Pour prendre en compte les effets de corrosion, des gaines pré-oxydées et préhydrurées ont été oxydées à haute température et leur ductilité a été caractérisée. Les résultats de l’étude sur la gaine pré-oxydée menée par Brachet et al [BRAC08] montrent que la pré-oxydation influence peu la ductilité. L’influence d’une pré-hydruration sur la ductilité des gaines après l’APRP a été caractérisée par Brachet et al [BRAC08] et Billone et al [BILL07]. La pré-hydruration diminue la ductilité après l’APRP. L’effet de fragilisation due à l’hydruration peut porter sur deux aspects. Le premier aspect est la fragilisation par la présence des hydrures fragiles dans la gaine [HUAN94, PRAT94, GRAN98, ARSE97, ARSE03]. Le deuxième est dû au fait que la présence d’hydrogène dans la gaine augmente la limite de solubilité de l’oxygène dans la phase β à haute température. La phase ex-β des gaines pré hydrurée possède ainsi une teneur en oxygène plus élevée ce qui la fragilise. D’après Brachet et al l’hydruration fragilise la gaine oxydée à haute température par ces deux effets qui agissent simultanément [BRAC08].

Méthodes de caractérisation 

Etant donné que le matériau à caractériser est sous forme tubulaire, les essais mécaniques qui ont été employés dans les caractérisations de la ductilité des gaines après l’APRP citées précédemment sont basées sur l’essai de compression d’anneau, l’essai de flexion sur tube et l’essai d’impact de type Charpy. Tous ces essais sont des essais de structure, il est donc nécessaire de définir une démarche pour juger la ductilité de l’éprouvette à partir de ces essais. Pour l’essai de compression d’anneau (Figure 1-5), qui est l’essai de référence pour caractériser la ductilité des gaines oxydées à haute température, Hobson et al mesurent la variation de la forme des gaines rompues par rapport à l’état avant essai, et en déduisent la déformation plastique [HOBS72, HOBS73]. Les gaines qui ne montrent pas de déformation plastique sont considérées comme ayant une « ductilité nulle ».

La définition de la ductilité de Hobson a une nature subjective. Dans les études plus récentes, la courbe macroscopique force–déplacement de l’essai est utilisée. La courbe macroscopique d’un essai de compression d’anneau présente plusieurs chutes de force plus ou moins brutales (Figure 1-6). Souvent la première chute de force significative est retenue pour le dépouillement, et les caractéristiques telles que la force maximale, le déplacement plastique, le déplacement à rupture et l’énergie à rupture sont calculés (Figure 1-7). Billone et al [BILL07] utilisent le déplacement plastique et définissent un seuil pour juger si une gaine est ductile ou fragile. Hozer et al [HOZE08] jugent la ductilité de la gaine oxydée à partir d’un seuil sur l’énergie à rupture. Ces démarches de dépouillement sont phénoménologiques et les résultats peuvent aussi dépendre du dispositif d’essai et des dimensions de l’éprouvette.

Problématique 

La ductilité post-trempe des gaines oxydées à haute température est représentée par des indicateurs macroscopiques qui sont liés aux essais mécaniques employés et aux définitions de la ductilité. Une comparaison directe entre les ductilités mesurées par différentes études n’est pas possible. Il est souhaitable d’avoir des connaissances plus approfondies sur le comportement mécanique de ces gaines oxydées multicouches (trois phases). Une démarche qui vise à caractériser séparément les comportements mécaniques des trois phases constituantes d’une gaine oxydée à haute température a été mise en œuvre par Stern [STER07]. Il a préparé des plaques en phase α(O) homogène et en ex-β homogène en variant la teneur en oxygène puis a caractérisé le comportement mécanique des ces plaques. Des corrélations entre le comportement mécanique et la teneur en oxygène sont obtenues. Les lois de comportement ainsi identifiées pourront être injectées dans un calcul par éléments finis d’un essai de compression d’anneau pour faciliter son interprétation. Il faut toutefois noter que les phases homogènes ainsi préparées par Stern peuvent être peu représentatives des phases en présence dans une gaine oxydée.

Table des matières

1 Introduction
1.1 Contexte
1.1.1 Gaine de crayon de combustible
1.1.2 Accident de perte de réfrigérant primaire (APRP)
1.2 Caractérisation de la ductilité de la gaine oxydée à haute température
1.2.1 Critères de sûreté liés à l’APRP établis en 1973
1.2.2 Etudes récentes
1.2.3 Méthodes de caractérisation
1.2.4 Problématique
1.3 Objectif et démarche de la thèse
1.4 Plan de la thèse
2 Oxydation à haute température des gaines en Zircaloy-4
2.1 Alliages de zirconium
2.2 Oxydation à haute température des gaines en Zy-4
2.2.1 Processus d’oxydation
2.2.2 Cinétique d’oxydation
2.2.3 Equivalent Cladding Reacted (ECR)
2.2.4 Microstructure de la phase ex-β : effet de la vitesse de refroidissement
2.3 Essai d’oxydation à haute température des gaines en Zy-4 détendu
2.3.1 Matériau de l’étude
2.3.2 Programme d’essai
2.3.3 Réalisation de l’essai d’oxydation
2.3.4 Résultats de l’essai d’oxydation
2.3.5 Découpage des gaines oxydées
2.4 Caractérisations microstructurales de la gaine oxydée
2.4.1 Observation au microscope optique de la section des gaines oxydées
2.4.2 Epaisseur des couches ex-β, α(O) et ZrO2
2.4.3 Distribution des éléments dans les gaines oxydées
2.4.4 Teneur en oxygène des gaines oxydées
2.4.5 Nano-indentation
2.5 Conclusions
3 Essai d’Expansion Due à la Compression (EDC) sur gaines oxydées
3.1 Essai d’Expansion Due à la Compression (EDC)
3.2 Développement de l’essai EDC
3.2.1 Montage de l’essai EDC
3.2.2 Déroulement de l’essai EDC
3.3 Mesure de déformation par stéréo-corrélation d’images
3.3.1 Principe de la stéréo-corrélation d’images
3.3.2 Montage des caméras
3.3.3 Application du mouchetis
3.4 Post-traitement de l’essai EDC : Courbe force-déplacement
3.4.1 Courbe force-déplacement
3.4.2 Correction de la courbe force-déplacement
3.5 Post-traitement de l’essai EDC : déformation de la gaine
3.5.1 Calcul de la position
3.5.2 Transformation des coordonnées
3.5.3 Calcul de champs de déformations
3.5.4 Déformations circonférentielle de la gaine dans l’essai EDC
4 Comportement mécanique des gaines oxydées
4.1 Description de l’essai EDC sur les gaines oxydées
4.1.1 Eprouvettes
4.2 Courbes macroscopiques de l’essai EDC
4.2.1 Influence de l’ECR
4.2.2 Influence de la température d’oxydation
4.2.3 Influence du scénario de refroidissement
4.3 Ductilité des gaines oxydées
4.3.1 Evolution de la ductilité
4.3.2 Transition ductile-fragile
4.4 Essai EDC sur les gaines sablées
4.4.1 Sablage des gaines oxydées
4.4.2 Comportement de la couche ex-β
4.4.3 Mécanisme de la fragilisation des gaines oxydées
4.5 Rupture des gaines oxydées dans l’essai EDC
4.5.1 Rupture des gaines oxydées
4.5.2 Observation des sections des gaines rompues par l’essai EDC
4.5.3 Fissuration de la couche ZrO2
4.6 Faciès de rupture des gaines oxydées
4.7 Conclusion
5 Modélisation et Simulation de l’essai EDC
5.1 Description de la modélisation de l’essai EDC
5.1.1 Modélisation géométrique
5.1.2 Modélisation des comportements du piston et du pion
5.1.3 Modélisation du contact avec frottement
5.2 Détermination des paramètres de modélisation
5.2.1 Simulation de l’essai EDC sur la gaine vierge
5.2.2 Sensibilité des paramètres de modélisation
5.2.3 Détermination de ν et µpg
5.3 Simulation de l’essai EDC sur gaine vierge
5.3.1 Modélisation élasto-plastique du comportement de la gaine
5.3.2 Montée élastique
5.3.3 Chargement plastique
5.4 Simulation de l’essai EDC sur gaines sablées
5.4.1 Modélisation géométrique de la couche ex-β
5.4.2 Modélisation du comportement de la couche ex-β
5.4.3 Rupture de la couche ex-β
5.4.4 Evolution du comportement de la couche ex-β
5.5 Simulation de l’essai EDC sur les gaines oxydées
5.5.1 Modélisation du comportement de la couche α(O)
5.5.2 Modélisation du comportement de la couche ZrO2
5.5.3 Evolution de la ductilité des gaines oxydées
5.6 Validation de la modélisation du comportement des gaines oxydées par la simulation de l’essai de compression d’anneau
5.6.1 Essai de compression d’anneau sur gaines oxydées
5.6.2 Modélisation de l’essai de compression d’anneau sur gaines oxydées
5.6.3 Résultats de la simulation
5.7 Conclusion
6 Conclusions

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