IBTS-77-RP-1000
Alliages de zirconium
Les gaines de crayon combustible des REP sont en alliage de zirconium. Dans cette section, une vue globale sur les alliages de zirconium sera fournie.
Le zirconium est l’élément chimique de numéro atomique 40. Sa masse atomique est de 91,2 et sa masse volumique de 6,52 g⋅cm−3 à 20°C. A l’état pur, le zirconium a deux phases solides allotropiques :
la phase α, stable à température T < 863°C, qui présente une structure cristalline hexagonale compacte avec a = 0,323 nm et c/a = 1,594 à température ambiante ;
la phase β, stable à température T > 863°C jusqu’à la température de fusion (1855°C), avec une structure cristalline cubique centrée (a = 0,361 nm) à température ambiante [LESA08].
Pour ses propriétés physico-chimiques et mécaniques (résistance à la corrosion, résistance à l’irradiation, faible section d’absorption des neutrons, ductilité, conservation des propriétés à haute température) le zirconium est utilisé dans l’industrie nucléaire pour fabriquer les gaines des crayons de combustible dans les réacteurs à eau pressurisée (REP).
Pour cette application, le zirconium n’est pas utilisé à l’état pur mais sous forme d’alliages. Il existe différents alliages de zirconium pour la gaine de crayon combustible des REP, parmi lesquels le Zircaloy-4 (ou Zy-4 en abréviation) est le matériau le plus largement utilisé actuellement et le matériau de référence pour le développement des nouveaux alliages (par exemple le M5® d’AREVA-NP et le Zirlo® de Westinghouse). Les principaux éléments additifs du Zircaloy-4 et leurs effets sont :
L’étain : il améliore la limite d’élasticité du zirconium et la résistance au fluage mais diminue la résistance à la corrosion ;
Le fer et le chrome : ils améliorent la résistance à la corrosion. Ils limitent la croissance des grains lors des traitements de recristallisation, et par conséquent améliorent la tenue mécanique ; L’oxygène : il améliore les propriétés mécaniques (par exemple la limite d’élasticité).
Pour fabriquer les gaines en Zy-4, une mise en forme qui consiste en un forgeage à chaud, une extrusion à chaud puis un laminage à pas de pèlerin est effectuée à partir des lingots d’alliage. La fabrication des gaines finit par des traitements thermiques. Le Zy-4 dit « détendu » subit un traitement de détensionnement qui consiste à porter le matériau à 450-500°C pendant quelques heures afin de relaxer l’essentiel des contraintes internes. Le Zy-4 dit « recristallisé » subit un traitement thermique à une température supérieure à 550°C, qui permet la recristallisation du matériau.
Caractérisations microstructurales de la gaine oxydée
Observation au microscope optique de la section des gaines oxydées
A l’issue de l’oxydation, la section du tronçon D des gaines fait l’objet d’une observation au microscope optique. Le tronçon est nickelé et enrobé à chaud dans une résine. La section est polie mécaniquement puis avec de la silice colloïdale.
L’observation met en évidence la présence des trois couches dans les gaines oxydées : une couche externe de zircone (ZrO2), une couche intermédiaire α(O) et une couche interne ex-β. La couche de zircone est noire et sous forme colonnaire. La couche α(O) présente des microfissures radiales.
Pour les gaines avec un ECR supérieur à 10%, à l’interface α(O)/ex-β, il y a des incursions α(O) dans la couche ex-β. Les incursions α(O) se trouvent aussi bien au sein de la couche ex-β qu’à l’interface α(O)/ex-β. La taille des incursions α(O) augmente avec l’ECR et peut atteindre l’échelle de l’épaisseur de la couche ex-β pour un ECR visé de 17%. D’ailleurs, par rapport aux gaines trempées, la couche ex-β des gaines refroidies à l’air présente une structure à « lamelles ».
La gaine oxydée à 1100°C puis trempée avec un ECR visé de 17% est partiellement desquamée lors de la trempe, la couche α(O) dans la zone non desquamée de cette gaine présente d’ailleurs des fissures circonférentielles proches de l’interface ZrO2/α(O). Cela implique que la desquamation de la couche ZrO2 se produit par la rupture dans le sens circonférentiel de la couche α(O).
Pour la gaine oxydée à 1100°C puis refroidie à l’air avec un ECR visé de 17%, des fissures radiales dans la couche α(O) prolongées dans l’incursion α(O) de la couche ex-β sont observées.
Distribution des éléments dans les gaines oxydées
Les distributions des éléments oxygène, chrome, fer et étain dans les gaines oxydées et refroidies sont obtenues à l’aide d’une analyse à la microsonde. Pour l’analyse à la microsonde, la section polie pour l’observation au microscope optique est repassée au polissage à 1 µm afin d’enlever la silice colloïdale résiduelle.
Les cartographies de teneur sont qualitatives. Les filiations quantitatives de teneurs sur toute l’épaisseur de la gaine sont
également obtenues par analyse à la microsonde.La mesure des distributions des éléments montre que : Il existe un gradient de teneur en oxygène décroissant de l’interface ZrO2/α(O) à l’interface α(O)/ex-β dans la couche de α(O).
Les incursions dans la couche ex-β présentent une teneur en oxygène plus élevée que la matrice en phase ex-β. La teneur en oxygène des incursions est proche de celle de la phase α(O) à l’interface α(O)/ex-β, ce qui corrobore le fait que les incursions soient en phase α(O).
La phase ex-β des gaines oxydées puis refroidies à l’air, en structure à lamelles, présente une forte fluctuation de la teneur en oxygène. La teneur en oxygène est plus élevée au milieu des lamelles qu’au bord .
Le fer et le chrome sont peu présents dans les couches ZrO2 et α(O) ainsi que dans les incursions α(O). Le fer et le chrome sont β-gènes et diffusent vers la zone en phase β pendant l’oxydation à haute température. La distribution de chrome dans l’ex-β présente un gradient plus prononcé que la distribution de fer. Cela implique que la diffusion du chrome à haute température dans la phase β est plus lente que le fer ce qui est en accord avec [BRAC01].
La distribution de l’étain est assez homogène dans les couches α(O) et ex-β. En revanche, la distribution de teneur en étain présente un pic au milieu de la couche ZrO2. Cela correspond à une ségrégation de l’étain au milieu de la couche d’oxyde.
Ductilité des gaines oxydées
Evolution de la ductilité
La déformation circonférentielle (eθθ) à rupture dans un essai EDC est un bon indicateur de la ductilité des gaines oxydées. L’effet fragilisant du niveau d’oxydation est mis en évidence par l’évolution de la déformation circonférentielle à rupture des gaines oxydées en fonction du niveau d’oxydation représenté par l’ECR réel .
Les gaines avec un niveau d’oxydation de l’ordre de 7% d’ECR réel ont une dispersion de ductilités. Parmi les gaines avec un niveau d’oxydation de l’ordre de 7% d’ECR réel, les gaines oxydées à 1200°C peuvent présenter une ductilité plus basse que celles oxydées à 1100°C. Parmi les gaines avec un niveau d’oxydation de l’ordre de 12% d’ECR réel, la plage de ductilité occupée par les gaines oxydées à 1200°C est plus basse que celle occupée par les gaines oxydées à 1100°C. L’augmentation de la température d’oxydation a ainsi un effet fragilisant.
On constate également des rôles inverses du scénario de refroidissement sur la ductilité des gaines oxydées pour les températures d’oxydation de 1100°C et 1200°C. Pour la température d’oxydation de 1100°C, la trempe diminue la ductilité des gaines par rapport au refroidissement à l’air, tandis que pour la température d’oxydation de 1200°C, la trempe augmente la ductilité des gaines. Ces différences d’influence de la température d’oxydation s’atténuent avec l’augmentation de l’ECR.
Transition ductile-fragile
Une catégorisation des comportements mécaniques des gaines oxydées peut s’effectuer par la présence ou non d’une étape de chargement plastique sur les courbes de l’essai EDC. Les gaines qui ont une étape prononcée de chargement plastique avant la rupture peuvent être considérées ductiles et celles qui rompent dans l’étape de montée élastique considérées fragiles.une déformation circonférentielle à rupture de 0,01 permet de représenter la déformation à laquelle les courbes commencent à entrer dans l’étape de chargement plastique, pour tous les essais effectués sur les gaines oxydées. La déformation circonférentielle à rupture de 0,01 peut être considérée comme un seuil pour distinguer les comportements ductile et fragile.
La déformation circonférentielle n’est pas disponible pour les gaines oxydées puis trempées avec un ECR visé de 17% à cause de la desquamation de la couche ZrO2, mais les courbes force-déplacement montrent qu’elles sont fragiles du fait que ces gaines rompent dans la montée élastique. La transition ductile-fragile des gaines oxydées peut être présentée de la manière suivante :
Les gaines qui ont une desquamation de la couche ZrO2 sont fragiles ; Les gaines qui n’ont pas de desquamation de la couche ZrO2 sont fragiles si elles rompent dans un essai EDC avec une déformation circonférentielle à rupture inférieure à 0,01.
En appliquant la transition ductile-fragile sur l’évolution de la ductilité des gaines oxydées , il est montré que la transition ductile-fragile a lieu pour un niveau d’oxydation entre 7% et 12% d’ECR réel.
Le niveau d’oxydation de 12% d’ECR réel correspond à 15% ECR-BJ (ECR calculé selon la corrélation Baker-Just), qui est proche du critère de sûreté actuel de 17% d’ECR-BJ établi dans les années 1970 par l’essai de compression d’anneau.
Plus récemment, L’Argonne National Laboratory (ANL) aux Etats-Unis ([BILL07]) et le Commissariat à l’Energie Atomique (CEA) en France ([BRAC01, PORT04]) ont caractérisé la ductilité des gaines en Zircaloy-4 oxydées à haute température par l’essai de compression d’anneau, l’essai de flexion et l’essai d’impact. La transition ductile-fragile a été corrélée avec le niveau d’oxydation calculé (représenté par l’ECR calculé à partir d’une cinétique d’oxydation, par exemple l’ECR-BJ) ou avec le niveau d’oxydation mesuré (représenté par l’ECR réel).
Mécanisme de la fragilisation des gaines oxydées
La ductilité des gaines oxydées est déterminée par la ductilité de la couche ex-β. Pour les gaines oxydées à 1200°C puis trempées, la fragilisation liée à l’augmentation du niveau d’oxydation d’ECR réel de 7% à 12% est due à l’augmentation de la teneur en oxygène de la couche ex-β. Par contre, pour les gaines oxydées à 1100°C puis trempées, la fragilisation liée à l’augmentation du niveau d’oxydation d’ECR réel de 7% à 12% est due à la formation d’incursions α(O) car la teneur en oxygène de la matrice de la couche ex-β diminue. L’augmentation de la teneur en oxygène dans la couche ex-β et la formation des incursions α(O) sont liées à l’augmentation de la prise d’oxygène de la couche ex-β. La fragilisation par l’augmentation du niveau d’oxydation est causée de la prise d’oxygène de la couche ex-β.
Pour les gaines trempées avec un ECR réel de l’ordre de 7%, l’augmentation de la température d’oxydation de 1100°C à 1200°C ne modifie par la teneur en oxygène moyenne de la couche ex-β, par contre, elle augmente la dispersion de la teneur en oxygène. Une dispersion de la ductilité des gaines oxydées à 1200°C puis trempées avec un ECR réel de l’ordre de 7% est observée. Cette dispersion peut être due à la dispersion de la teneur en oxygène de la couche ex-β. Des teneurs en oxygène locales élevées dans la couche ex-β, peuvent rendre certaines zones plus fragiles dans la couche ex-β des gaines oxydées à 1200°C que dans celle des gaines oxydées à 1100°C. Des ductilités plus faibles peuvent être alors mesurées sur les gaines oxydées à 1200°C.
L’influence du scénario de refroidissement sur la ductilité peut résider dans le fait que la couche ex β des gaines trempées et refroidies à l’air présente différentes microstructures.
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Table des matières
1 Introduction
1.1 Contexte
1.1.1 Gaine de crayon de combustible
1.1.2 Accident de perte de réfrigérant primaire (APRP)
1.2 Caractérisation de la ductilité de la gaine oxydée à haute température
1.2.1 Critères de sûreté liés à l’APRP établis en 1973
1.2.2 Etudes récentes
1.2.3 Méthodes de caractérisation
1.2.4 Problématique
1.3 Objectif et démarche de la thèse
1.4 Plan de la thèse
2 Oxydation à haute température des gaines en Zircaloy-4
2.1 Alliages de zirconium
2.2 Oxydation à haute température des gaines en Zy-4
2.2.1 Processus d’oxydation
2.2.2 Cinétique d’oxydation
2.2.3 Equivalent Cladding Reacted (ECR)
2.2.4 Microstructure de la phase ex-β : effet de la vitesse de refroidissement
2.3 Essai d’oxydation à haute température des gaines en Zy-4 détendu
2.3.1 Matériau de l’étude.
2.3.2 Programme d’essai
2.3.3 Réalisation de l’essai d’oxydation
2.3.4 Résultats de l’essai d’oxydation
2.3.5 Découpage des gaines oxydées
2.4 Caractérisations microstructurales de la gaine oxydée
2.4.1 Observation au microscope optique de la section des gaines oxydées
2.4.2 Epaisseur des couches ex-β, α(O) et ZrO2
2.4.3 Distribution des éléments dans les gaines oxydées
2.4.4 Teneur en oxygène des gaines oxydées
2.4.5 Nano-indentation
2.5 Conclusions
3 Essai d’Expansion Due à la Compression (EDC) sur gaines oxydées
3.1 Essai d’Expansion Due à la Compression (EDC)
3.2 Développement de l’essai EDC
3.2.1 Montage de l’essai EDC
3.2.2 Déroulement de l’essai EDC
3.3 Mesure de déformation par stéréo-corrélation d’images
3.3.1 Principe de la stéréo-corrélation d’images
3.3.2 Montage des caméras
3.3.3 Application du mouchetis
3.4 Post-traitement de l’essai EDC : Courbe force-déplacement
3.4.1 Courbe force-déplacement
3.4.2 Correction de la courbe force-déplacement
3.5 Post-traitement de l’essai EDC : déformation de la gaine
3.5.1 Calcul de la position
3.5.2 Transformation des coordonnées
3.5.3 Calcul de champs de déformations
3.5.4 Déformations circonférentielle de la gaine dans l’essai EDC
4 Comportement mécanique des gaines oxydées
4.1 Description de l’essai EDC sur les gaines oxydées
4.1.1 Eprouvettes
4.2 Courbes macroscopiques de l’essai EDC
4.2.1 Influence de l’ECR
4.2.2 Influence de la température d’oxydation
4.2.3 Influence du scénario de refroidissement
4.3 Ductilité des gaines oxydées
4.3.1 Evolution de la ductilité
4.3.2 Transition ductile-fragile
4.4 Essai EDC sur les gaines sablées
4.4.1 Sablage des gaines oxydées
4.4.2 Comportement de la couche ex-β
4.4.3 Mécanisme de la fragilisation des gaines oxydées
4.5 Rupture des gaines oxydées dans l’essai EDC
4.5.1 Rupture des gaines oxydées
4.5.2 Observation des sections des gaines rompues par l’essai EDC
4.5.3 Fissuration de la couche ZrO2
4.6 Faciès de rupture des gaines oxydées
4.7 Conclusion
5 Modélisation et Simulation de l’essai EDC
5.1 Description de la modélisation de l’essai EDC
5.1.1 Modélisation géométrique
5.1.2 Modélisation des comportements du piston et du pion
5.1.3 Modélisation du contact avec frottement
5.2 Détermination des paramètres de modélisation
5.2.1 Simulation de l’essai EDC sur la gaine vierge
5.2.2 Sensibilité des paramètres de modélisation
5.2.3 Détermination de ν et µpg
5.3 Simulation de l’essai EDC sur gaine vierge
5.3.1 Modélisation élasto-plastique du comportement de la gaine
5.3.2 Montée élastique
5.3.3 Chargement plastique
5.4 Simulation de l’essai EDC sur gaines sablées
5.4.1 Modélisation géométrique de la couche ex-β
5.4.2 Modélisation du comportement de la couche ex-β
5.4.3 Rupture de la couche ex-β
5.4.4 Evolution du comportement de la couche ex-β
5.5 Simulation de l’essai EDC sur les gaines oxydées
5.5.1 Modélisation du comportement de la couche α(O)
5.5.2 Modélisation du comportement de la couche ZrO2
5.5.3 Evolution de la ductilité des gaines oxydées
5.6 Validation de la modélisation du comportement des gaines oxydées par la simulation de l’essai de compression d’anneau
5.6.1 Essai de compression d’anneau sur gaines oxydées
5.6.2 Modélisation de l’essai de compression d’anneau sur gaines oxydées
5.6.3 Résultats de la simulation
5.7 Conclusion
6 Conclusions et perspectives
6.1 Conclusions
6.2 Perspectives
A Cartographie de teneur en oxygène
B Résultats de la nanoindentation
C Courbes de l’essai EDC sur gaines sablées
D Photos des gaines oxydées rompues dans l’essai EDC
E Essai de compression sur Téflon
Références
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