Am´elioration de la dynamique d’ionisation collisionnelle : prise en compte d’´etats excit´es 

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 Simulations PIC (Particle In Cell)

La m´ethode PIC permet de d´ecrire l’´evolution de particules charg´ees dans un champ ´electromagn´etique en utilisant l’approximation de type champ moyen. Les champs ´electriques et magn´etiques sont calcul´es sur un maillage `a l’aide des ´equations de Maxwell. Apr`es interpolation de ces champs sur les positions des particules, on en d´eduit la force appliqu´ee, ce qui permet, `a l’aide des ´equations du mouvement, de d´eterminer leurs nouvelles vitesses et positions. Pour des syst`emes compos´es de nombreux corpuscules, les particules charg´ees sont repr´esent´ees par des pseudo-particules num´eriques (ou cellules) qui correspondent `a une moyenne sur un grand nombre d’´el´ements. La densit´e de courant et la densit´e de charges, termes sources des ´equations de Maxwell, sont d´etermin´ees `a l’aide de ces valeurs moyennes.

Mod´elisation de l’interaction : R´esultats th´eoriques

Mod`ele MPIC (Microscopic Particle In Cell)

Pour d´eterminer la dynamique de l’agr´egat, C. Jungreuthmayer et coll. ont utilis´e un code PIC en 3 dimensions [Jungreuthmayer et al. 04]. Cette simulation PIC pr´esente la particularit´e d’avoir une taille de boite tr`es faible. Ainsi, chaque cellule ne contient qu’une seule particule charg´ee. Ceci permet d’avoir acc`es `a diff´erents processus microscopiques qui ne peuvent ˆetre trait´e par les codes PIC traditionnels. En effet, dans une simulation PIC, une boite repr´esente une particule virtuelle qui est le r´esultat de la moyenne effectu´ee sur les ions et ´electrons la composant. L’interaction entre les diff´erentes cellules ne peut donc pas prendre en compte des processus comme l’ionisation collisionnelle, le chauffage par bremsstrahlung inverse ou tout autre m´ecanisme microscopique n´ecessitant l’interaction de particules r´eelles. La mod´elisation de C. Jungreuthmayer et coll. permet donc de prendre en compte ces ph´enom`enes. Les positions et vitesses des particules sont calcul´ees classiquement `a l’aide des ´equations du mouvement relativistes. Les processus quantiques tels que l’ionisation par effet tunnel sont ´egalement ajout´es. L’effet tunnel est calcul´e avec le champ ´electrique total provenant du laser et du champ associ´e aux particules charg´ees composant l’agr´egat. Ce champ total est calcul´e `a l’aide des ´equations de Maxwell.
Pour des agr´egats d’argon ArN(N=10000) et de x´enon XeN (N=25000) irradi´es par une impulsion laser (τFWHM=100 fs ; I0= 8×1015 W.cm–2) le spectre ´energ´etique des ions obtenu est en accord avec les r´esultats exp´erimentaux de V. Kumarappan [Kumarappan et al. 03]. L’´etude de la dynamique de l’agr´egat r´ev`ele que l’ionisation provient essentiellement du champ ´electromagn´etique induit (par le laser et les particules charg´ees). Les simulations mettent ´egalement en ´evidence une ionisation dˆue `a la polarisation de l’agr´egat : le champ laser est suffisamment intense pour d´eplacer le nuage d’´electrons libres par rapport aux ions, plus lourds, qui restent donc en place. Au pˆole oppos´e au d´eplacement, l’exc`es de charges positives induit donc un accroissement local du champ ´electrostatique, ce qui augmente l’ionisation.
D’apr`es C. Jungreuthmayer et coll., l’expansion de l’agr´egat est d´etermin´ee par des forces ´electrostatiques et par des processus plasma. Les forces ´electrostatiques r´esultent de l’´ejection d’´electrons en dehors de l’agr´egat. Il s’ensuit un d´efaut de charges n´egatives qui induit une r´epulsion coulombienne entre les ions et conduit `a l’augmentation du rayon de la cible. Les processus plasma correspondent `a la conversion de l’´energie absorb´ee par les particules en ´energie cin´etique ionique, ce qui conduit `a l’expansion hydrodynamique de l’agr´egat. Le mod`ele indique que plus le rayon initial de l’agr´egat augmente, et plus l’expansion est domin´ee par la composante hydrodynamique. Ceci vient du fait que les ´electrons sont plus difficilement ´eject´es pour de plus gros agr´egats.
Compte tenu de son caract`ere microscopique, cette simulation PIC rejoint les mod`eles de dynamique mol´eculaire dans le sens o`u l’´evolution de chaque particule est trait´ee. Les r´esultats obtenus sont coh´erents et confortent donc la description de la dynamique de l’agr´egat. Cependant, cette simulation PIC microscopique est, tout comme les mod`eles de dynamique mol´eculaire, limit´ee par le nombre d’atomes composant l’agr´egat. Pour d´eterminer l’´evolution d’agr´egats de plus grande taille, il est alors n´ecessaire d’avoir recours aux codes PIC utilisant des pseudo-particules repr´esentant une moyenne de plusieurs particules charg´ees.

Simulation PIC pour de plus gros agr´egats

R´ecemment, Y. Fukuda et coll. ont d´evelopp´e un code PIC (3D) pour mod´eliser la dynamique d’un agr´egat d’argon de 1,6×106 atomes (R0=240 ˚ A) [Fukuda et al. 06]. L’impulsion laser appliqu´ee poss`ede une largeur `a mi-hauteur de 20 fs et un ´eclairement crˆete de 2,7×1017 W.cm–2. Les processus d’ionisation sont pris en compte par la m´ethode de Monte-Carlo. La dynamique de l’ionisation indique que les ions (jusqu’`a Ar16+) sont produits par collisions et par effet tunnel. Le champ responsable de l’ionisation tunnel provient de trois composantes :
– le champ ´electromagn´etique du laser,
– le champ de polarisation induit (les ´electrons libres sont d´eplac´es par rapport au centre de l’agr´egat selon la direction de polarisation du laser, la partie de l’agr´egat diam´etralement oppos´ee se retrouve donc avec un exc`es de charges positives),
– le champ ambipolaire radial r´esultant de la non-neutralit´e de la couronne de plasma proche de la surface (les ´electrons ´eject´es de l’agr´egat proviennent essentiellement de la couronne, induisant ainsi un d´efaut de charges n´egatives en surface). L’intensit´e atteinte par le champ total r´esultant est alors de 6×1018 W.cm–2 ce qui est suffisant pour produire des ions Ar16+. De plus, lorsque la densit´e ´electronique devient ´elev´ee, le champ laser est ´ecrant´e et ne p´en`etre plus dans la totalit´e de l’agr´egat. Seule la surface de l’agr´egat est irradi´ee. Celui-ci se retrouve alors compos´e de deux parties : une couche externe o`u le champ est tr`es important et un coeur opaque o`u les densit´es ioniques et ´electroniques sont tr`es importantes.
L’´evolution de la distribution des ´etats de charge indique que l’ionisation perdure apr`es la fin de l’impulsion. En effet, dans le coeur de l’agr´egat, les fortes densit´es induisent une tr`es forte ionisation collisionnelle. Dans la couronne, des ´electrons s’´echappent induisant un exc`es de charges positives. Le champ associ´e aux ions conduit alors `a des degr´es d’ionisation suppl´ementaires. La r´epulsion coulombienne des charges positives conduit ´egalement `a l’augmentation du rayon de l’agr´egat.
La distribution ´energ´etique des ´electrons pr´esente une structure `a deux composantes avec une premi`ere partie `a basse ´energie (de 0,1 keV `a quelques keV) et une seconde `a plus haute ´energie (de 10 `a 600 keV). L’´energie ´electronique moyenne obtenue `a la fin de la simulation est de 3,3 keV. La distribution ´energ´etique des ions indique que plus l’´etat de charge est ´elev´e et plus la distribution est d´ecal´ee vers les hautes ´energies. Pour les ´etats de charge ´elev´es (q ≥ 12), les ions sont r´epartis en deux groupes : la composante la plus ´energ´etique provient de l’explosion coulombienne de la couche externe alors que la partie moins ´energ´etique provient de l’expansion hydrodynamique du coeur de l’agr´egat. L’´energie ionique moyenne obtenue est de 36,6 keV avec une limite sup´erieure de l’ordre du MeV pour les ´etats de charge les plus ´elev´es.

A l’aide d’un mod`ele d´eterminant l’´evolution temporelle des populations de ch ` aque ´etat de charge, la fonction de distribution ´energ´etique des ´electrons, et le rayonnement X ´emis, M. Sherrill et coll. ont reproduit un spectre d’´emission X exp´erimental [Sherrill M. et al. 06]. Ce spectre provient d’agr´egats d’argon de 1 µm irradi´es par une impulsion de dur´ee `a mi-hauteur de 30 fs et d’´eclairement crˆete 1019 W.cm–2. L’´evolution de l’agr´egat est divis´ee en trois parties : avant, au cours, et apr`es le passage de l’impulsion.
Le spectre exp´erimental pr´esent´e par M. Sherrill et coll. a ´et´e obtenu sur l’installation laser JAERI au Japon. Comme toute installation g´en´erant des impulsions br`eves et intenses, ce syst`eme ´emet une pr´e-impulsion. Dans ce cas, la pr´e-impulsion irradie la cible 10 ns avant l’arriv´ee de l’impulsion principale. De plus, l’intensit´e crˆete de cette pr´e-impulsion est de 1014 W.cm–2. Compte tenu de cette intensit´e, l’impulsion principale n’interagit pas avec un agr´egat mais avec un plasma pr´eform´e. En effet, `a 1014 W.cm–2, le champ ´electrique est suffisant pour ioniser les atomes d’argon jusqu’`a 8 fois. Par cons´equent, les auteurs consid`erent que l’impulsion principale de 30 fs irradie un plasma form´e d’Ar8+. La temp´erature ´electronique est estim´ee `a 140 eV. Pour mod´eliser l’interaction de l’impulsion laser avec le plasma pr´eform´e, M. Sherrill et coll. utilise une simulation PIC ultra-relativiste `a une dimension. Ce code simule l’´evolution du plasma dans le champ ´electromagn´etique produit par le laser et les particules charg´ees, et permet ainsi de d´eterminer la fonction de distribution ´electronique `a chaque instant de l’interaction. Aucun processus collisionnel ni d’ionisation par effet de champ ne sont consid´er´es. D’apr`es les auteurs, la faible dur´ee de l’impulsion (30 fs) ne permet pas aux processus collisionnels d’avoir un impact significatif sur l’´evolution des diff´erentes populations ioniques. De plus, la simulation indique que la majeure partie du champ est r´efl´echie par le plasma. Seule une faible couche de plasma est donc irradi´ee par l’´eclairement crˆete de 1019 W.cm–2, la majeure partie ne subit qu’un champ amoindri insuffisant pour ioniser les couches L de l’argon.
Apr`es le passage de l’impulsion, le plasma est donc compos´e d’ions Ar8+ dans l’´etat fondamental. La simulation PIC permet de d´eterminer la fonction de distribution ´energ´etique des ´electrons `a la fin de l’impulsion. Ces donn´ees servent `a initialiser le code collisionnel-radiatif qui d´etermine l’´evolution des populations de chaque ´etat de charge. La structure atomique des ions est prise en compte `a l’aide de 3000 niveaux de structure fine de l’Ar8+ `a l’Ar16+. La dynamique de la distribution ´energ´etique des ´electrons est calcul´ee `a l’aide de l’´equation de Boltzmann qui prend en compte les processus collisionnels ´elastiques (´electron-´electron) et in´elastique (excitation et d´esexcitation par impact ´electronique, ionisation). La distribution ´electronique utilis´ee initialement pr´esente une longue queue tr`es ´energ´etique. Les auteurs d´emontrent que des ´electrons jusqu’`a 50 keV sont n´ecessaires pour obtenir un spectre converg´e.

Presentation g´en´erale du mod`ele nanoplasma

Principe du modele

La figure 2.1 pr´esente le sch´ema de principe du mod`ele nanoplasma. Lorsque l’intensit´e du champ ´electrique du laser Eext devient suffisante, les atomes composant l’agr´egat peuvent ˆetre ionis´es(a). Sous l’action du champ laser, les charges positives et n´egatives se d´eplacent par rapport `a leurs positions d’´equilibre. Ce d´eplacement induit une polarisation P qui cr´ee elle-mˆeme un champ ´electrique `a l’int´erieur de l’agr´egat qui s’oppose au champ initialement appliqu´e(b). Le champ total r´esultant Eint, dans lequel baignent les atomes de l’agr´egat, est alors g´en´eralement r´eduit par rapport au champ externe. Les premiers ´electrons libres, chauff´es par bremsstrahlung inverse (c), peuvent ensuite percuter les ions ou atomes environnants. Ces collisions induisent en quelques centaines de femtosecondes un degr´e d’ionisation tr`es ´elev´e `a l’int´erieur de l’agr´egat(d). Celui-ci peut alors ˆetre assimil´e `a un plasma dont la dimension correspond `a la taille initiale de l’agr´egat, soit une sph`ere de quelques centaines d’angstr¨ oms de rayon. L’absorption de l’´energie du laser par l’interm´ediaire de ces collisions produit ´egalement des ´electrons libres tr`es ´energ´etiques qui peuvent alors s’´echapper de l’agr´egat(e). L’exc`es de charges positives r´esultant entraˆıne une augmentation de la taille du plasma dˆue `a la r´epulsion ´electrostatique des ions. A cette pression coulombienne, s’ajoute une pression hydrodynamique qui provient ` de la conversion d’´energie thermique ´electronique en ´energie cin´etique ionique. Ces deux pressions conduisent `a l’explosion finale de l’agr´egat(f).

Hypoth`eses

Les processus pris en compte par le mod`ele nanoplasma permettent de d´eterminer l’´evolution temporelle de l’agr´egat. Pour ´evaluer ces processus `a chaque instant, il est cependant n´ecessaire de formuler certaines hypoth`eses. Le taux d’ionisation par effet de champ n´ecessite la connaissance du champ `a l’int´erieur de l’agr´egat en tout point de l’espace. Calculer les diff´erents param`etres intervenant dans la dynamique (taux d’ionisation, taux d’´emission ´electronique…) impose ´egalement de connaˆıtre la distribution spatio-temporelle et ´energ´etique des ´electrons `a chaque instant de l’´evolution. D’apr`es les simulations de dynamique mol´eculaire effectu´ees pour des agr´egats compos´es d’environ 104 atomes, la densit´e ´electronique interne peut atteindre 1022 `a 1023 cm–3 [Petrov et al. 05]. Compte tenu de ces valeurs ´elev´ees, il est impossible de d´eterminer les positions et ´energies de chaque ´electron et certaines hypoth`eses sur la distribution ´electronique sont in´evitables.
◦1 La premi`ere hypoth`ese suppose que le champ ´electrique est uniforme `a l’int´erieur de l’agr´egat.
◦2 La deuxi`eme hypoth`ese consid`ere que les ´electrons sont uniform´ement r´epartis ` a l’int´erieur de l’agr´egat.
◦3 La troisi`eme hypoth`ese suppose que la distribution ´energ´etique des ´electrons peut ˆetre repr´esent´ee `a tout instant par une fonction de distribution maxwellienne.

Presentation generale du modele nanoplasma

Pour que l’hypoth`ese◦1 soit valide, il faut plusieurs conditions. Tout d’abord, le champ interne d´epend du champ ´electromagn´etique de l’impulsion laser. Pour que le champ interne soit uniforme, il faut que tout les atomes composant l’agr´egat soient irradi´es par le mˆeme champ laser. Dans le cadre de l’approximation dipolaire ´electrique, une particule ne ressent pas les variations spatiales du champ si la longueur d’onde λ de ce champ est beaucoup plus importante que l’extension spatiale de la particule. Pour que tout les atomes d’un agr´egat de rayon R subissent le mˆeme champ laser, il faut donc : λ ≫ R (2.1)
Le champ interne d´epend ´egalement de la polarisation de l’agr´egat. La seconde hypoth`ese suppose une r´epartition ´electronique uniforme. Par cons´equent, si cette hypoth`ese est v´erifi´ee, alors la polarisation est identique en tout point de l’espace et le champ interne peut ˆetre consid´er´e comme uniforme `a l’int´erieur de l’agr´egat.
L’hypoth`ese◦2 est d’autant plus valable que le rayon de l’agr´egat est ´elev´e. En effet, les r´esultats exp´erimentaux indiquent que plus la taille de l’agr´egat est importante, et plus les ´electrons restent confin´es `a l’int´erieur de l’agr´egat. Ainsi, la densit´e ´electronique interne devient tr`es ´elev´ee. Cette forte densit´e induit de nombreuses collisions ´electron-ion et ´electron-´electron. De plus, le mouvement d’oscillation des ´electrons dans le champ laser est bris´e par ces collisions. La r´epartition ´electronique peut alors ˆetre consid´er´ee comme uniforme `a l’int´erieur de l’agr´egat.
L’hypoth`ese◦3 d´epend ´egalement de l’importance des collisions. En effet, la distribution maxwellienne des ´electrons suppose la thermalisation des ´electrons `a une temp´erature Te . Cette thermalisation est assur´ee si la fr´equence de collisions ´electron-´electron est suffisamment importante. Dans un plasma, cette fr´equence de collisions peut ˆetre ´evalu´ee ` a l’aide de l’expression[NRL 04]  ν ee[s–1] = 2, 91 × 10–6neTe–3/2 ln Λe (2.2)
o`u ne(en cm–3) et Te (en eV) sont respectivement la densit´e et la temp´erature ´electroniques, et ln Λe est le logarithme coulombien qui vaut ln Λe = 24 – ln(n1 e/2/Te) pour Te ≳ 10 eV [NRL 04]. Pour un agr´egat, nous pouvons prendre comme valeurs caract´eristiques ne=1023 cm–3 et Te=500 eV, ce qui nous donne une fr´equence de collisions ´electron- ´electron de l’ordre de 1014 s–1. Compte tenu de l’´evolution tr`es rapide de l’agr´egat, il n’est donc pas certain que tout les ´electrons aient le temps de se thermaliser `a la temp´erature
. La troisi`eme hypoth`ese du mod`ele peut ainsi sembler excessive. Cependant, nous avons choisi ici de conserver cette hypoth`ese afin de pr´eserver la simplicit´e du mod`ele originel.
La validit´e de cette hypoth`ese sera rediscut´ee par la suite `a la lumi`ere des r´esultats obtenus. Ainsi, les hypoth`eses du mod`ele nanoplasma conduisent `a un comportement spatialement homog`ene. Les divers param`etres gouvernant la dynamique de l’interaction ne d´ependent donc que du temps. Dans les sections suivantes, nous allons maintenant d´etailler la description th´eorique des diff´erents processus pris en compte dans le mod`ele.

Table des matières

Introduction
1 Etat de l’art 
1.1 G´en´eralit´es
1.2 R´esultats exp´erimentaux relatifs `a l’´emission de rayonnement X
1.3 Autres r´esultats exp´erimentaux
1.4 Mod´elisation de l’interaction : R´esultats th´eoriques
1.5 Conclusion
2 Le mod`ele nanoplasma 
2.1 Pr´esentation g´en´erale du mod`ele nanoplasma
2.2 Ionisation optique
2.3 Champ ´electrique interne
2.4 Fr´equence de collisions ´electron-ion
2.5 Ionisation collisionnelle
2.6 Emission d’´electrons
2.7 Expansion de l’agr´egat
2.8 Temp´erature ´electronique
2.9 Impl´ementation num´erique
2.10 R´esultats
2.11 Conclusion
3 Am´elioration de la dynamique d’ionisation collisionnelle : prise en compte d’´etats excit´es 
3.1 Description approch´ee de la structure ´electronique des atomes et des ions : Potentiel-mod`ele
3.2 Excitation ou ionisation d’une sous-couche multi´electronique : le mod`ele `a ´electrons ind´ependants
3.3 Evaluation des sections d’excitation et d’ionisation : approches DWBA et ´ PWBA
3.4 Pour une ´evaluation plus imm´ediate des sections : expressions simplifi´ees . 107
3.5 Inclusion des ´etats excit´es dans le mod`ele nanoplasma
3.6 Conclusion
4 Interaction ´electron-ion : influence des ph´enom`enes d’´ecran induits par une densit´e d’´electrons libres 
4.1 Mod`ele d’´ecran pour l’interaction laser-agr´egat : l’approche de Gupta et Rajagopal
4.2 Influence de l’´ecran sur les ´etats li´es
4.3 Influence de l’´ecran sur les collisions ´electron-ion
4.4 Conclusion
5 Mod´elisation de l’interaction laser-agr´egat : r´esultats 
5.1 Am´elioration du mod`ele nanoplasma : influence de chacune des contributions
5.2 Dynamique de l’interaction : influence de chacun des param`etres du modele
5.3 R´esultats obtenus dans le cadre du mod`ele nanoplasma am´elior´e
5.4 Conclusion
Conclusion et perspectives 
Annexes 
A Description de la structure ´elec. atomique : Expression du potentiel mod`ele
B Base d’orbitales de type Slater : fonctions d’onde li´ees et niveaux d’´energie
C Fonctions d’onde non li´ees : d´ecomposition en ondes partielles
C.1 D´ecomposition dans le cas d’une diffusion par un potentiel coulombien modifi´e
C.2 D´ecomposition dans le cas d’une diffusion par un potentiel de port´ee finie
D Calcul des forces d’oscilllateur
Bibliographie 

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