Absorption à deux photons et effets de corrélation quantique dans les semiconducteurs

Les travaux de Hanbury Brown et Twiss sur les corrélations des temps d’arrivée de photons sur un détecteur, publiés en 1956, ont ouvert une nouvelle page du débat fondamental sur la nature même de la lumière, page qui donnera naissance au formalisme de l’optique quantique actuelle. Initialement, les auteurs ont simplement étudié les corrélations électroniques entre deux détecteurs mesurant le flux issus d’une source thermique. Ils ont trouvé un pic soulignant la simultanéité de la photoémission lorsque les détecteurs sont placés à égales distances de la source [HB56a] (Fig. 4(a)). Cette propriété n’a rien de remarquable si l’on considère les fluctuations classiques d’une onde lumineuse, mais, lorsqu’il s’est agi d’examiner le phénomène comme résultant des corrélations entre les particules indiscernables que sont les photons, l’interprétation a été nettement plus intrigante : on peut interpréter l’expérience comme la démonstration de l’arrivée des photons par groupes. Ébranlant les conceptions théoriques de l’époque, la controverse qui en découla, menée par Mandel, Purcell, Wolf ou encore Fano, ne prit fin que dans les années 1960 avec l’établissement du formalisme de l’optique quantique par Glauber, récompensé en 2005 par un prix Nobel de physique [Pur56, Wol58, Man58, Man61, Fan61, Gla63, Gla64, Man65, Man71, Man95]. Depuis, l’étude des corrélations à l’aide de l’expérience HBT s’est démocratisée et étendue – comme instrument d’analyse – à d’autres branches de la physique comme la mécanique des fluides – avec le dynamic light scattering – [Ber00], la physique des particules [Bay98] ou encore en optique atomique pour l’étude de la distribution de vitesse d’atomes froids [Jur95, Jur96, Yas96, Jel07]. Cependant, malgré les avancées technologiques considérables, elle reste encore, à l’heure actuelle, limitée par le temps de réponse des détecteurs, limitant le temps de cohérence typique des sources étudiées à la centaine de picosecondes [Sca68, Day05, Bec07, Bla09, Bro10]. Avec notamment l’émergence des recherches en information quantique au cours des deux dernières décennies, la communauté scientifique est en quête d’outils permettant des mesures de corrélation de plus en plus précises, quantifiées et adaptables à différents types de sources, quelle que soit par exemple leur largeur spectrale [Day07].

Dans l’expérience originale de Hanbury Brown et Twiss, l’exaltation du signal de corrélation entre deux détecteurs placés à égales distances de la source a été démontrée pour une transition atomique du mercure excitée par une décharge (donc à l’équilibre thermodynamique), fine spectralement [HB56a]. Suite à ces travaux, deux pistes ont été explorées pour mettre aisément en évidence les corrélations de photons issus de différents types de sources. Le principe de l’expérience est demeuré le même. Un faisceau lumineux est envoyé sur une lame séparatrice et l’on mesure à l’aide de deux détecteurs, un sur chaque voie, le temps qui sépare l’arrivée d’un photon sur chaque détecteur [Twi57b, Bec07]. Les différents travaux se distinguent alors par le type de sources utilisées. D’une part, Arecchi et al. ont réalisé une source aux propriétés analogues à celles d’un corps noir mais avec un temps de cohérence plus long, compatible avec le temps de réponse des détecteurs [Are66]. S’inspirant de différentes équipes qui étudiaient les statistiques de photons issus de sources cohérentes et incohérentes, ils ont utilisé des disques tournants et diffusants placés sur le chemin d’un faisceau laser de manière à introduire une phase aléatoire [Bel64, Fre65, Fre66]. Le faisceau de lumière diffusée peut dans ce cas être considéré comme issu d’un “pseudo-corps noir” avec un temps de cohérence extrêmement long, de l’ordre de la milliseconde, imposé par la vitesse de rotation du disque et la taille des grains diffusants. Les auteurs ont ainsi pu mettre en évidence un facteur d’exaltation du signal, le degré de cohérence d’ordre deux, égal à celui prévu par la théorie. D’autre part, comme dans l’expérience HBT historique mais profitant des avancées technologiques en matière de détecteur, Scarl a étudié les corrélations de photons issus d’une lampe à mercure équipée d’un filtre passe-bande très étroit [Sca68]. Il a montré qu’il existait une relation entre le degré de cohérence d’ordre deux mesuré, le temps de cohérence de la source (partiellement cohérente) et le temps de réponse du détecteur. Encore récemment, Beck démontrait l’importance de la prise en compte des temps morts du détecteur lors de la caractérisation de sources quantiques avec des expériences HBT [Bec07]. Bien que les limites de l’expérience aient été rapidement identifiées, les premières évolutions originales visant à s’en affranchir ne se développèrent que de nombreuses années plus tard.

Caractérisation de sources paramétriques 

Les sources de fluorescence paramétrique permettent d’illustrer l’utilité de l’optique quantique puisque seule la seconde quantification est à même de pouvoir décrire certaines des propriétés du flux de photons généré [Hei87] dont le phénomène d’intrication. L’optique quantique nous apprend que le mécanisme de fluorescence paramétrique permet de “casser” un photon en deux de plus faible énergie, et dans certaines conditions, d’induire en plus l’intrication au sein de ces paires de photons. Aux nombreuses interrogations qu’a soulevées ce nouveau phénomène, il en est plusieurs qui sont directement reliées à l’étude des corrélations de photons avec comme question de fond celle de la simultanéité de leurs créations . En 1985, faisant écho à une expérience de 1970 réalisée par Burnham et Weinberg [Bur70], Friberg et al. ont étudié les corrélations temporelles de photons issus d’une source paramétrique avec un montage HBT et des détecteurs leur permettant d’atteindre une résolution d’une centaine de picosecondes [Fri85] (Fig. 4(b)). Les auteurs ont réussi à montrer que le temps de cohérence des photons paramétriques était inférieur à la résolution temporelle de leurs détecteurs. En 1986, Abram et al. ont proposé un nouveau type d’interféromètre où les mesures de corrélation sont réalisées à l’aide d’un cristal non linéaire jouant le rôle de doubleur de fréquences [Abr86]. Le dispositif expérimental est alors analogue à un interféromètre de type Mach Zehnder suivi d’un cristal doubleur (Fig. 4(c)). Cette nouvelle architecture a permis de ne plus être limité par le temps de réponse des détecteurs mais par la précision mécanique des translations. En effet, le doublage de fréquence nécessite la présence quasi-simultanée de deux photons au même endroit dans le cristal non linéaire pour être efficace. Il suffit alors d’induire un retard sur une des voies pour explorer les corrélations entre les photons issus de chacune des voies. Le temps de relaxation des dipôles qui induisent la conversion de fréquences étant de l’ordre de la femtoseconde, la résolution temporelle atteinte est de plusieurs ordres de grandeurs inférieure aux précédentes expériences. Enfin, l’acceptance du cristal doubleur a été choisie de façon à ce que toutes les fréquences du signal paramétrique soient susceptibles d’être doublées ou sommées. Les auteurs ont pu montrer qu’il existait bien un temps de cohérence lié à la largeur spectrale de la source sans pouvoir l’attribuer clairement aux corrélations induites au cours du processus paramétrique. Néanmoins, et c’est probablement le point le plus remarquable de leurs travaux, ils ont aussi étudié le spectre du signal issu du cristal doubleur en fonction du retard entre les bras de l’interféromètre. Lorsque ce retard tend à s’annuler, des composantes spectrales étroites et reproduisant le spectre de la pompe se distinguent nettement d’une faible contribution large spectralement, reflétant ainsi la tendance des photons jumeaux à s’accoupler lors du processus de doublage de fréquence. Ces travaux ont été repris dans les années 2000 par Dayan et al. qui profitèrent des progrès en matière de détecteurs mais surtout en matière de cristaux non linéaires [Day05, Pe’05, Day07]. Deux aspects importants du dispositif expérimental ont été modifiés. Premièrement, ils compensèrent la dispersion chromatique des différents éléments du montage optique et, deuxièmement, ils utilisèrent un cristal doubleur, identique au cristal de génération paramétrique. Cette seconde modification a des conséquences cruciales sur la bande passante de détection. En effet, l’utilisation de cristaux appariés conduit à sélectionner uniquement les photons complémentaires en énergie, c’est-à-dire ceux appartenant à une même paire. Les auteurs ont notamment analysé l’impact du flux de photons jumeaux incident sur la réponse, illustrant ainsi l’importance des corrélations entre les photons d’une même paire. En 2009, O’Donnell et U’Ren ont poussé encore plus loin leur investigation en étudiant l’influence du retard entre deux photons d’une même paire [O’D09]. Ils ont montré que dans des conditions semblables à celle de Dayan et al. [Day05, Pe’05], i.e. en compensant la dispersion et avec un cristal doubleur de faible acceptance spectrale, la largeur du pic de coïncidence était de 27.9 fs et que l’introduction d’éléments dispersifs le long du faisceau élargissait ce pic de corrélation en diminuant rapidement son intensité. Cette étude a finalement été complétée plus récemment par Sensarn et al. qui ont démontré l’importance des phénomènes de dispersion au cours même du processus de génération entre les trois ondes, signal, complémentaire et pompe [Sen10]. Pour cela, ils ont utilisé un cristal avec un pas de quasi-accord de phase variant le long de la direction de propagation [Nas08] suivit d’un étage de compression et ont clairement démontré l’augmentation du signal de somme de fréquence lorsque la dispersion était minimisée. L’une des principales limitations de ces dernières techniques est liée à la bande passante du cristal doubleur. Sa faible acceptance conduit à ne sélectionner que les paires de photons jumeaux, empêchant ainsi l’étude des coïncidences accidentelles – celles des photons issus de paires différentes – vis à vis des coïncidences exactes – celles des photons appartenant à une même paire. Cette bande passante réduite se prête mal à l’étude d’autres types de sources lumineuses, notamment celles de grande largeur spectrale.

Une autre technique de mesure des corrélations de photons issus d’une source paramétrique a été développée en 1987 [Hon87]. Un an après l’observation d’Abram et al., les auteurs proposèrent un nouvel interféromètre, basé sur un effet quantique nouveau et spectaculaire, capable de mesurer les corrélations de photons jusqu’à la femtoseconde : l’interféromètre de Hong Ou Mandel. Le succès de leur dispositif dans la communauté de l’optique quantique témoigne encore de la puissance de leur technique de mesure. Ce type d’interféromètre permet de caractériser avec une excellente résolution les corrélations des paires de photons jumeaux – ou encore celles des photons uniques dans des modes spatiaux, temporels et spectraux bien définis – mais reste dans le premier cas limité au très faible flux, au maximum d’un photon par mode.

Mesure de corrélation par absorption à deux photons 

Dès le début de l’optique quantique, le processus d’absorption à deux photons a été perçu comme un bon candidat pour l’étude des corrélations de photons. En 1968, plusieurs auteurs, comme Mollow ou Lambropoulos, ont démontré théoriquement que le signal d’absorption à deux photons était plus élevé pour une source chaotique   que pour une source cohérente à puissance moyenne égale   [Lam67, Mol68b, Lam68]. Alors que la description semi-classique du processus, reliant le signal d’absorption au carré de l’intensité incidente, est bien admise, l’importance de la description quantique de l’absorption à deux photons – prédite quelques années plus tôt [GB89] – est démontrée expérimentalement, notamment par les travaux de Georgiades et al. [Geo95, Geo97, Geo99] : les auteurs se sont intéressés aux taux de transition à deux photons d’atomes froids éclairés par une source de photons jumeaux et ont mis en évidence une déviation de la réponse par rapport au comportement quadratique habituel, soulignant la capacité de l’absorption à deux photons à rendre compte des propriétés quantiques étudiées. Les études théoriques et expérimentales sur l’absorption à deux photons trouvent un nouveau souffle dans les années 1990 lorsque le champ d’application passe des atomes aux détecteurs à semiconducteurs. À cette époque, le phénomène est bien compris du point de vue de la physique des semiconducteurs ainsi que de l’optique non linéaire. L’absorption à deux photons faisant en effet partie des techniques utilisées pour déterminer la structure de bandes des semiconducteurs, de nombreuses études ont recours à ce processus, en particulier à l’aide d’impulsion femtoseconde permettant l’exploration de transitions défavorisées en régime continu [Rei73, Bec76, Vai80, Whe84].

De façon schématique, la mécanique quantique permet d’interpréter l’absorption à deux photons comme la transition d’un électron de la bande de valence à la bande de conduction en passant par un état “virtuel” ou, plus rigoureusement, un état non-stationnaire intermédiaire situé au sein de la bande interdite du semiconducteur. Le temps de vie de l’état virtuel est alors donné par l’inégalité de Heisenberg, de l’ordre de grandeur de la femtoseconde. Il apparaît ainsi clairement que l’absorption à deux photons dans les semiconducteurs convient très bien à l’étude des corrélations sur des échelles de temps très brèves. Par ailleurs, les transitions à deux photons sont possibles pour des énergies comprises entre la moitié de l’énergie de la bande interdite et l’intégralité de celle-ci permettant ainsi la détection sur une très large gamme de fréquences.

Table des matières

Introduction
Partie I : Absorption & comptage à deux photons
1 Expériences d’absorption à deux photons dans un semiconducteur
Objectifs
1.1 Présentation de l’absorption à deux photons comme un processus non linéaire d’ordre trois
1.1.1 Relation entre la susceptibilité non linéaire d’ordre trois et le coefficient d’absorption à deux photons
1.1.2 Influence de l’anisotropie du matériau sur le coefficient d’absorption à deux photons et la dépendance en polarisation
1.2 Caractérisation de photodiodes PIN en régime de fort flux
1.2.1 Montage expérimental
1.2.2 Mise en évidence de l’absorption à deux photons en régime impulsionnel nanoseconde
1.3 Caractérisation de l’absorption à deux photons en régime de comptage
1.3.1 Montage expérimental
1.3.2 Utilisation d’un détecteur à avalanche Silicium
1.3.3 Caractérisation d’un photomultiplicateur équipé d’une photocathode en GaAs
1.3.4 Histogrammes de comptage à deux photons
1.3.5 Influence de la polarisation sur l’absorption à deux photons
1.3.6 Comparaison entre l’absorption à deux photons et la somme de fréquences
1.4 Une première application au comptage de photons infrarouges par absorption à deux photons non dégénérés
1.4.1 Principe de l’expérience
1.4.2 Caractérisation de la réponse du détecteur à deux photons non dégénérés
Synthèse
2 Développement d’un modèle quantique de comptage à deux photons
Objectifs
2.1 Approche semi-classique de l’absorption à deux photons
2.1.1 Traitement perturbatif du système par la seconde règle d’or de Fermi
2.1.2 Réponse du compteur à deux photons
2.2 Introduction de la dépendance temporelle
2.2.1 Approche phénoménologique des faibles rendements quantiques
2.2.2 Conséquences de l’absorption à deux photons sur la distribution de photons
2.3 Quantification du champ dans le comptage à deux photons
2.3.1 Rendement quantique parfait
2.3.2 Faible rendement quantique
2.3.3 Approche multimodale aux faibles rendements quantiques
2.3.4 Probabilités de comptage à deux photons dans la limite d’une faible efficacité
2.4 Bases d’une théorie quantique non perturbative du comptage à deux photons
2.4.1 Description hamiltonienne du système
2.4.2 Établissement du système d’équations d’évolution couplées
2.4.3 Invariant du système
2.4.4 Quelques considérations statistiques
Synthèse
Partie II : Étude des corrélations de photons issus de sources à large spectre
3 Expériences d’autocorrélation à deux photons de sources classiques
Objectifs
3.1 Contexte
3.2 Principe de l’expérience d’autocorrélation à deux photons
3.2.1 Montage expérimental
3.2.2 Éléments de résultat d’une source incohérente
3.3 Modélisation d’un interférogramme d’autocorrélation
3.3.1 Approche ondulatoire classique
3.3.2 Application à une lumière chaotique
3.4 Exploitation des interférogrammes
3.4.1 Degré de cohérence d’ordre deux
3.4.2 Composantes oscillantes de l’interférogramme
3.5 Mesures d’interférogrammes supplémentaires
3.5.1 Mesure directe du degré de cohérence du second ordre
3.5.2 Étude des corrélations de photons issus d’un supercontinuum
Synthèse
4 Corrélations du second ordre de photons issus d’un générateur paramétrique optique
Objectifs
4.1 Contexte
4.1.1 Historique
4.1.2 Une première approche des corrélations de paires de photons
4.2 Réalisation d’un générateur paramétrique optique en régime picoseconde
4.2.1 Montage expérimental
4.2.2 Caractérisation de l’OPG
4.3 Expériences d’autocorrélation à deux photons à différents accords de phase
4.3.1 Autocorrélation à la dégénérescence
4.3.2 Autocorrélation hors de la dégénérescence
4.3.3 Influence de l’augmentation de la dispersion
4.4 Modélisation d’un interférogramme d’autocorrélation
4.4.1 Évaluation de la fonction de cohérence d’ordre deux en approximation gaussienne
4.4.2 Introduction de pertes linéaires
4.4.3 Prise en compte des phénomènes de dispersion chromatiques
4.4.4 Modélisation de l’interférogramme d’autocorrélation
4.4.5 Comparaison du modèle et de l’expérience
4.5 Expériences d’autocorrélation avec compensation de la dispersion
4.5.1 Montage expérimental
4.5.2 Mise en évidence de l’exaltation du signal d’autocorrélation et du degré de cohérence d’ordre deux
4.5.3 Représentation temps-fréquences des interférogrammes à deux photons
4.5.4 Des mesures possibles très loin de la dégénérescence
4.6 Expériences d’intercorrélation d’une source paramétrique hors-dégénérescence
4.6.1 Montage expérimental
4.6.2 Modélisation de l’interférogramme d’intercorrélation à deux photons
4.6.3 Détermination expérimentale de la fonction d’intercorrélation
4.7 Approche stochastique des expériences de mesure de corrélations de photons jumeaux à fort flux
4.7.1 Établissement de l’expression des champs en sortie de cristal paramétrique
4.7.2 Calcul du degré de cohérence d’ordre deux
4.7.3 Modélisation de l’interférogramme d’autocorrélation à deux photons
4.7.4 Modélisation des expériences d’intercorrélation à deux photons
Synthèse
Conclusion
Annexes

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