Soutenance mémoire
Nucléation des boîtes quantiques
Lorsque l’on observe la transition d’une croissance d’un film bidimensionnel à la croissance de boîtes quantiques, on est tenté de faire l’analogie avec un simple phénomène de mouillage d’un liquide sur une surface. La surface parfaitement « hydrophile » au début de la croissance, revêt pour une certaine quantité de matière déposée un caractère « hydrophobe » ; la force motrice de ce changement est l’énergie élastique de contrainte accumulée, et son effet de diminuer brutalement l’énergie de surface du substrat. Cette contrainte provient du fait que l’on fait croître un matériau dont la maille est désaccordée de celle du substrat. Il existe en fait plusieurs modes de croissance de boîtes quantiques ; dans le système GaAs/InAs, le désaccord paramétrique de maille est tel (7%) qu’une couche bidimensionnelle d’environ 1,8 monocouche (MC) d’InAs est formée au préalable de l’apparition des boîtes quantiques. C’est le mode de croissance dit de Stranski-Krastanov [Stranski39]. Si le désaccord est plus grand, l’apparition des boîtes est immédiate : on parle alors du mode de croissance Volmer-Weber. Concentrons nous sur le premier mode, et rappelons ses principales étapes qui sont au nombre de trois :
• pour des dépôts inférieurs à la monocouche, la croissance est bidimensionnelle : par plaques, l’InAs recouvre progressivement toute la surface du substrat
• une fois la monocouche complétée, des agrégats se forment localement : c’est la nucléation
• les boîtes quantiques sont les agrégats qui, en grossissant, deviennent stables : les espèces adsorbées viennent désormais les alimenter
Effets de l’interruption de croissance : la maturation d’Ostwald
L’observation de la luminescence de boîtes quantiques pour divers temps d’interruption de croissance après leur formation nous renseigne sur la nature des phénomènes qui conduisent à leur maturation. Trois effets majeurs peuvent être mis en exergue :
• D’une part, l’intensité intégrée de leur spectre d’émission décroît avec l’interruption ;
• D’autre part, le spectre d’émission est décalé vers le rouge au fur et à mesure de l’interruption ;
• Enfin, la luminescence de la couche de mouillage reste identique avec l’interruption .
L’intensité de la luminescence des boîtes suit leur densité [Pötschke01]. La décroissance de l’intensité de luminescence peut donc être associée à une diminution de la densité des boîtes. D’autre part, comme nous le verrons par la suite, l’énergie d’émission des boîtes est inversement proportionnelle à leur taille. Ainsi, le décalage vers le rouge témoigne de l’augmentation moyenne de la taille des boîtes quantiques. Enfin, la couche de mouillage ne participe pas au phénomène de maturation, car ni sa composition, ni son épaisseur ne change.
Recouvrement par une couche d’AlAs
Les premières études du recouvrement de boîtes quantiques ont été effectuées avec de l’AlAs car il est un excellent marqueur pour les observations en MET [Xie94]. Les auteurs n’avaient alors pas tenu compte de l’influence de cette couche sur la croissance ; pourtant, l’AlAs diminue la longueur de diffusion des adatomes en surface tout comme il constitue une barrière de diffusion des atomes dans le cristal. Les effets évoqués dans le paragraphe précédent sont donc atténués, et la géométrie des boîtes quantiques est moins altérée par le recouvrement. Notamment, le gallium diffusant beaucoup moins dans la boîte, son volume ne diminue donc pas autant que lorsqu’on la recouvre de GaAs. Cette possibilité est utilisée pour augmenter l’épaisseur des boîtes quantiques par croissance alternée AlAs/InAs [Tokranov03].
Boîtes quantiques dans la zone active d’une spinLED
Le fonctionnement des spinLEDs sera détaillé par la suite ; les caractéristiques que doivent présenter les boîtes sont présentées ici succinctement, et les raisons en seront explicitées dans le chapitre suivant dédié à l’électronique de spin. Les boîtes que nous allons insérer dans la zone active des spinLEDs doivent
i émettre vers 950nm à une température de 10K
ii être petites, de l’ordre de 20nm
iii être symétriques
iv être en densité suffisante
v être dopées à raison d’un accepteur par boîte, par des plans de delta-dopage de béryllium à leur proximité
Pour décaler l’émission des boîtes quantiques vers le bleu, nous pouvons les enrichir en gallium (équation 1.19) ou augmenter la contrainte (équation 1.18). Pour enrichir les boîtes en gallium, là encore, nous avons deux possibilités : soit déposer un ternaire de InxGa1-xAs, soit enrichir a posteriori les boîtes en les recuisant après croissance. La première solution est en contradiction avec (ii) et (iii) : en effet, si l’on dépose un ternaire, il est d’autant moins désaccordé avec le GaAs que x est faible. D’une part, le volume d’équilibre en est par conséquent agrandi (équation 1.2) ; de plus, la symétrie des boîtes quantiques est moins importante, l’énergie élastique accumulée par la boîte n’étant plus suffisante pour contrecarrer les effets de la différence de longueur de diffusion des adatomes suivant les directions [110] et [1-10]. Le recuit semble donc être la meilleure des solutions. En effet, la diffusion des atomes de gallium est isotrope en première approximation, ce qui permet de ne pas rompre la symétrie imposée par (iii). Il est vrai que l’interdiffusion augmente le volume des boîtes en moyenne ; toutefois, les porteurs restent confinés dans la zone la plus riche en indium, et le volume occupé par leur fonction d’onde ne varie pas significativement [LeRu03]. Enfin, on peut choisir de manière indépendante la densité des boîtes avant le recuit. L’inconvénient majeur de cette technique est que l’on abaisse le potentiel de confinement des porteurs, ce qui a pour conséquence de diminuer l’énergie d’activation de thermalisation vers des centres de recombinaisons non radiatives. La qualité de la luminescence s’en trouve légèrement dégradée.
Conception et caractérisation des spinLEDs
Le but premier de la spinLED est de qualifier l’injection de spin dans le matériau semiconducteur. D’autres techniques sont utilisées pour ce faire, mais elles présentent chacune leur défaut. La technique la plus courante est toute électrique ; elle repose sur le principe de la GMR, l’injection et la détection se faisant au travers de deux contacts ferromagnétiques. La résistance globale du système dépend de l’orientation relative des domaines magnétiques des contacts, parallèles ou antiparallèles. Cette technique a plusieurs défauts ; si l’on ne prend pas garde à la géométrie des électrodes d’injection et de détection en effet, les lignes de champ magnétique égarées peuvent induire un effet Hall local, et ainsi perturber la mesure. Les défauts de cette technique seront approfondis lors de l’étude du spinFET dans le paragraphe suivant. La majorité des défauts sont résolus par la méthode de caractérisation optique, et c’est la raison pour laquelle nous avons décidé d’utiliser les spinLEDs pour mesurer le taux d’injection de porteurs polarisés dans le semiconducteur. Le fonctionnement de la spinLED est a priori simple : les porteurs polarisés sont injectés d’un contact ferromagnétique dans la structure semiconductrice, puis acheminés vers la zone active où ils se recombinent en photons polarisés ; la polarisation circulaire de ces photons permet de remonter au taux de polarisation des porteurs injectés. Certains points sont cependant à éclaircir ; notamment, le fait que l’on impose un champ magnétique pour orienter les domaines magnétiques des contacts, ou encore le parcours des porteurs et des photons dans la structure peuvent induire des facteurs correctifs sur le rendement global de la structure. Dans la première partie de ce paragraphe consacré aux spinLEDs, nous traiterons ces aspects d’un point de vue théorique et de manière succincte. La deuxième partie de ce paragraphe est donc consacrée à l’adaptation des composants aux hyperfréquences, l’étude des diverses résistances, inductances ou capacités d’accès et leur parade pour augmenter la fréquence de coupure de la structure.
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Table des matières
INTRODUCTION GENERALE
CHAPITRE 1 LES BOITES QUANTIQUES ET LEURS PROPRIETES
I. Introduction
II. Nucléation des boîtes quantiques
A. Les paramètres de croissance
B. La morphologie de surface
III. Croissance de boîtes quantiques
A. Définition de l’équilibre d’une boîte quantique
B. Morphologie d’une boîte quantique
IV. Effets de post-croissance
A. Effets de l’interruption de croissance : la maturation d’Ostwald
B. Effets dus au recouvrement
C. Recuit après couverture des boîtes
V. Répartition des contraintes
VI. Structure électronique des boîtes quantiques
A. Etats électroniques dans les boîtes quantiques
VII. Applications
A. Luminescence vers 1,3µm : utilisation d’un relaxeur de GaInAs
B. Boîtes quantiques dans la zone active d’une spinLED
VIII. Conclusion du chapitre 1
CHAPITRE 2 ELECTRONIQUE DE SPIN
I. Introduction
II. Principes de l’injection et de la dynamique du spin dans les semiconducteurs
A. Injection de porteurs polarisés dans un matériau semiconducteur
B. Phénomènes liés au transport
C. Porteurs confinés dans la zone active
III. Conception et caractérisation des spinLEDs
A. Principe de la mesure optique du taux de polarisation des porteurs
B. Caractéristiques hyperfréquences des spinLEDs
C. Réalisation des spinLEDs
D. Caractérisation des composants
IV. Etude théorique du spinFET
A. Intérêt des électrodes circulaires
B. Mise en forme et dimensionnement des électrodes
C. Pertinence de la magnétisation des électrodes
D. Conclusion
V. Conclusion du chapitre “électronique de spin”
CHAPITRE 3 REPRISE D’EPITAXIE SUR SURFACE NANOSTRUCTUREE
I. Introduction
II. Etat de l’art des techniques de nanostructuration
A. Techniques individuelles
B. Techniques collectives
III. Lithographie par nanoimpression
A. Variantes du procédé de nanoimpression
B. Choix des prépolymères
C. Caractérisation du polymère
IV. Traitements de surface pour la nanoimpression
A. Traitement antiadhésif du moule
B. Traitement promoteur d’adhérence du substrat
V. Transfert des motifs dans le semiconducteur
VI. Reprise d’épitaxie
A. Nettoyage et traitement de surface
B. Résultats
VII. Conclusion
CONCLUSION GENERALE
ANNEXE DU CHAPITRE 1
A. Synthèse des colloïdes
B. Etats électroniques et luminescence des colloïdes semiconducteurs
C. Applications des colloïdes
D. Applications
ANNEXE DU CHAPITRE 2
A. L’ordinateur quantique
B. La cryptographie quantique
C. Support quantique de l’information
REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES
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